趙慶賀 李莉娟 徐 衡 郭 嘉

(上海大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，上海 200444)

取向硅鋼主要用于制造變壓器鐵芯、發(fā)電機(jī)定子等設(shè)備，因其復(fù)雜的制造工藝又常被稱為“鋼鐵中的藝術(shù)品”，具有很高的附加值，按其生產(chǎn)工藝可分為普通取向硅鋼(CGO)和高磁感取向硅鋼(Hi-B)兩類[1-2]。Hi-B鋼在一定磁場作用下會產(chǎn)生較大的磁通量，具有優(yōu)良的軟磁性能，一直是企業(yè)界及科研界關(guān)注的焦點。研究發(fā)現(xiàn)，Hi-B鋼初次再結(jié)晶晶粒、織構(gòu)和物相等對二次再結(jié)晶過程及最終磁性能都有直接的影響，通過調(diào)控取向硅鋼的初次再結(jié)晶過程可以提高取向硅鋼的磁性能，并取得了一系列的研究結(jié)果。孫強(qiáng)等[3]研究了不同退火時間下CGO硅鋼初次再結(jié)晶組織織構(gòu)的演變，得出初次再結(jié)晶退火600 s內(nèi)高能晶界和大角度晶界逐漸增多等規(guī)律。Park等[4]研究了初次再結(jié)晶退火對兩種取向硅鋼組織織構(gòu)的影響，發(fā)現(xiàn)回復(fù)過程為晶粒長大提供驅(qū)動力，在900 ℃高溫退火前已經(jīng)完成初次再結(jié)晶長大過程且平均晶粒尺寸不再發(fā)生變化。蘭蘭等[5]研究了取向硅鋼初次再結(jié)晶退火工藝對高溫退火后獲得鋒銳的高斯織構(gòu)的影響。

然而，針對不同成分和生產(chǎn)工藝下Hi-B鋼初次再結(jié)晶組織織構(gòu)的演化規(guī)律至今仍存在爭議。早期研究提出的尺寸優(yōu)勢理論已被很多研究否定。隨著科技的進(jìn)步，研究人員借助于掃描電子顯微鏡又先后提出了高能晶界理論(HE，high energy boundaries)和重位點陣?yán)碚?CSL,coincidence site lattice)，但又忽略了析出相晶界的釘扎作用[6-11]。目前織構(gòu)研究多采用EBSD微區(qū)檢測，該方法的優(yōu)點在于能夠得出晶粒尺寸、區(qū)分織構(gòu)和晶界的類型來進(jìn)行全方位研究。但它也有缺點，即受檢測區(qū)域限制，通常不同樣品甚至同一個樣品用EBSD檢測的兩個區(qū)域的結(jié)果和規(guī)律都可能有很大差異。為解決這一問題，本文提出通過原位檢測的方法來準(zhǔn)確定位和追蹤同一區(qū)域取向硅鋼晶粒的生長。例如，可檢測同一樣品同一區(qū)域在不同溫度退火后的晶粒大小、分布和織構(gòu)的種類、強(qiáng)度的變化，通過這種連續(xù)的跟蹤觀察來研究再結(jié)晶織構(gòu)變化的過程，以期進(jìn)一步探尋初次再結(jié)晶組織織構(gòu)變化的潛在規(guī)律和機(jī)制[12-13]。

1 試驗材料與方法

試驗材料為某鋼鐵公司提供的一次壓下率為87%的高磁感取向硅鋼冷軋板(Hi-B硅鋼)，厚度為0.3 mm，化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%)為：C 0.076，Si 3.15，N 0.032，S 0.011，Al 0.028和Fe(余量)。從冷軋板靠近中心的位置切割尺寸12 mm×6 mm的試塊。

本試驗建立在原位基礎(chǔ)上來準(zhǔn)確追蹤組織織構(gòu)的演變規(guī)律。具體試驗流程為：將樣品放置在670 ℃真空環(huán)境保溫15 min進(jìn)行退火處理，然后用顯微硬度儀標(biāo)定一個檢測區(qū)(350 μm×280 μm，短邊為軋向)，并用EBSD檢測該標(biāo)定區(qū)域。第一次檢測后，再對試樣進(jìn)行730 ℃保溫15 min的真空加熱，并用EBSD檢測相同區(qū)域。以此類推，檢測完畢后繼續(xù)對該樣品進(jìn)行790 ℃×15 min和850 ℃×15 min的真空加熱并檢測相同區(qū)域，從而完成連續(xù)退火過程的原位檢測。試驗中每個試樣進(jìn)行4次加熱和4次EBSD檢測。為了防止其表面氧化，退火過程在真空環(huán)境下進(jìn)行。用砂紙打磨掉0.03 mm的表面層[14]，進(jìn)行機(jī)械拋光，隨后用體積比為4∶1的冰醋酸和高氯酸溶液進(jìn)行電解拋光(去應(yīng)力)。

