錢躍慶，孫曉博，劉文濤

(1.中核北方核燃料元件有限公司，內(nèi)蒙古 包頭 014035；2.中國原子能科學研究院 反應堆工程技術(shù)研究部，北京 102413)

空間核反應堆是利用核裂變或聚變反應產(chǎn)生的能量為空間飛行器提供電能或推進動力的一種反應堆，其中提供電能的空間核反應堆裝置稱為空間核反應堆電源，提供推進動力的空間核反應堆裝置稱為核推進裝置?？臻g核反應堆電源與太陽能、化學能等其他空間動力相比，具有以下優(yōu)點[1]：能量密度大，易實現(xiàn)大功率(數(shù)千瓦至數(shù)兆瓦)供電；功率調(diào)節(jié)范圍大，能快速提升功率，機動性高；重量輕、體積小、比面積小、受打擊面小，隱蔽性好；屬于自主能源，不依賴太陽光輻照，不需要對日定向，可全天時、全天候連續(xù)工作；環(huán)境適應性好，生存能力強，具有很強的抗空間碎片撞擊能力，可在塵暴、高溫、輻射等惡劣條件下工作?？臻g核反應堆電源是軍事航天的理想電源，是深空探測不可替代的空間電源。

核燃料是空間核反應堆電源的主要材料之一，由于反應堆電源用途、運行條件、材料體系不同，各型空間核反應堆電源方案所采用的核燃料也不盡相同。美國、俄羅斯(含前蘇聯(lián))等空間研究大國從20世紀50年代開始針對不同類型的空間核反應堆電源開展了多種類型的核燃料的研究工作，并已成功應用于空間探索活動。我國從20世紀70年代開始空間核反應堆的研究，但由于某些原因曾一度中止。現(xiàn)我國正開展多種功率空間核反應堆電源方面的研究，并已取得階段性成果。相應的核燃料研究主要開展了亞化學計量二氧化鈾、UMo合金、U-ZrH合金等材料的制備技術(shù)研究和性能分析評價工作，但與美國、俄羅斯等空間核大國相比，我國空間核反應堆電源用核燃料研究尚處于起步階段，亟需加大投入，盡快實現(xiàn)相關(guān)領(lǐng)域的趕超，保障我國民用和軍用空間應用任務的需要。

本文介紹國內(nèi)外空間核反應堆電源用核燃料的研制進展情況，分析我國相應領(lǐng)域與國際上的差距，對未來我國空間核反應堆電源用核燃料發(fā)展提出初步建議。

1 國際空間核反應堆用核燃料研制進展

空間核反應堆電源要求燃料元件能長期(7～10 a)穩(wěn)定運行，可根據(jù)選擇的熱電轉(zhuǎn)換方式、運行溫度，選擇合適的核燃料類型。如熱電轉(zhuǎn)換方式選溫差發(fā)電、布雷頓循環(huán)，用于反應堆的運行溫度低(1 375 K以下)，常選用不銹鋼或鈮合金作為包殼材料，核燃料常選用導熱系數(shù)好的碳化鈾、氮化鈾，而在熱離子反應堆中，燃料元件運行溫度高，同時考慮與鎢、鉬包殼的相容性問題，只能選用二氧化鈾燃料。

通過調(diào)研了解國外空間核反應堆設計方案，可確定空間核反應堆主要采用的燃料類型包括鈾鉬合金、二氧化鈾陶瓷、碳化鈾陶瓷、氮化鈾陶瓷及鈾-氫化鋯等。國外部分空間核反應堆方案所采用的核燃料類型情況列于表1。

表1 國外部分空間核反應堆方案所采用的燃料類型Table 1 Part of nuclear fuel types used in space power reactor in foreign countries

在以上各種燃料類型中，鈾鉬合金、二氧化鈾陶瓷、鈾-氫化鋯已在多個空間核反應堆電源中得到成功應用，滿足一定應用背景下的材料技術(shù)要求。而碳化鈾陶瓷和氮化鈾陶瓷未實際使用，各種燃料的優(yōu)缺點列于表2。

二氧化鈾燃料由于其制備工藝成熟，在各種反應堆中的應用最為廣泛，積累的堆內(nèi)、堆外性能最為廣泛，滿足低壽命(1～3 a)的空間核反應堆的使用要求。但由于其熱導率低、蒸發(fā)速率高以及中子輻照引起的燃料腫脹問題，在考慮10 a以上壽命空間核反應堆使用過程中還需在材料成分設計、制備工藝、材料相容性等方面開展進一步研究。

碳化鈾和氮化鈾燃料的提出是為了提高燃料的導熱系數(shù)和鈾裝量、降低蒸發(fā)速率。但由于在運行溫度范圍內(nèi)碳化鈾和氮化鈾均存在與包殼發(fā)生反應的問題，因此均未得到應用。為改善單一組分碳化鈾、氮化鈾的性能，可采用兩種途徑：以UC為基，加入難熔金屬Zr、Nb、Ta等元素，替代燃料中的鈾成分，在高溫下，以上金屬的碳化物可形成1組連續(xù)固溶體；或?qū)C和UN混合，形成連續(xù)固溶體，例如U1-yMeyC1-xNx，其中Me為難熔金屬。兩種途徑改善材料正在研制過程中。

