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        脫硝粉煤灰的氧化除氨試驗(yàn)研究

        2018-11-23 08:15:22李科蔡林虎徐達(dá)軍
        商品混凝土 2018年11期
        關(guān)鍵詞:二氧化錳磨時(shí)間物理化學(xué)

        李科,蔡林虎,徐達(dá)軍

        (1. 江陰市會(huì)德商品混凝土有限公司,江蘇 江陰 214400;2. 江蘇恒大高性能材料有限公司,江蘇 常州 213000)

        0 前言

        隨著我國經(jīng)濟(jì)的飛速發(fā)展,環(huán)境問題日益突出,已受到社會(huì)各界的廣泛關(guān)注。為降低 NOx氣體的排放,燃煤電廠的脫硝改造工程紛紛上馬[1-3]。隨著脫硝政策的強(qiáng)制推進(jìn),未來的粉煤灰將全部是脫硝粉煤灰。

        由于不同燃煤電廠的 SCR 脫硝工藝不盡相同,一些脫硝方式會(huì)導(dǎo)致粉煤灰中殘留較多的銨鹽,此外設(shè)備故障導(dǎo)致的反應(yīng)釜氨逃逸時(shí)有發(fā)生,逃逸的氨吸附于粉煤灰顆粒,導(dǎo)致粉煤灰中的氨含量大幅度提升[4-6]。相關(guān)研究表明,氨含量在 0.5% 以內(nèi)(以 N 元素計(jì))是其安全范圍,超出這一限值,脫硝粉煤灰應(yīng)用于混凝土中時(shí),在堿性條件下,氨氣會(huì)從混凝土中逸出,使硬化混凝土中留下較多的氣泡,嚴(yán)重影響混凝土的力學(xué)性能,且對居住環(huán)境產(chǎn)生嚴(yán)重影響[7,8]。近年來因使用脫硝粉煤灰導(dǎo)致水泥混凝土在拌和時(shí)出現(xiàn)異常氣味、體積膨脹和強(qiáng)度下降的事故時(shí)有發(fā)生。除了氨含量超標(biāo)的問題外,由于 NH4HSO4的影響,小顆粒粉煤灰會(huì)發(fā)生吸附,導(dǎo)致粉煤灰顆粒變粗,比表面積由約 400m2/kg 降至 300m2/kg左右[4]。

        本文采用二氧化錳作為催化劑,與脫硝粉煤灰共同粉磨,過氧化氫以助磨劑的形式添加,粉磨過程中,過氧化氫與氧氣將固化在脫硝粉煤灰中的銨氧化成氮?dú)夂退?,從粉煤灰中逸出,不再對混凝土力學(xué)性能產(chǎn)生不利影響,且不會(huì)再向空氣中釋放有害氣體,粉磨過程同時(shí)降低了粉煤灰的粒度,使脫硝粉煤灰的各項(xiàng)物理化學(xué)性能得到提升。

        1 試驗(yàn)

        1.1 試驗(yàn)原料

        (1)水泥:鶴林 P·O42.5 水泥,標(biāo)準(zhǔn)稠度用水量為 28.5%,28d 抗壓強(qiáng)度 54.3MPa。

        (2)粉煤灰 1:國華Ⅰ級灰,28d 活性指數(shù) 75%。

        (3)粉煤灰 2:華能脫硝粉煤灰,28d 活性指數(shù)45%,粉煤灰中具有氨味。

        (4)雙氧水:濟(jì)南清岸,工業(yè)級,濃度 27.5%。

        (5)二氧化錳:偉鑫錳業(yè),工業(yè)級,純度 99%。

        普通粉煤灰和脫硝粉煤灰的化學(xué)成分見表1,物理化學(xué)性能指標(biāo)見表2。

        表1 普通粉煤灰和脫硝粉煤灰的化學(xué)成分 %

        表2 普通粉煤灰和脫硝粉煤灰的性能指標(biāo) %

        1.2 試驗(yàn)方法

        采用Φ500×500mm 試驗(yàn)?zāi)C(jī)粉磨脫硝粉煤灰,粉磨時(shí)雙氧水與二氧化錳和脫硝粉煤灰同時(shí)入磨,粉磨時(shí)間從 10min 到 30min。參照 GB 18588—2001《混凝土外加劑中釋放氨的限量》檢測粉煤灰氮含量;參照 GB/T 1596—2005《用于水泥和混凝土中的粉煤灰》,檢測粉煤灰的細(xì)度、需水量比、活性指數(shù)等基本性能;參照GB/T 8074—2008《水泥比表面積測定方法勃氏法》檢測粉煤灰的比表面積。

        2 試驗(yàn)結(jié)果與討論

        2.1 雙氧水用量對脫硝粉煤灰除氨的影響

        對比表1中普通粉煤灰和脫硝粉煤灰的化學(xué)成分,兩者除 N 含量以外,其他化學(xué)成分無明顯差異,而兩種粉煤灰的主要物理化學(xué)性能指標(biāo)存在著明顯的差異,由于脫硫粉煤灰中的氨在堿性條件下逸出,導(dǎo)致粉煤灰活性指數(shù)大幅度降低,而銨鹽的存在也使得脫硝粉煤灰的其他性能亦低于普通粉煤灰。