2 試驗結(jié)果與分析

2.1 微觀組織原位觀察

圖1(a～f)表示670、730、790 ℃退火后Hi-B鋼組織織構(gòu)的變化過程(850 ℃退火后晶粒變化較大，無法追蹤到特定晶粒)。從圖中可以準(zhǔn)確追蹤不同溫度退火過程中晶粒生長過程和晶粒取向變化情況，并表征同一種織構(gòu)晶粒的變化過程(長大或被吞噬)，計算晶粒在沿軸向發(fā)生微小轉(zhuǎn)動的角度等。

在圖1中隨機(jī)選取少量晶粒(紫色)，統(tǒng)計其長大過程中晶粒取向差的變化，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在晶粒長大過程中取向差變化很小，一般為2°～5°。統(tǒng)計生長尺寸較大晶粒周圍晶界的取向差，發(fā)現(xiàn)多為高能晶界(20°～45°)和大角度晶界(45°～55°)，但并未發(fā)現(xiàn)這些長大晶界和CSL晶界有特殊聯(lián)系。統(tǒng)計整個區(qū)域晶粒取向差的變化發(fā)現(xiàn)，晶粒取向形成后一般取向變化較小或者沿著旋轉(zhuǎn)軸小幅度轉(zhuǎn)動，說明初次再結(jié)晶過程不同織構(gòu)體積的變化主要是通過晶粒之間的相互吞噬，其次才是隨溫度升高晶粒沿軸旋轉(zhuǎn)。

2.2 織構(gòu)的演變

為了研究不同類型織構(gòu)的體積和強(qiáng)度隨溫度變化的規(guī)律，采用取向分布函數(shù)(ODF，orientation distribution function)和取向強(qiáng)度線分析法，該方法是用歐拉角的方式來表示晶粒在三維空間的取向，檢測沿軋面標(biāo)定區(qū)域的微觀織構(gòu)。圖2為不同溫度下取向分布函數(shù)截面圖，圖5為根據(jù)取向函數(shù)獲得的取向線分布圖。

由圖2可以看出，隨著退火溫度的升高，Hi-B鋼初次再結(jié)晶過程中的織構(gòu)類型變化不大，大密度織構(gòu)主要集中在Φ1=25°和Φ=55°的兩條取向線上，此外還有少量的立方織構(gòu)。670 ℃退火后冷軋織構(gòu)基本完全向再結(jié)晶織構(gòu)轉(zhuǎn)變。退火溫度低時織構(gòu)強(qiáng)度變化較小，織構(gòu)密度主要集中在{111}<112>、{111}<110>織構(gòu)附近。當(dāng)溫度升高到850 ℃時，織構(gòu)強(qiáng)度明顯降低。此外還可以看出，隨著退火溫度的升高，{001}<120>取向織構(gòu)含量明顯增加。

圖1 不同溫度退火后Hi-B鋼晶粒長大的原位觀察(晶粒隨機(jī)選取)Fig.1 In-situ observation of grain growth of Hi-B silicon steel after annealing at different temperatures (random selected grains)

圖2 不同溫度退火后Hi-B鋼的ODF(Φ2=45°)截面圖Fig.2 ODF (Φ2 = 45 °) sectional views of Hi-B steel after annealing at different temperatures

圖3(a)表示晶向<110>平行于軋向一類的織構(gòu)強(qiáng)度分布，這類織構(gòu)在連續(xù)退火過程中形成兩個明顯{111}<110>和{115}<110>織構(gòu)的強(qiáng)度峰。隨著退火溫度的升高，{111}<110>織構(gòu)強(qiáng)度先下降后上升，{115}<110>織構(gòu)強(qiáng)度逐漸減小，其中{111}<110>織構(gòu)與Goss織構(gòu)間取向差為46°，{115}<110>織構(gòu)與Goss織構(gòu)間取向差為16°。

圖3 不同退火溫度下織構(gòu)沿取向線的分布密度Fig.3 Orientation distribution density of textures at different annealing temperatures

