， ，

(東北林業(yè)大學(xué) 土木工程學(xué)院， 黑龍江 哈爾濱 150040)

0 引言

近年來(lái)，人們?cè)谥苽涓男詾r青時(shí)，較多地采用正交設(shè)計(jì)和均勻設(shè)計(jì)試驗(yàn)方法對(duì)摻配比例等因素進(jìn)行研究。在對(duì)多數(shù)不易溶的聚合物改性劑進(jìn)行攪拌和剪切時(shí)，對(duì)制備工藝參數(shù)多數(shù)采用經(jīng)驗(yàn)判斷或者傳統(tǒng)試驗(yàn)設(shè)計(jì)方法擬定試驗(yàn)制備的過(guò)程，上述方法雖然布點(diǎn)均衡、方便設(shè)計(jì)、操作簡(jiǎn)便，但其目標(biāo)函數(shù)單一，提供的數(shù)據(jù)分析方法所獲得的優(yōu)選值，只能是試驗(yàn)所用水平中的一種線性組合，優(yōu)選結(jié)果不會(huì)超越所取水平的范圍[1]，建立的數(shù)學(xué)模型預(yù)測(cè)性較差；另外，也不能給進(jìn)一步的試驗(yàn)提供明確的指向性，造成試驗(yàn)結(jié)論不夠精確。隨著科研的逐漸深入，為追求研究結(jié)果的最優(yōu)化，解決上述試驗(yàn)設(shè)計(jì)方法存在的問(wèn)題，本文采用在醫(yī)學(xué)領(lǐng)域?qū)λ巹W(xué)及其制備工藝研究應(yīng)用的星點(diǎn)設(shè)計(jì)-效應(yīng)面優(yōu)化法[2]，該方法試驗(yàn)次數(shù)較少，試驗(yàn)精度較高，可很好地將各因素之間的相互影響進(jìn)行多元非線性組合，并可利用回歸方程估計(jì)極值點(diǎn)，定值點(diǎn)找到優(yōu)化搭配，對(duì)數(shù)據(jù)區(qū)間值進(jìn)行分析預(yù)測(cè)，再經(jīng)效應(yīng)面法把自變量與因變量的關(guān)系擴(kuò)展到曲面，建立數(shù)學(xué)模型，找出最優(yōu)效應(yīng)區(qū)域后可預(yù)估試驗(yàn)最佳結(jié)果。

1 試驗(yàn)材料

1.1 基質(zhì)瀝青

試驗(yàn)選用盤(pán)錦90#基質(zhì)瀝青，技術(shù)指標(biāo)見(jiàn)表1。

表1 盤(pán)錦90#瀝青技術(shù)指標(biāo)Table 1 Pan Jin 90# asphalt technical indicators5℃延度/cm針入度/(0.1 mm)5 ℃15 ℃25 ℃軟化點(diǎn)/℃8.09.529.087.546.5

1.2 改性劑

SBR改性劑選用山東橋隆化工科技公司生產(chǎn)的PSBR QL-1型丁苯橡膠，該SBR改性劑是丁二烯與苯乙烯的共聚物，外觀呈白色粉末狀，粒度小于40目，分子量20萬(wàn)～30萬(wàn)，拉伸強(qiáng)度31 MPa，扯斷伸長(zhǎng)率320%，干膠含量>75%。PPA改性劑選用云南天耀化工有限公司生產(chǎn)的色度含量為116%的多聚磷酸，其中五氧化二磷含量大于84%，25 ℃蒸氣壓2.66×10-6Pa，表面張力81×10-5N/cm，25 ℃密度2.052 g/cm3，沸點(diǎn)550 ℃。

2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)與方法

2.1 制備工藝的優(yōu)化

PPA與傳統(tǒng)的聚合物改性劑相比，易溶于瀝青，且工藝簡(jiǎn)單，具有良好的路用性能優(yōu)點(diǎn)，PPA的改性作用主要通過(guò)增加瀝青的黏性，從而改善瀝青的高溫性能；但在低溫狀態(tài)下，會(huì)減小基質(zhì)瀝青的低溫勁度模量，且在一定程度上會(huì)減小瀝青的低溫變形能力。在此基礎(chǔ)上，通過(guò)復(fù)配SBR改性劑，有助于改善瀝青的高溫性能，使改性瀝青的各方面性能指標(biāo)更均衡。