表2 空間核反應堆電源用部分核燃料材料性能特點Table 2 Property of nuclear fuel material for space power reactor

鈾鉬合金、鈾-氫化鋯的堆內(nèi)/外性能受其化學成分、相組成等影響很大，且由于控制高溫輻照狀態(tài)下的體積膨脹、相組成變化、析氫現(xiàn)象等，鈾鋯合金和鈾氫鋯合金只能在一定成分組成范圍內(nèi)進行選擇，且運行溫度通常需分別控制小于800 ℃和650 ℃，因此限制了該類型燃料的應用范圍。

2 我國空間核反應堆用核燃料研制

根據(jù)我國空間核反應堆的研發(fā)情況，國內(nèi)多家科研機構(gòu)主要開展了亞化學計量二氧化鈾(使用亞化學計量二氧化鈾主要是為了降低燃料芯塊腔中鎢制成排氣裝置的蒸發(fā))材料的研究，同時開展了主要以地面反應堆應用需求為背景的多種成分的鈾鉬合金、鈾-氫化鋯以及碳化鈾和氮化鈾的研究，現(xiàn)將各種材料的制備技術(shù)和材料性能進行簡單介紹。

2.1 亞化學計量二氧化鈾燃料

亞化學計量二氧化鈾燃料與壓水堆使用二氧化鈾燃料的主要差別是O/U原子比小于2，以提高使用工況條件下排氣裝置的使用壽命，同時為了提高空間核反應堆電源接收級的使用壽命，需控制芯塊中氫、氧和碳等雜質(zhì)含量。

亞化學計量二氧化鈾燃料芯塊可通過兩種途徑制備：1) 在常規(guī)二氧化碳粉末中添加金屬鈾粉末，再通過混料、成型、燒結(jié)等工藝制得；2) 在高溫條件下，通過控制燒結(jié)氣氛控制芯塊中氧含量來制得。中國原子能科學研究院尹邦躍研究員組織開展了第1種途徑下的芯塊制備技術(shù)研究以及芯塊性能表征分析，中核北方核燃料元件有限公司開展了第2種途徑芯塊制備技術(shù)研究，制備得到了完全滿足技術(shù)條件要求的貧鈾芯塊樣品(密度為(10.45±0.15)g/cm3、氧鈾比在1.975～1.985之間)，并通過長期穩(wěn)定性試驗驗證了芯塊在存放條件180 d下氧含量不發(fā)生變化。亞化學計量二氧化鈾芯塊性能參數(shù)為：密度，10.45 g/cm3；開口孔率，0.22%；氧鈾比，1.985；氧鈾比穩(wěn)定存放驗證時間，180 d。亞化學計量二氧化鈾芯塊物相檢測結(jié)果示于圖1。

圖1 亞化學計量二氧化鈾芯塊X射線檢測結(jié)果Fig.1 X-ray inspection result of substoichiometry-UO2 pellet

2.2 鈾-氫化鋯燃料

鈾-氫化鋯燃料是將金屬鈾均勻彌散在氫化鋯基體相內(nèi)的均勻彌散燃料。其制造工藝為將鈾鋯合金樣品在氫化容器中通過控制保溫溫度、通氫時間以及氫壓等參數(shù)得到不同氫/鋯原子比的鈾-氫化鋯燃料。

鈾-氫化鋯的相結(jié)構(gòu)可根據(jù)鈾-鋯-氫(U-Zr-H)三元相圖確定。在鋯-鈾合金氫化過程中鈾以惰性相析出，不與氫發(fā)生任何反應。因此，鈾-鋯合金氫化過程中的相結(jié)構(gòu)變化可根據(jù)H-Zr二元體系的相圖來確定[8]。圖2為氫-鋯二元相圖。

圖上的注是相圖中對不同物相的表示圖2 氫-鋯二元相圖Fig.2 H-Zr phase diagram

從H-Zr二元相圖可見，當氫鋯原子比為1.6時，從室溫到1 000 ℃的寬溫度范圍內(nèi)是單一的δ相結(jié)構(gòu)，因此在堆內(nèi)使用中不存在相變和因相變所帶來的體積變化問題。同時由于該燃料具有瞬發(fā)反應性負溫度系數(shù)，堆芯具備一定的固有安全性和安全可靠性。該燃料在國內(nèi)主要應用于脈沖堆，現(xiàn)已持續(xù)應用20多年，制造技術(shù)固化、堆內(nèi)性能表現(xiàn)良好，并積累了充分的堆內(nèi)外性能數(shù)據(jù)。但針對空間核反應堆使用條件下的燃料性能研究尚未開展。