圖3(b)表示晶面{111}平行于軋面一類織構(gòu)的強(qiáng)度分布，可以看出，{111}<112>織構(gòu)強(qiáng)度較高，低溫退火時密度最大可達(dá)到8。隨著退火溫度的升高，其強(qiáng)度逐漸降低，溫度越高強(qiáng)度下降幅度越大，在730和790 ℃退火時強(qiáng)度會出現(xiàn)上下波動，這是因為{111}<112>軋制織構(gòu)的消失和{111}<112>再結(jié)晶織構(gòu)的形成交替進(jìn)行所致。從圖3(c,d)可以看出，在初次再結(jié)晶過程中，Goss織構(gòu){110}<001>和立方織構(gòu){001}<100>強(qiáng)度較弱，沒有明顯的取向優(yōu)勢。初次再結(jié)晶階段最強(qiáng)織構(gòu)是在{111}<112>處，這對二次再結(jié)晶高斯晶粒長大有利，而高斯織構(gòu)在初次再結(jié)晶時，織構(gòu)強(qiáng)度較弱。為了得出織構(gòu)變化規(guī)律，進(jìn)一步統(tǒng)計了各種織構(gòu)的體積分?jǐn)?shù)隨溫度的變化，如表1所示。

表1 不同退火溫度下6種織構(gòu)的體積分?jǐn)?shù)Table 1 Volume fraction of six textures at different annealing temperatures %

從表1可以看出：低溫退火時，{111}<112>織構(gòu)的體積分?jǐn)?shù)最高；在730～790 ℃退火時，其體積分?jǐn)?shù)上下波動；隨著溫度升高至850 ℃，{111}<112>織構(gòu)體積分?jǐn)?shù)明顯下降至14.5%。以{111}<112>織構(gòu)晶粒為中心統(tǒng)計其周圍織構(gòu)晶粒種類，發(fā)現(xiàn)，{111}<112>織構(gòu)晶粒周圍多為同種織構(gòu)晶?；蛘呦噜徣∠虿钶^小的晶粒，晶界取向差一般為小角度晶界，晶界驅(qū)動力較小。{111}<110>織構(gòu)也表現(xiàn)為優(yōu)勢織構(gòu)，其體積分?jǐn)?shù)隨溫度升高先減小后增大，在次表層{111}<110>織構(gòu)與黃銅織構(gòu)之間存在一個轉(zhuǎn)換關(guān)系，黃銅織構(gòu)在二次再結(jié)晶過程異常長大對高斯晶粒長大影響最大，這些轉(zhuǎn)變通常發(fā)生在變形組織開始轉(zhuǎn)變時期，后期等軸晶粒長大階段則很少發(fā)生，本文黃銅織構(gòu)含量很少沒有任何取向優(yōu)勢。{111}<110>織構(gòu)在再結(jié)晶過程中也會向{111}<112>織構(gòu)轉(zhuǎn)變，對后期二次再結(jié)晶有利。隨著退火溫度的升高，{111}<110>織構(gòu)沒有向其他織構(gòu)轉(zhuǎn)變而是通過吞噬其他晶粒導(dǎo)致體積分?jǐn)?shù)增加。在統(tǒng)計過程中還發(fā)現(xiàn)，{114}<418>織構(gòu)體積分?jǐn)?shù)在670 ℃就達(dá)到19%，低于790 ℃時隨溫度升高，體積分?jǐn)?shù)又逐漸減少，850 ℃時又增加到25.4%。{114}<418>織構(gòu)晶粒主要與α織構(gòu)晶粒接觸且易形成大角度晶界，溫度越高晶粒增長越迅速，從而使得這類織構(gòu)含量大大增加。

2.3 晶粒尺寸的變化

初次再結(jié)晶晶粒的尺寸與二次再結(jié)晶晶粒長大的驅(qū)動力成反比關(guān)系，初次再結(jié)晶晶粒尺寸越小，其二次再結(jié)晶晶粒長大的驅(qū)動力越大。為了研究晶粒尺寸隨溫度的變化，統(tǒng)計了不同溫度下平均晶粒尺寸分布和4種織構(gòu)的晶粒尺寸變化，如圖4所示。

圖4 不同溫度下平均晶粒尺寸分布(a)和4種織構(gòu)晶粒尺寸的變化(b)Fig.4 Average grain size distribution (a) and variation of grain size in four textures (b) at different temperatures

研究發(fā)現(xiàn)，初次再結(jié)晶晶粒尺寸不超過15 μm對二次再結(jié)晶晶粒長大有利[15]。本文將晶粒大小分為3個等級：小尺寸晶粒(d≤4 μm)，中等尺寸晶粒(4 μm15 μm)。圖4(a)中隨著退火溫度升高，小尺寸晶粒比例減小，中等和大尺寸晶粒比例升高，且中等尺寸晶粒增加比例高于大尺寸晶粒，溫度越高晶粒尺寸分布越均勻。圖6(b)是具有取向優(yōu)勢的4種織構(gòu)晶粒的平均晶粒尺寸，其中{114}<418>織構(gòu)晶粒尺寸隨著退火溫度的升高始終保持最大。高斯織構(gòu)在再結(jié)晶階段沒有明顯的尺寸優(yōu)勢。

