沙懿 張弦 王宇暉

摘要：通過靜態(tài)釋放實驗，研究了水源切換造成原水中不同濃度的氯離子和堿度對管網(wǎng)管垢中重金屬錳釋放的影響。選取鄭州市給水管網(wǎng)管段，設(shè)計模擬釋放反應(yīng)裝置，配制不同濃度氯離子（5 mg/L、231 mg/L、60 mg/L、90 mg/L）和堿度（525 mg/L、125 mg/L、200 mg/L）的實驗用水，比較分析氯離子濃度和堿度變化對管垢重金屬錳釋放的影響。根據(jù)實驗結(jié)果初步推斷：氯離子濃度和堿度與管垢中金屬錳的釋放濃度有較高相關(guān)性，且實驗中氯離子濃度是影響管網(wǎng)管垢錳釋放的首要因素。當氯離子濃度為30 mg/L，停留時間60 h，錳的釋放量達到最大為108 mg/L，之后釋放濃度趨于平穩(wěn)。在氯離子濃度促進錳釋放的條件下，堿度與管垢中錳的釋放量表現(xiàn)出明顯相關(guān)性。實驗結(jié)果可為水源切換引起的水質(zhì)差異對給水管網(wǎng)管垢錳釋放問題提供一定參考。

關(guān)鍵詞：氯離子；堿度；給水管網(wǎng)；錳釋放；管垢

中圖分類號：TU 991文獻標志碼：A文章編號：16721683（2018）03018306

The influence of chloride and alkalinity on the release of heavy metal

manganese in the drinking water network

SHA Yi，ZHANG Xian，WANG Yuhui

（College of Environmental Science and Engineering，Donghua University，Shanghai 201620，China）

Abstract：Static release experiments were designed to investigate the effect of different chloride concentrations and alkalinity of source water on manganese release in drinking water distribution systems.We sampled pipe scale from the drinking water network of Zhengzhou and prepared experiment water with different concentrations of chloride （5 mg/L， 231 mg/L，60 mg/L，90 mg/L） and alkalinity （525 mg/L，125 mg/L，200 mg/L）.A reactor was designed for simulating manganese release.We analyzed the effect of chloride and alkalinity concentration changes on the manganese release of water pipe scale.The results indicated that the chloride concentration and alkalinity were highly correlated with the manganese release in drinking water network.Chloride was the primary factor affecting the manganese release of water pipe scale.In this experiment， when the concentration of chloride was 30 mg/L，with a residence time of 60 hours，the manganese release reached the maximum of 108 mg/L，and then the release became steady.Under the condition that the concentration of chloride promoted manganese release，the alkalinity and the manganese release of pipe scale showed an obvious correlation.The results of the experiment can provide a reference for studying manganese release in drinking water distribution systems after water source switching.

Key words：chloride；alkalinity；drinking water network；manganese release；pipe scale

飲用水水質(zhì)的保障一直受到供水行業(yè)的普遍關(guān)注。國內(nèi)外的很多水廠在實際運行中發(fā)現(xiàn)，即使水廠出水各項水質(zhì)指標都達標，但是經(jīng)過水管輸送，用戶出水仍然可能出現(xiàn)一些指標超標的現(xiàn)象[12]。原因是自來水在水管中長距離長時間的輸送、多水源供水以及季節(jié)性水源切換，水源和給水管網(wǎng)管垢發(fā)生了一系列的物理、化學和生物反應(yīng)，從而產(chǎn)生了管網(wǎng)水質(zhì)不穩(wěn)定，甚至是惡化現(xiàn)象[3 4]。如南水北調(diào)中線工程[56]，自2014年中線工程竣工，北方部分城市啟動了外調(diào)丹江口水庫水源和本地水源水切換的供水模式。相關(guān)研究表明[7]低堿度高氯離子濃度對鑄鐵管道有較強的腐蝕性，容易引起破壞水源水質(zhì)穩(wěn)定性，造成金屬離子的溶解釋放，可能引起給水管網(wǎng)“黃水”問題。又如在淡化海水工程中，資料顯示[8]含有高濃度氯離子的海水在進入輸水管道以后，嚴重腐蝕了鑄鐵管道，從而引起了金屬的過量釋放。