        初次試驗(yàn)時(shí),設(shè)定二氧化錳用量為粉煤灰質(zhì)量的0.1%,粉磨時(shí)間為 30min,以保證氧化反應(yīng)的充分進(jìn)行,調(diào)整雙氧水的用量,試驗(yàn)結(jié)果如表3及圖1所示。

        表3 雙氧水用量對脫硝粉煤灰除氨的影響

        圖1 雙氧水用量對脫硝粉煤灰除氨的影響

        試驗(yàn)結(jié)果表明,隨著雙氧水用量的增加,粉煤灰中的 N 含量顯著下降,30min 的粉磨使得粉煤灰的粒度大幅度降低,粉煤灰的需水量比及活性指數(shù)都得到了明顯改善,當(dāng)雙氧水用量提升至 0.5% 以后(此時(shí) N 含量為0.5%),粉煤灰物理化學(xué)性能提升的幅度減緩,當(dāng)雙氧水用量提升至 0.7% 以后(此時(shí) N 含量為 0.41%),粉煤灰的物理化學(xué)性能不再提升,此試驗(yàn)結(jié)果表明 N 含量在 0.5% 以內(nèi),脫硝粉煤灰中的氨不會(huì)對粉煤灰的物理化學(xué)性能產(chǎn)生不利影響。

        2.2 粉磨時(shí)間對脫硝粉煤灰除氨的影響

        由于雙氧水的用量提升至 0.7% 以后,粉煤灰的物理化學(xué)性能不再提升,因此此次試驗(yàn)中,將雙氧水的用量設(shè)定為粉煤灰質(zhì)量的 0.7%,二氧化錳用量為 0.1%,調(diào)整粉磨時(shí)間。試驗(yàn)結(jié)果如表4及圖2所示。

        表4 粉磨時(shí)間對脫硝粉煤灰除氨的影響

        圖2 粉磨時(shí)間對脫硝粉煤灰除氨的影響

        結(jié)果表明,隨著粉磨時(shí)間的延長,粉煤灰的比表面積逐漸提升,氨含量和粉煤灰粒度的降低使得粉煤灰的活性指數(shù)明顯提升,試驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示,粉磨時(shí)間在10~15min 已足以保證脫硝粉煤灰的氧化除氨的效果,粉磨時(shí)間超過 15min 會(huì)導(dǎo)致粒度過小而使得需水量比明顯提升,對砂漿和混凝土的工作性能產(chǎn)生不利影響。

        2.3 二氧化錳用量對脫硝粉煤灰除氨的影響

        相對于粉煤灰等工業(yè)廢渣而言,二氧化錳是一種價(jià)格較高的化工產(chǎn)品,因此在其用量會(huì)對脫硝粉煤灰的處理成本產(chǎn)生較大影響。試驗(yàn)結(jié)果表明,雙氧水用量為粉煤灰質(zhì)量的 0.7%,粉磨時(shí)間為 15min 已足以保證脫硝粉煤灰的除氨效果,此次試驗(yàn)調(diào)整二氧化錳的用量,降低脫硝粉煤灰的處理成本,試驗(yàn)結(jié)果見表5及圖3。

        試驗(yàn)結(jié)果表明,二氧化錳的用量為粉煤灰質(zhì)量的0.03% 即可以達(dá)到脫硝粉煤灰除氨的效果,由于二氧化錳是氨發(fā)生氧化反應(yīng)的催化劑,在反應(yīng)前后二氧化錳的質(zhì)量并不會(huì)發(fā)生改變,二氧化錳的用量僅會(huì)影響氧化反應(yīng)的時(shí)間,而不會(huì)影響氧化反應(yīng)的結(jié)果,在雙氧水用量為 0.7%,粉磨時(shí)間為 15min 時(shí),二氧化錳用量為0.03% 已足以保證脫硝粉煤灰除氨的效果,使得脫硝粉煤灰的物理化學(xué)性能大幅度提升,與普通粉煤灰(國華Ⅰ級灰)沒有明顯差異。

        表5 MnO2 用量對脫硝粉煤灰除氨的影響

        圖3 MnO2 用量對脫硝粉煤灰除氨的影響

        3 結(jié)論

        (1)采用二氧化錳作為催化劑,在粉磨過程中,利用過氧化氫與氧氣將固化在脫硝粉煤灰中的氨氧化成氮?dú)夂退?,從粉煤灰中逸出,可使脫硝粉煤灰的各?xiàng)物理化學(xué)性能得到提升。

        (2)雙氧水用量為粉煤灰質(zhì)量的 0.7%,二氧化錳用量為 0.03%,粉磨時(shí)間為 15min 時(shí),可將脫硝粉煤灰的性能提升至與普通粉煤灰(國華Ⅰ級灰)相同的水平。

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