2.4 晶界取向差的演變

初次再結(jié)晶晶粒長大過程主要是晶界的遷移過程，通過研究溫度升高過程中晶界取向差的變化可以優(yōu)化工藝過程，從而提高性能。關(guān)于晶界條件理論，主要有高能晶界(HE)、重位點陣(CSL)兩種模型。Hayakawa認(rèn)為,高能晶界(取向差角為20°～45°)移動性好，有利于晶粒長大[16]。Harase等提出,Goss晶粒與周圍晶粒易形成具有高遷移率的CSL晶界，Goss晶粒與易被吞噬的{111}<112>晶粒存在特定的35.5°<110>取向關(guān)系，即Σ9晶界，但是目前還無法確定這種重位點陣晶界的適用性。研究認(rèn)為，低Σ指數(shù)的CSL晶界有較高遷移率，如Σ5、Σ7、Σ9等，本文列出了晶界取向差和CSL晶界分布隨溫度的變化，如圖5所示。

圖5(a)中顯示，隨著退火溫度的升高，取向差為0.5°～10°的晶界含量增加，而高能晶界和大角度晶界含量減少，原因是升溫過程中晶界遷移使得高能晶界和大角度晶界轉(zhuǎn)變?yōu)樾〗嵌染Ы缋^而使得晶粒長大緩慢。由于連續(xù)退火有一個畸變能釋放的過程，使前期晶粒長大比較緩慢。當(dāng)溫度升高到850 ℃時，晶粒長大明顯，晶界取向差分布變化明顯。隨著溫度升高晶粒長大，晶界趨向平直化，晶界能降低。

圖5 不同溫度下晶界取向差(a)和CSL晶界分布(b)Fig.5 Orientation difference of grain boundary(a) and CSL grain boundary distribution (b) at different temperatures

圖5(b)為CSL晶界分布隨溫度的變化。早期研究發(fā)現(xiàn),鋼中特定取向差26.5°(Σ19)晶界具備高的遷移率[17]，但本文中Σ19晶界含量較低，無法驗證其可靠性。目前有研究認(rèn)為，Goss晶粒和{111}<112>間存在Σ9晶界關(guān)系，這有助于Goss晶粒吞噬{111}<112>晶粒，但未見其具體試驗數(shù)據(jù)。Σ3晶界多為孿晶界，晶界遷移率較低。本文中Σ3晶界含量隨溫度升高明顯降低。

進(jìn)一步研究了具有取向優(yōu)勢的織構(gòu)和Goss織構(gòu)晶粒周圍晶界取向差分布，如圖6所示。

圖6 不同溫度下4種取向晶粒與周圍基體的取向差Fig.6 Difference between orientations of the different orientation grains and the surrounding matrix at different temperatures

從圖6中可以看出，Goss晶粒周圍取向差分布相對其他織構(gòu)高能晶界和大角度晶界占比高，說明雖然前期Goss晶粒數(shù)量少且尺寸小，但是后期Goss織構(gòu)晶粒具有較大的生長優(yōu)勢。{111}<112>織構(gòu)晶粒取向差分布相比其他織構(gòu)在高能晶界區(qū)域含量較少，表現(xiàn)為{111}<112>織構(gòu)晶粒的尺寸和含量小于{114}<418>織構(gòu)。

3 結(jié)論

(1)冷軋態(tài)Hi-B鋼在670～850 ℃循環(huán)退火過程中，試樣在670℃退火時再結(jié)晶就基本完成，退火溫度是影響晶粒長大的主要因素(850 ℃影響最為顯著)。隨著退火溫度的升高，晶粒晶界能減小，大角度晶界和高能晶界含量下降。

(2)隨著退火溫度的升高，{110}<001>、{100}<001>織構(gòu)含量和強(qiáng)度在初次再結(jié)晶過程中不占優(yōu)勢，{111}<112>織構(gòu)含量逐漸下降，{114}<418>織構(gòu)和{111}<110>織構(gòu)含量先減小后增大。

(3)根據(jù)晶界取向差分布，{114}<418>、{111}<110>取向晶粒周圍高能晶界和大角度晶界含量較高，晶界遷移率較高，晶粒長大較快且尺寸較大；{111}<112>織構(gòu)晶粒周圍高能晶界和大角度晶界含量相對較少，生長優(yōu)勢小，其晶粒尺寸小于{114}<418>織構(gòu)和{111}<110>織構(gòu)的晶粒尺寸；Goss織構(gòu)晶粒在初次再結(jié)晶過程中其高能晶界和大角度晶界含量相比其他織構(gòu)晶粒較高，這為二次再結(jié)晶過程奠定了良好的基礎(chǔ)。