第16卷 總第96期·南水北調(diào)與水利科技·2018年6月沙懿等·氯離子濃度和堿度對給水管網(wǎng)管垢重金屬錳釋放的影響不同水源的水質(zhì)差異主要包括pH、電導率、堿度、氯離子和硫酸根等。不同特征的水源可能造成給水管網(wǎng)管垢的溶解，造成了各種金屬離子不同的釋放現(xiàn)象[910]。Larson和Skold[11]研究表明，氯離子、硫酸根和重碳酸根是影響金屬腐蝕的重要因素，并且定義了Larson指數(shù)（LR），見式（1）。

LR=2[SO2-4]+[Cl-][HCO-3]（1）

大量研究表明[1214]，控制拉森指數(shù)可降低水源切換時引起的水質(zhì)惡化風險。部分研究者表示[15]，強腐蝕性水源進入地下水管網(wǎng)時，金屬釋放與水的拉森指數(shù)具有顯著相關(guān)性；但是強腐蝕性水源進入地表水管網(wǎng)時，金屬釋放與拉森指數(shù)無顯著相關(guān)性。其他研究者[16]認為對于舊鑄鐵管，拉森指數(shù)與金屬釋放速率具有相關(guān)性，隨著拉森指數(shù)的增加，金屬釋放速率升高，相關(guān)關(guān)系為非線性。

1985 年，Montgomery[11，17]關(guān)于水質(zhì)的化學穩(wěn)定性首次提出碳酸鈣沉淀勢（CCPP），針對結(jié)垢性或者腐蝕性的給水管網(wǎng)，定量計算出碳酸鈣沉淀或溶解量的數(shù)值。CCPP 有兩種定義方式，分別是以鈣離子濃度和堿度定義，見式（2）、式（3）。

CCPP=100（[Ca2+]i-[Ca2+]eq）（2）

CCPP=50000（Alki-Alkeq）（3）

式中：[Ca2+]i和[Ca2+]eq分別表示水中原來的和碳酸鈣平衡后的Ca2+的濃度；Alki和Alkeq表示水中原來的和碳酸鈣平衡后的堿度。溫柔和王剛亮[1819]等研究者表示可以通過提高水源的pH、堿度和鈣離子濃度來增大CCPP，或者通過增加堿度、降低氯離子濃度減小拉森指數(shù)，從而抑制管網(wǎng)金屬釋放。

國內(nèi)有研究者[20]提出水質(zhì)腐蝕性判斷指數(shù)WQCR，參考了拉森指數(shù)的同時考慮到了硝酸鹽、溶解氧和余氯對管網(wǎng)管垢金屬釋放的影響，見式（4）。

WQCR=[氯離子]+[硫酸鹽]+[硝酸鹽][堿度][溶解氧+余氯]（4）

氯離子濃度和堿度對嚴重影響了水質(zhì)穩(wěn)定性。目前關(guān)于差異性水源對給水管網(wǎng)管垢鐵釋放的影響已有大量研究探討了其規(guī)律性，而相對于錳的釋放鮮有報道。因此，本文采集南水北調(diào)中線受水區(qū)管道管垢樣本為實驗對象，結(jié)合各受水區(qū)水質(zhì)監(jiān)測資料，建立靜態(tài)試驗裝置，定量分析研究了不同濃度氯離子和堿度對管網(wǎng)錳釋放的影響作用。

1材料與方法

1.1實驗材料與方法

于2016年3月赴中線沿線城市河南鄭州市政管網(wǎng)施工現(xiàn)場進行現(xiàn)場取樣。獲取管段材質(zhì)為無襯DN100鑄鐵管，水管管齡約30 a。管垢表面形態(tài)為表面薄層垢。管垢使用刮刀小心取下，使用自封袋排出空氣后密封保存。管垢帶回實驗室后，在無氧環(huán)境下使用瑪瑙研缽進行研磨，在-20 ℃條件下冷凍干燥后，對管垢進行ICP金屬元素精確定量測試。利用美國水中礦物離子平衡計算軟件Visual MINTEQ 31計算各離子濃度平衡以確定模擬供水的實驗用水配水方案。在實驗室中，根據(jù)不同配水方案，利用去離子水分別配制含不同濃度氯離子和堿度的實驗用水，其它離子濃度依據(jù)北方某市給水管網(wǎng)原通水水質(zhì)配置[2122]。選用黑色不透光的聚乙烯水桶進行靜態(tài)模擬管垢重金屬錳的釋放實驗。分析比較不同配水方案對錳離子釋放濃度的影響。實驗裝置見圖1。

