錢(qián)宇瑞 吳英? 楊夏童 陳秋香 尤俊棟 王寶義況鵬 張鵬

1)(華北電力大學(xué),非能動(dòng)核能安全技術(shù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 102206)

2)(中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所,北京 100049)

(2018年4月11日收到；2018年7月22日收到修改稿)

1 引 言

目前,低能正負(fù)電子與原子之間的碰撞作用機(jī)理還不清楚,開(kāi)展近閾能區(qū)正電子致原子內(nèi)殼層電離截面實(shí)驗(yàn)研究有助于理解二者間的碰撞作用機(jī)理.此外,近閾能區(qū)正電子致原子內(nèi)殼層電離截面數(shù)據(jù)的可靠獲取有利于正電子束相關(guān)技術(shù)在核醫(yī)學(xué)、材料科學(xué)、等離子體物理等諸多領(lǐng)域得到更廣泛的應(yīng)用[1,2].然而,盡管目前已發(fā)表了許多低能電子碰撞原子內(nèi)殼層電離截面數(shù)據(jù)[3?7],但低能正電子致原子內(nèi)殼層電離截面數(shù)據(jù)非常缺乏,已公布的正電子實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)主要集中在:日本東京大學(xué)Nagashima等[8,9]采用基于22Na放射源和鎢網(wǎng)慢化體的慢正電子束流裝置引出的10—30 keV正電子束,分別碰撞幾個(gè)nm厚的靶膜鍍?cè)?0 nm厚的碳襯底表面的薄膜薄襯靶和純厚靶,得到Cu-K殼層及Ag-L殼層電離截面,及Ag,In,Sn的L殼層X(jué)射線產(chǎn)生截面；四川大學(xué)Tian等[10]采用基于22Na源和鎢箔慢化體的慢正電子束流裝置引出的10—20 keV正電子束碰撞純厚Ti靶,得到20 keV以下能量正電子致Ti的K殼層電離截面.在Nagashima等[8,9]和Tian等[10]的實(shí)驗(yàn)研究中,與靶碰撞的正電子束流強(qiáng)度都是采用離線法獲得:即假設(shè)正電子束流一直很穩(wěn)定,實(shí)驗(yàn)前先用HPGe記錄了正電子束碰撞純厚碳靶產(chǎn)生的湮沒(méi)光子計(jì)數(shù)率nγ,由此認(rèn)為在截面測(cè)量實(shí)驗(yàn)中單位時(shí)間打在靶樣品上的正電子數(shù)是nγ/(2εγ)(其中εγ是HPGe 探測(cè)器對(duì)置于靶樣品表面碰撞點(diǎn)處的γ標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源在511 keV能量處的探測(cè)效率).基于22Na放射源引出的慢正電子束流強(qiáng)度較弱(與靶碰撞的正電子束流強(qiáng)度約104—105e+/s[8?10]),因而要得到滿足統(tǒng)計(jì)性要求的特征峰凈計(jì)數(shù)所需的測(cè)量時(shí)間較長(zhǎng)(如文獻(xiàn)[8]中Nagashima等完成一個(gè)能量點(diǎn)的X能譜收集,采用薄膜薄襯靶方法和純厚靶方法分別耗時(shí)約44 h,2.8 h；文獻(xiàn)[10]中Tian等完成一個(gè)能量點(diǎn)的X能譜收集耗時(shí)約1周),而由于22Na的半衰期相對(duì)較短(～2.6年),因而即便在裝置穩(wěn)定運(yùn)行的理想情況下實(shí)驗(yàn)中的正電子束流強(qiáng)度也會(huì)隨時(shí)間不斷衰減；另外實(shí)驗(yàn)條件有所變化(如變換入射正電子能量)時(shí),束流強(qiáng)度也會(huì)隨之躍變；另外,實(shí)驗(yàn)中的正電子束流還可能存在波動(dòng).綜上所述,由離線法獲取的正電子束流強(qiáng)度可能不準(zhǔn)確.此外,我們注意到Nagashima等[8]與Tian等[10]采用厚靶方法測(cè)量正電子致靶元素內(nèi)殼層電離截面時(shí),對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的處理均沒(méi)有考慮入射正電子在厚靶中的散射效應(yīng)、湮沒(méi)光子和軔致光子及次級(jí)電子等對(duì)特征X射線計(jì)數(shù)的貢獻(xiàn).對(duì)于低能正電子碰撞厚靶,其中的湮沒(méi)光子因能量高且強(qiáng)度大,對(duì)特征X峰凈計(jì)數(shù)的貢獻(xiàn)不容低估.這使得Nagashima等[8]采用由忽視上述效應(yīng)的各不同能量正電子碰撞厚靶的特征X射線產(chǎn)額通過(guò)微分求解方法得到的相應(yīng)電離截面結(jié)果不可靠(因?yàn)椴捎梦⒎智蠼夥椒〞?huì)將各能量點(diǎn)產(chǎn)額的不確定度都計(jì)入到處理得到的截面結(jié)果,而Nagashima等由于采用離線法,導(dǎo)致得到的厚靶產(chǎn)額數(shù)據(jù)很可能不夠準(zhǔn)確,再者他們尚未對(duì)實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額考慮入射正電子在厚靶中的散射效應(yīng)、湮沒(méi)光子和軔致光子及次級(jí)電子等引起的修正,使得微分求解得到的截面結(jié)果更不準(zhǔn)確).同樣Tian等[10]的實(shí)驗(yàn)也是由于采用離線法獲取正電子束流強(qiáng)度,未對(duì)測(cè)量的10—20 keV正電子碰撞純厚Ti靶的Kα特征X射線產(chǎn)額進(jìn)行修正,使得他們采用正則化方法直接由測(cè)量的產(chǎn)額得到5—20 keV正電子致Ti的K殼層電離截面結(jié)果也很可能不準(zhǔn)確.對(duì)于閾能附近正負(fù)電子碰撞原子的理論研究,經(jīng)典理論對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的描述普遍不可靠.近年來(lái)發(fā)展的一些量子理論模型,如文獻(xiàn)[11—13]提出的考慮了電荷交換、庫(kù)侖和相對(duì)論效應(yīng)引起修正的平面波玻恩近似理論(PWBA-C-Ex)模型、文獻(xiàn)[14,15]發(fā)展的新的扭曲波玻恩近似理論(DWBA)模型等.為了能夠檢驗(yàn)近年來(lái)發(fā)展的這些量子理論模型,需要填補(bǔ)尚缺乏的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),并對(duì)已發(fā)表的正電子實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行檢驗(yàn).