本文提出應(yīng)用星點(diǎn)設(shè)計(jì)-效應(yīng)面優(yōu)化的方法對(duì)改性瀝青復(fù)配改性劑的制備工藝進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)。一方面是為改性瀝青制備參數(shù)之間、參數(shù)與試驗(yàn)指標(biāo)之間存在交互作用，可能存在非線性的相關(guān)關(guān)系；另一方面是由于瀝青性能的評(píng)價(jià)指標(biāo)較多，有些指標(biāo)需要越大越好，有些指標(biāo)則反之，故在進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)時(shí)，往往欲優(yōu)化一個(gè)指標(biāo)時(shí)卻對(duì)另一個(gè)指標(biāo)產(chǎn)生負(fù)影響，單純的靠傳統(tǒng)試驗(yàn)設(shè)計(jì)與分析方法很難對(duì)優(yōu)化結(jié)果進(jìn)行精確分析。采用本設(shè)計(jì)優(yōu)化方法，可將改性瀝青的各個(gè)指標(biāo)綜合在一起，計(jì)算其“總評(píng)歸一值”[3]。該數(shù)值的設(shè)計(jì)概念是將需求不一的指標(biāo)通過(guò)數(shù)學(xué)方法綜合起來(lái)，以O(shè)D值來(lái)表示綜合效應(yīng)。綜合指標(biāo)的引入，可方便地將不同指標(biāo)歸一到一個(gè)數(shù)值，對(duì)試驗(yàn)結(jié)果的預(yù)測(cè)會(huì)更加有效和精確。隨后利用效應(yīng)面優(yōu)化法，在得到的OD值呈現(xiàn)的效應(yīng)面上選擇最佳的效應(yīng)區(qū)域，通過(guò)該區(qū)域反應(yīng)的各因素的優(yōu)選范圍或極值點(diǎn)，反推出自變量的取值范圍，即最佳試驗(yàn)條件下的制備工藝與方法。

2.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

為了通過(guò)該方法尋找到兩種改性瀝青的最佳摻量以及在制備過(guò)程中的最佳剪切時(shí)間、剪切溫度、剪切速率等制備工藝參數(shù)，本試驗(yàn)根據(jù)以往經(jīng)驗(yàn)先選定一組常規(guī)的制備工藝，通過(guò)兩因素星點(diǎn)試驗(yàn)設(shè)計(jì)求得最佳效應(yīng)面的優(yōu)化值，得出兩種改性劑最佳配比；而后在固定最佳摻量的基礎(chǔ)上，采用三因素試驗(yàn)設(shè)計(jì)，求得最佳制備工藝。在星點(diǎn)設(shè)計(jì)中效應(yīng)值的原點(diǎn)方差與離原點(diǎn)單位距離的方差相等，與傳統(tǒng)試驗(yàn)設(shè)計(jì)相比，能更好地避免因回歸系數(shù)帶來(lái)的偏差，這是因?yàn)樵撛O(shè)計(jì)可以出現(xiàn)非線性的高次項(xiàng)模型擬合，使回歸結(jié)果更精確可靠。試驗(yàn)設(shè)計(jì)中，如果在x的某一取值點(diǎn)上，預(yù)測(cè)效應(yīng)Y的方差只是該點(diǎn)到中心點(diǎn)的距離的函數(shù)，只與向量間距有關(guān)而與方向無(wú)關(guān)，則稱(chēng)此設(shè)計(jì)具有可旋轉(zhuǎn)的性質(zhì)。效應(yīng)面因素與水平的構(gòu)成是按照多因素五水平的試驗(yàn)設(shè)計(jì)思想，是在析因設(shè)計(jì)的二水平設(shè)計(jì)與極值點(diǎn)和中心點(diǎn)共同構(gòu)成的。這樣使得自變量和因變量的關(guān)系可以擴(kuò)展到曲面[4]。通常為了防止不同單位、不同數(shù)量級(jí)的數(shù)據(jù)在設(shè)計(jì)時(shí)不方便輸入與觀察，將試驗(yàn)表中各組分?jǐn)?shù)據(jù)以代碼形式分布，一般水平取值為0，±1，±a。其中0為中值，a為極值，a=(F)1/4。F為析因設(shè)計(jì)部分試驗(yàn)次數(shù)，F(xiàn)=2k如本試驗(yàn)分別采用2、3因素，a1=(22)1/4=1.414,a2=(23)1/4=1.682。圖1分別是2、3因素時(shí)，星點(diǎn)設(shè)計(jì)的試驗(yàn)點(diǎn)分布圖。

圖1 星點(diǎn)設(shè)計(jì)的試驗(yàn)點(diǎn)分布圖Figure 1 Map of test points of central composite design