1.2實驗方法

實驗通過考察各受水區(qū)水質(zhì)監(jiān)測資料，歸納總結(jié)中線受水區(qū)水質(zhì)特征，并在實驗室中根據(jù)各水質(zhì)特征調(diào)配接近各受水區(qū)水質(zhì)特征的模擬實驗用水，以揭示管垢重金屬離子釋放的規(guī)律。根據(jù)相關(guān)文獻[2324]，丹江口地表水硫酸根、氯離子、堿度分別平均維持在30 mg/L、45 mg/L和105 mg/L左右。而受水區(qū)不同類型的各水廠硫酸根、氯離子、堿度變化范圍分別在23～82 mg/L、15～40 mg/L和130～220 mg/L。

根據(jù)以上對受水區(qū)水質(zhì)特征的分析，研究調(diào)配的模擬實驗用水的氯離子、硫酸根和堿度應(yīng)覆蓋上述水質(zhì)的變化范圍，水中其他主要離子取值參考北方某市長期通地下水區(qū)域[21]。在模擬水調(diào)配時，考慮如下內(nèi)容。

（1）除了硫酸根、氯離子、碳酸氫根（堿度）濃度外，其他基本離子，如鈣離子、鎂離子、硝酸根離子等的濃度與各水源水長期平均濃度保持基本一致；

（2）調(diào)配時，維持室溫25 ℃，調(diào)配后的模擬水用避光儲水桶存儲待用。實驗用水使用時，再次檢測水中各類離子的初始濃度；

（3）若調(diào)配實驗用水時，pH值與水源水有差異或陰陽離子不平衡，在不改變硫酸根、氯離子、碳酸氫根濃度情況下，通過添加硝酸鹽和有機酸調(diào)節(jié)離子平衡和pH值。因此，研究不考慮微生物對管垢的影響作用。

配制的實驗用水中氯離子初始濃度為5 mg/L、231 mg/L、60 mg/L、90 mg/L，硫酸根初始濃度為20 mg/L、247 mg/L、60 mg/L、100 mg/L，堿度（以CaCO3計）為525 mg/L、125 mg/L、200 mg/L。其他水質(zhì)參數(shù)均保持一致：硬度（以CaCO3計）731 mg/L，Ca2+（以CaCO3計）573 mg/L，Mg2+（以CaCO3計）158 mg/L，pH值71～75。以上濃度范圍基本涵蓋了受水區(qū)水質(zhì)指標中氯離子、硫酸根、堿度的變化范圍。

取樣時間一共6 d，第一天每隔兩小時取樣，共7個樣本，第二天至第六天每天取一個樣本。檢測的水質(zhì)指標包括pH、DO、電導率、堿度以及錳的質(zhì)量濃度，具體的檢測方法見表1。將實驗所得數(shù)據(jù)通過IBM SPSS Statistics軟件進行統(tǒng)計分析。

測試得出，管垢中鐵是最主要的化學成分，基本由鐵及其化合物組成。其次，管垢中含量較多的化學元素為鈣、鋁、鎂、錳。其中，錳的平均含量為1 54405 mg/kg，鐵的平均含量為355 950 mg/kg。因此，在管垢和水源接觸的條件下，金屬元素發(fā)生反應(yīng)溶解到水中。在水源水質(zhì)特征發(fā)生變化時，包括氯離子、硫酸根離子和堿度的改變，直接影響了管垢中各種金屬的釋放速率。

2.2氯離子濃度對管網(wǎng)錳釋放的影響

實驗中對水樣連續(xù)定時檢測，以pH、DO、電導率、堿度為參考對象，研究了氯離子濃度變化對水質(zhì)的影響，定量評價氯離子濃度變化對管垢錳釋放的影響規(guī)律。如圖2顯示的是在硫酸根為247 mg/L，堿度為125 mg/L的情況下，錳元素的釋放過程。

由圖2可知，錳在36 h之前為主要溶解階段，在36 h之后基本保持平穩(wěn)，即達到了最大釋放量。水中氯離子的濃度不同，相應(yīng)的錳的濃也有所不同。表現(xiàn)為：當Cl-為30 mg/L時，錳的總釋放量最大，其次是Cl-為60 mg/L時；當Cl-為5 mg/L、90 mg/L時，錳的釋放量接近并且較小。不同的氯離子水平下，實驗得出的錳釋放量的統(tǒng)計平均值和氯離子質(zhì)量濃度的關(guān)系見圖3。