本文擬采用實(shí)驗(yàn)研究與蒙特卡羅模擬研究相結(jié)合的方法得到可靠的8—9.5 keV正電子致Ti的K殼層電離截面數(shù)據(jù).在實(shí)驗(yàn)研究階段,為提高正電子碰撞靶樣品過(guò)程中特征峰凈計(jì)數(shù)的收集效率,本文采用純厚Ti靶,并采用薄靈敏層、大探頭的先進(jìn)硅漂移半導(dǎo)體X射線能譜儀(SDD)獲得碰撞產(chǎn)生的X能譜；同時(shí)采用高純鍺譜儀(HPGe)記錄伴隨正電子碰撞厚Ti靶過(guò)程中產(chǎn)生的湮沒(méi)光子數(shù),以在線獲取與靶碰撞的入射正電子數(shù).在模擬研究階段,利用特別適合于模擬低能正負(fù)電子、光子輸運(yùn)的蒙特卡羅方法的PENELOPE程序[16]來(lái)模擬實(shí)驗(yàn)過(guò)程.與電子碰撞厚靶可忽略電子在靶中的散射、韌致輻射及次級(jí)電子等對(duì)特征X射線計(jì)數(shù)的影響[7,17]不同,正電子碰撞厚靶還會(huì)伴隨產(chǎn)生能量高且強(qiáng)度大的湮沒(méi)光子,其對(duì)特征X峰凈計(jì)數(shù)的貢獻(xiàn)應(yīng)該不能忽略,而在PENELOPE數(shù)據(jù)庫(kù)中采用的光電效應(yīng)截面及康普頓散射效應(yīng)截面都較為可靠.光電效應(yīng)截面取自文獻(xiàn)[18],其精度在光子的能量＞1 keV時(shí)不超過(guò)5%；康普頓散射效應(yīng)截面取自文獻(xiàn)[19],其精度一般＜5%.相比彈性散射及外殼層電離,正負(fù)電子引起原子內(nèi)殼層電離的概率非常小,因此,各代正負(fù)電子的徑跡對(duì)蒙特卡羅模擬中采用的內(nèi)殼層電離截面模型不敏感.PENELOPE程序中植入的粒子碰撞模型和跟蹤算法的可靠性已得到過(guò)大量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的驗(yàn)證[20?23],因而若對(duì)正電子碰撞厚Ti靶過(guò)程中產(chǎn)生的特征X射線實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額測(cè)量準(zhǔn)確,PENELOPE程序得到的模擬產(chǎn)額與所測(cè)實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額的差異主要在于模擬時(shí)所采用的產(chǎn)生截面數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確度.PENELOPE程序庫(kù)中正負(fù)電子致原子內(nèi)殼層電離截面數(shù)據(jù)庫(kù)分別取自O(shè)DM[24]和DWBA理論模型.ODM是經(jīng)典的光學(xué)數(shù)據(jù)模型,采用偶極近似理論并考慮了對(duì)電荷交換效應(yīng)的修正.DWBA[14,15]采用扭曲波玻恩近似理論,將入射及出射粒子波函數(shù)看作為扭曲波恩表象,該理論將中心的局域勢(shì)描述為扭曲勢(shì),從而使勢(shì)的描述更接近于真實(shí)勢(shì),最終達(dá)到精簡(jiǎn)計(jì)算的效果.已有的閾能附近正負(fù)電子致原子內(nèi)殼層電離截面實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)現(xiàn)有各理論模型的初步評(píng)估顯示,DWBA模型在現(xiàn)有理論模型中能相對(duì)較好地描述低能電子碰撞原子電離過(guò)程,但DWBA理論與僅有幾個(gè)正電子截面實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中的多數(shù)靶元素的截面值差異明顯[8,10].將基于ODM理論模型和DWBA理論模型的蒙特卡羅模擬產(chǎn)額與實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額比對(duì),通過(guò)調(diào)整蒙特卡羅模擬程序的庫(kù)截面數(shù)據(jù),再進(jìn)行蒙特卡羅模擬并與實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額比較,從而獲得可靠的8—9.5 keV正電子碰撞Ti原子K殼層電離截面值.采用這種方法的優(yōu)勢(shì)在于無(wú)需考慮入射正電子在厚靶中的散射效應(yīng)、湮沒(méi)光子和軔致光子及次級(jí)電子等對(duì)特征X射線計(jì)數(shù)的貢獻(xiàn)大小.這一計(jì)算較為復(fù)雜,目前他人發(fā)展的算法[10,17]還不能準(zhǔn)確估算出上述效應(yīng)對(duì)特征X射線計(jì)數(shù)的影響程度.