本文考察PPA、SBR的含量，剪切時(shí)間、剪切溫度、剪切速率4個(gè)因素對(duì)改性瀝青指標(biāo)的影響。根據(jù)現(xiàn)有研究成果，PPA含量的極值分別取瀝青質(zhì)量的0.5%和2%，因?yàn)镻PA與瀝青發(fā)生接枝、磷酸酯化的化學(xué)反應(yīng)，增加瀝青的黏度進(jìn)而改善了其高溫性能，過(guò)多將會(huì)抑制瀝青低溫性能[5-8]；SBR含量的極值分別取瀝青質(zhì)量的2%和5%，因?yàn)镾BR可改善瀝青的高溫穩(wěn)定性、低溫抗裂性、水穩(wěn)定性[9-11]，含量過(guò)少會(huì)起不到改性效果，含量過(guò)多會(huì)導(dǎo)致瀝青粘稠度過(guò)高而不利于攪拌以及造成材料的浪費(fèi)；剪切時(shí)間極值分別為30和90 min，因?yàn)闀r(shí)間過(guò)短，改性劑未充分溶脹融入瀝青中發(fā)揮效果，時(shí)間過(guò)長(zhǎng)可能會(huì)導(dǎo)致瀝青老化以及耗費(fèi)能源；剪切溫度極值分別為140和180 ℃，因?yàn)闇囟冗^(guò)低瀝青過(guò)于粘稠不利于剪切的進(jìn)行，溫度過(guò)高會(huì)導(dǎo)致

瀝青老化；剪切速率極值分別為2000和7000 r/min，因?yàn)樗俾蔬^(guò)低改性劑不會(huì)充分與瀝青相接觸，速率過(guò)高可能會(huì)導(dǎo)致改性劑與瀝青結(jié)構(gòu)的破壞，且剪切機(jī)剪切速率過(guò)高機(jī)器自身生熱，不利于控制試驗(yàn)溫度。在制備過(guò)程中，為防止其他因素干擾，盡最大可能體現(xiàn)所研究因素的變化關(guān)系，采用控制無(wú)關(guān)變量法，每組試驗(yàn)中，均先加入SBR改性劑，低速攪拌30 min使其充分溶脹，再加入PPA改性劑再低速攪拌10 min后進(jìn)行剪切試驗(yàn)。在剪切結(jié)束后，為保證除去氣泡并使整體均勻，將制備好的改性瀝青低速攪拌10 min再進(jìn)行澆模。二因素試驗(yàn)設(shè)計(jì)是為了探究不同摻量對(duì)瀝青指標(biāo)的影響，故由已研究的成果固定制備時(shí)的參數(shù)，均在160 ℃的溫度下，采用4000 r/min高速剪切40 min。

二因素取值見(jiàn)表2，試驗(yàn)設(shè)計(jì)與結(jié)果見(jiàn)表3。

表2 二因素代碼水平及取值Table 2 The code level and value of the two factors代碼水平x1(PPA含量)x2(SBR含量)-1.4140.52-10.722.4401.253.511.784.561.41425

表3 二因素試驗(yàn)設(shè)計(jì)和試驗(yàn)結(jié)果表Table 3 Two factors test design and test result table試驗(yàn)號(hào)x1x2針入度/(0.1 mm)5 ℃15 ℃25 ℃針入度指數(shù)延度/cm軟化點(diǎn)/℃黏度/(Pa·s)OD基質(zhì)瀝青9.529.087.5-0.738.046.50.561-1-16.524.263.40.08515052.91.440.307 221-19.621.751.32.0411265.02.050.449 83-1111.326.967.40.34615053.31.550.247 741111.725.552.51.42715061.42.620.735 15-1.41409.727.861.3-0.22115052.01.12061.41406.822.249.30.93015059.72.140.705 170-1.4148.424.158.20.3288.654.91.630801.4148.826.659.90.19615054.01.790.342 79～13 0 06.4±0.819.2±1.059.8±1.8 0.376±0.4150 54.8±0.61.60±0.10.530 9 注: 9～13組為重復(fù)試驗(yàn)。

試驗(yàn)所測(cè)改性瀝青的指標(biāo)為不同溫度下的針入度、5 ℃延度、軟化點(diǎn)、135 ℃布氏旋轉(zhuǎn)黏度的試驗(yàn)數(shù)值。將每個(gè)指標(biāo)都按照下述公式統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn)化在0～1區(qū)間內(nèi)的歸一值，對(duì)取值越小越好的指標(biāo)的歸一值d和取值越大越好指標(biāo)的歸一值d分別采用Hassan方法[12]進(jìn)行數(shù)學(xué)轉(zhuǎn)換求得，公式為：

d=(ymax-yi)/(ymax-ymin)