根據(jù)圖3得出，氯離子濃度和管垢的錳釋放有一定的相關(guān)性，氯離子偏大和偏小時，都不會促使錳元素的釋放，氯離子在中間某一濃度下，最有利于錳的釋放。本實驗中，當Cl-濃度為5 mg/L、90 mg/L時，錳微量釋放，管垢基本表現(xiàn)為穩(wěn)定。實驗所得數(shù)據(jù)通過IBM SPSS Statistics分析可得出相同結(jié)論，如表3所示。推測其中原因可能是適量的氯離子促進了錳氧化物的溶解，但是過度的氯離子導致了錳的再次沉淀堆積在管垢表面，從而抑制了錳的溶解釋放，化學反應(yīng)式如下：

MnO2+Cl-+H2O→Mn2++ClO-+2OH-（5）

2.3堿度對管網(wǎng)錳釋放的影響

如圖4所示的是在Cl-濃度為5 mg/L和30 mg/L時，不同堿度對錳釋放以及pH值的影響。實驗中堿度梯度設(shè)置為525 mg/L、125 mg/L、200 mg/L。

實驗表明，堿度增加能抑制錳元素的釋放?？梢钥吹剑擟l-分別為5 mg/L和30 mg/L時，低堿度（525 mg/L）都能有效抑制錳的釋放，尤其是當Cl-濃度很低，堿度為200 mg/L，錳的平衡釋放濃度約為10 mg/L。然而在相同高濃度堿度時，Cl-濃度的升高能顯著提高錳的釋放。因此可以推斷，氯離子濃度相對于堿度而言，對錳的釋放影響更大，但是氯離子濃度和堿度對錳的釋放沒有明顯交互作用（P>005）。

由圖4可知，原水pH值呈現(xiàn)明顯上升趨勢，并且原水堿度越高，平衡濃度pH越高。當Cl-濃度為5 mg/L時，堿度為525 mg/L時，相應(yīng)的pH值相對較低，水中錳的釋放最大；堿度較高（125 mg/L、200 mg/L）時，pH值較接近，此時錳的釋放濃度都較底，即堿度對管垢的錳釋放無明顯影響。當Cl-濃度為30 mg/L時，隨著堿度的升高，pH值降低，管垢中錳的釋放量明顯減少。堿度從525 mg/L升高至200 mg/L時，總的錳釋放最大相差124 mg/L。由于管垢中的沉積物主要是金屬的碳酸鹽，因此，可以推測堿度對錳釋放的影響原理是隨著堿度的升高，促進了平衡反應(yīng)向碳酸錳沉淀方向進行，直接導致了錳濃度的降低。

不同水質(zhì)特征條件下，總錳釋放量的平均值與氯離子濃度和堿度的關(guān)系見圖5。

圖5表明，影響管垢錳釋放的重要因素是氯離子濃度，其次是堿度。在氯離子濃度較低時，錳的釋放總量總體較低，堿度對錳的釋放基本不明顯；在氯離子濃度較高時，隨著堿度的降低，水中錳的釋放總量明顯升高。實驗過程中溶解氧均表現(xiàn)為下降，下降范圍為（041～059）mg/L，推測可能是受微生物影響。而電導率表現(xiàn)為基本維持穩(wěn)定（±20 μS/cm）。

3結(jié)論

（1）氯離子濃度和管垢的錳釋放有一定的相關(guān)性，氯離子偏大和偏小時，都不利于錳元素的釋放，本實驗中，當Cl-為30 mg/L時，錳的釋放最大。

（2）相比氯離子和堿度，氯離子是影響給水管網(wǎng)水源錳釋放總量的首要因素。

（3）氯離子濃度較低時，對管垢錳釋放影響不大，此時堿度變化對錳釋放也基本無影響；在氯離子濃度達到30 mg/L左右時，管垢錳釋放總量到達最大，此時堿度與管垢中錳釋放有明顯相關(guān)性，錳的釋放隨著堿度的降低而升高。

（4）氯離子和堿度對管垢錳釋放無明顯交互作用。

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