2.3 鈾鉬合金燃料

針對結(jié)構(gòu)材料、核燃料等方面的應用需求，我國開展了大量不同成分鈾鉬合金制備技術(shù)和材料性能分析方面的研究工作[9]，其中2%左右鉬含量范圍的鈾鉬合金主要用于結(jié)構(gòu)材料；8%左右鉬含量(U-Mo)-Al彌散燃料主要應用于研究實驗堆，用以提高鈾裝量；U-10%Mo合金主要利用其γ相的高溫穩(wěn)定性，正在開展應用于壓水堆、聚變-裂變混合堆的材料設計、制備技術(shù)及性能分析等方面的研究，以及產(chǎn)锝靶件的設計及制造技術(shù)研究。針對空間堆應用，其堆型主要為快堆，冷卻劑類型為金屬(Na、K、Li或NaK等)，可按目前快堆芯塊制備技術(shù)(即粉末冶金工藝)來制備鈾鉬合金芯塊。

鈾-10%鉬合金芯塊制備工藝路線示于圖3。鈾-10%鉬合金芯塊性能參數(shù)為：密度，13.12 g/cm3；化學成分，99.5%；熱擴散系數(shù)，4.2 mm2/s(1 173 K)；熱膨脹系數(shù)，13.1×10-6K-1(298～1 173 K)。材料組織檢測結(jié)果示于圖4。

圖3 鈾-10%鉬合金芯塊制備工藝路線Fig.3 Preparation process of U-10%Mo alloy pellet

圖4 鈾-10%鉬合金芯塊X射線檢測結(jié)果Fig.4 X-ray inspection result of U-10%Mo alloy pellet

現(xiàn)材料制備工藝路線已基本穩(wěn)定，可滿足空間堆燃料芯塊的研制需要，但材料在空間堆應用工況下的材料設計、材料性能分析評價等研究均尚未開展。

2.4 氮化鈾、碳化鈾燃料

由于核燃料的中子輻照腫脹施加給包殼發(fā)射極上的應力是造成發(fā)射極變形的主要原因，而發(fā)射極的變形影響燃料元件的壽命和效率，因此在空間堆應用中，提出使用氮化鈾、碳化鈾燃料，提高燃料芯體導熱系數(shù)、降低蠕變強度。碳化鈾、氮化鈾芯塊的制備工藝路線示于圖5、6。

圖5 碳化鈾芯塊制備工藝路線Fig.5 Preparation process of UC pellet

圖6 氮化鈾芯塊制備工藝路線Fig.6 Preparation process of UN pellet

從圖5、6可知，碳化鈾、氮化鈾芯塊制備工藝路線基本一致，可相互借鑒。國內(nèi)正在根據(jù)新一代壓水堆燃料元件的使用要求，開展芯塊制備工藝以及芯塊性能分析評價等方面的研究，制得的芯塊檢測結(jié)果示于圖7。氮化鈾芯塊性能參數(shù)為：密度，13.76 g/cm3；化學成分，99.82%；熱擴散系數(shù)，4.1 mm2/s(1 173 K)；熱膨脹系數(shù)，14×10-6K-1(298～1 273 K)。

圖7 氮化鈾芯塊X射線檢測結(jié)果Fig.7 X-ray inspection result of UN pellet

類似于鈾-10%鉬合金芯塊研制進展情況，國內(nèi)已積累相應全面的制備技術(shù)，但針對空間堆應用的氮化鈾、碳化鈾材料設計技術(shù)和材料性能分析評價工作均未開展。

3 結(jié)論

我國在空間堆燃料研制方面積累了一定的基礎(chǔ)，但與國際研究相比，差距明顯，主要在材料設計和材料性能分析評價兩方面。針對我國開展空間探索活動的迫切需要，同時限于新材料應用于反應堆的安全審評等流程較長的實際情況，有必要盡快啟動相關(guān)應用堆型燃料材料設計、材料制備技術(shù)、材料性能分析評價等方面的研究，具體工作主要有以下幾方面：

1) 開展亞化學計量二氧化鈾芯塊堆內(nèi)外性能測試研究，掌握現(xiàn)有工藝條件下芯塊在模擬反應堆工況下的實際使用性能，為材料定型奠定技術(shù)基礎(chǔ)；

2) 開展針對空間堆應用的鈾-10%鉬合金芯塊、鈾-氫化鋯燃料材料設計技術(shù)、材料制備技術(shù)及材料性能分析評價等方面的研究，進一步提高材料成熟度，重點為特定工況條件下的性能評價研究；

3) 以UC、UN芯塊制備技術(shù)為基礎(chǔ)，開展以UC、UN為基，添加難熔金屬Zr、Nb、Ta等元素，或?qū)C和UN混合，制成多種不同成分U1-yMeyC1-xNx合金(其中Me為難熔金屬)的材料設計技術(shù)、材料制備技術(shù)及材料性能分析評價等研究。