(1)

d=(yi-ymin)/(ymax-ymin)

(2)

式中：y為指標(biāo)的數(shù)值；i為試驗(yàn)編號(hào)；ymax為每列指標(biāo)中的最大值；ymin為每列指標(biāo)中的最小值。

通過(guò)計(jì)算各指標(biāo)歸一值得到幾何平均值，進(jìn)而得到總評(píng)歸一值。公式為:

OD=(d1d2d3,…,dn)1/n

(3)

其中，n為指標(biāo)數(shù)；d為歸一值。

兩因素試驗(yàn)的分析和結(jié)果見(jiàn)表3，應(yīng)用SPSS軟件進(jìn)行非線性回歸分析，擬合后得到方程:

(4)

復(fù)相關(guān)系數(shù)R2=0.87。

OD為因變量與兩個(gè)自變量描繪的效應(yīng)面，三維圖見(jiàn)圖2。

圖2 PPA和SBR含量(代碼)對(duì)OD值的效應(yīng)面Figure 2 Effect surface of PPA and SBR content on OD

由圖可以看出明顯呈峰包的地方即為最優(yōu)區(qū)域，由軟件得出的圖形結(jié)果可觀測(cè)得出當(dāng)OD值最大時(shí)，最優(yōu)效果對(duì)應(yīng)因素1代碼為0.97，因素2代碼為0.71。還原到各因素實(shí)際值為PPA含量為1.75%，SBR含量為4.19%。

經(jīng)上述兩因素試驗(yàn)后確定，PPA含量1.75%、SBR含量4.19%是本試驗(yàn)改性瀝青制備中改性劑的最佳用量。其模型所得OD值為0.739 4。

當(dāng)確定改性劑最佳配比后，再對(duì)制備工藝剪切的時(shí)間、溫度、速率進(jìn)行三因素試驗(yàn)設(shè)計(jì)。

三因素取值見(jiàn)表4，試驗(yàn)設(shè)計(jì)與結(jié)果見(jiàn)表5。

表4 三因素代碼水平及取值Table 4 The code level and value of the three factors代碼水平x1(剪切時(shí)間)x2(剪切溫度)x3(剪切速率)-1.682301402 000-1421483 0140601604 5001781725 9861.682901807 000

表5 試驗(yàn)設(shè)計(jì)和試驗(yàn)結(jié)果表Tabure 5 Three factors test design and test result table試驗(yàn)號(hào)x1x2x3針入度/(0.1 mm)5 ℃15 ℃25 ℃針入度指數(shù)延度/cm軟化點(diǎn)/℃黏度/(Pa·s)OD基質(zhì)瀝青9.529.087.5-0.738.046.50.56 1-1-1-16.819.942.3 0.8715061.31.480.478 5 21-1-15.518.851.6 0.7815058.41.830.429 7 3-1 1-16.620.156.4 1.6015061.32.030.553 6 41 1-16.620.961.7 0.6215055.51.620.382 3 5-1-1 15.419.145.5 1.428.363.32.910.487 4 61-1 16.518.647.9 1.014.260.72.140.541 3 7-1 1 16.624.150.1 0.8515058.92.110.473 3 81 1 16.617.343.9 1.416.363.73.120.461 3 9-1.682 0 07.618.247.1 1.0315060.81.980.555 2101.682 0 07.016.845.4 1.215.762.22.150.353 6110-1.682 07.915.948.6 1.03760.42.050.322 8120 1.682 010.216.049.0 0.63558.32.040130 0-1.6828.520.845.5 0.8715060.43.440.546 6140 0 1.6828.417.552.8 1.844.863.53.240.337 615～20 0 0 07.6±0.821.9±1.251.5±1.81.16±0.315060.3±0.51.84±0.10.547 6 注: 15-20組為重復(fù)試驗(yàn)。

應(yīng)用SPSS軟件進(jìn)行非線性回歸分析，擬合得方程:OD= 0.605-0.001527x1-0.051182x2+

0.00335982x3+0.0027x1x2+

0.009x1x3-0.001475x2x3-

0.057535x12-0.11002x22-

0.04959x32

(5)

復(fù)相關(guān)系數(shù)R2=0.79。試驗(yàn)中以此方程為分析的模型且為了保證試驗(yàn)結(jié)果精確，所以沒(méi)有對(duì)方程簡(jiǎn)化。針對(duì)以上的預(yù)測(cè)模型進(jìn)行分析，固定剪切速率取中值，以O(shè)D為因變量對(duì)其他兩個(gè)自變量描繪效應(yīng)面。同理可得三維圖見(jiàn)圖3～圖5。由圖3、圖4可知，剪切時(shí)間代碼在0.09附近，OD值達(dá)到最大值，然后由圖5可知，剪切溫度與剪切速率代碼分別在-0.17和0.2處能得到OD的最大值。

圖3 剪切時(shí)間和剪切溫度對(duì)OD值的效應(yīng)面Figure 3 The effect of shear time and shear temperature on OD

圖4 剪切時(shí)間和剪切速率對(duì)OD值的效應(yīng)面Figure 4 The shear time and shear rate of the effect surface of OD

圖5 剪切溫度和剪切速率對(duì)OD值的效應(yīng)面Figure 5 The effect of shear temperature and shear rate on OD

3 結(jié)果與討論

綜上所述，將各因素試驗(yàn)代碼還原成實(shí)際試驗(yàn)量可得到PPA含量1.75%、SBR含量4.19%為本試驗(yàn)改性劑的最佳摻量，剪切時(shí)間62 min、剪切溫度158 ℃和剪切速率4 200 r/min為本試驗(yàn)的最佳制備工藝參數(shù)。其模型所得OD值為0.610 4，按照此優(yōu)化工藝條件所得參數(shù)值的改性瀝青性能指標(biāo)見(jiàn)表6所示。

表6 優(yōu)化工藝參數(shù)后改性瀝青性能Table 6 The performance of modified asphalt was optimized by optimizing process parameters技術(shù)指標(biāo)基質(zhì)瀝青改性瀝青5 ℃ 針入度/(10-1mm)15 ℃25 ℃PI軟化點(diǎn)/℃5℃延度/cm135 ℃黏度/(Pa·s)9.57.72921.387.547.7-0.730.9646.560.38.01500.232.72

得到上述較佳制備工藝范圍之后，為了考察試驗(yàn)結(jié)果的準(zhǔn)確性，對(duì)模型的指標(biāo)進(jìn)行預(yù)測(cè)性驗(yàn)證。在優(yōu)化出的最佳區(qū)域圍內(nèi)進(jìn)行取值，根據(jù)所確定的試驗(yàn)條件制備試件并進(jìn)行試驗(yàn)，將得到的實(shí)測(cè)值與預(yù)測(cè)值的試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行比較，實(shí)測(cè)值與效應(yīng)面優(yōu)化出的預(yù)測(cè)值的偏差表示實(shí)測(cè)值偏離預(yù)測(cè)值的程度，絕對(duì)值越小，預(yù)測(cè)性能愈好，從表中可以看出，確定最佳摻配比例優(yōu)化制備工藝后的試驗(yàn)指標(biāo)所得OD值為0.6403，偏差為4.9%。預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值的偏差較小，表明本試驗(yàn)建立的數(shù)學(xué)模型能用來(lái)預(yù)測(cè)改性瀝青制備中改性劑的復(fù)配比例以及制備工藝中剪切時(shí)間、剪切溫度、剪切速率之間的關(guān)系且得到了較好的優(yōu)選結(jié)果，具有實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。

4 結(jié)論

a.通過(guò)星點(diǎn)設(shè)計(jì)-效應(yīng)面法優(yōu)化得出本試驗(yàn)最佳制備工藝為： PPA含量1.75%、SBR含量4.19%、溫度為158 ℃時(shí)，采用4200 r/min速率高速剪切62 min。

b.預(yù)測(cè)的優(yōu)化制備工藝OD值與實(shí)測(cè)OD值偏差為4.9%，偏差較小，擬合程度較高，可以對(duì)改性瀝青制備工藝進(jìn)行優(yōu)化。

c.星點(diǎn)設(shè)計(jì)-效應(yīng)面法可對(duì)非線性相關(guān)因素進(jìn)行設(shè)計(jì)，當(dāng)所需多試驗(yàn)指標(biāo)且評(píng)價(jià)體系不同時(shí)，可采用總評(píng)歸一值試驗(yàn)方法，能避免不同指標(biāo)評(píng)價(jià)時(shí)產(chǎn)生矛盾，并能優(yōu)化預(yù)測(cè)出較精確的試驗(yàn)結(jié)果。