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 實(shí)驗(yàn)裝置

本實(shí)驗(yàn)在中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所進(jìn)行,借助中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所新引進(jìn)的固態(tài)Ne為慢化體的22Na放射源慢正電子束流裝置[25?27],用SDD和高純鍺譜儀(HPGe)來(lái)完成實(shí)驗(yàn).實(shí)驗(yàn)示意圖如圖1所示,使用純厚Ti靶進(jìn)行實(shí)驗(yàn).

圖1 實(shí)驗(yàn)示意圖Fig.1.Experimental sketch.

放射源22Na衰變產(chǎn)生的正電子經(jīng)過(guò)固體Ne慢化材料慢化后,得到eV量級(jí)的正電子.在靶托上加以一定的負(fù)高壓,使正電子接近Ti靶時(shí)以所需能量碰撞純厚Ti靶.靶樣品由與水平面成45?的鋼制靶架支撐,碰撞產(chǎn)生的X能譜由SDD探測(cè)器收集,SDD探測(cè)器布置在靶樣品的正上方.HPGe探測(cè)器位于靶室外,其探頭與入射正電子方向以及SDD表面方向都成90?.由HPGe譜儀同步記錄正電子碰撞純厚Ti靶時(shí)產(chǎn)生的的湮沒(méi)光子Nγ可獲得入射正電子數(shù).實(shí)驗(yàn)中靶室的真空度達(dá)到10?7Pa量級(jí).圖2為8 keV正電子碰撞純厚Ti靶時(shí),SDD探測(cè)器收集的X能譜.

圖2 SDD收集的8 keV正電子碰撞純厚Ti靶的X能譜Fig.2.The experimental X-ray spectrum collected by SDD detector for the thick Ti target by 8 keV positron impact.

2.2 SDD與HPGe探測(cè)器的效率刻度

探測(cè)效率對(duì)于產(chǎn)額的確定較為關(guān)鍵,本實(shí)驗(yàn)采用的SDD探測(cè)器是德國(guó)KETEK公司生產(chǎn)的VITUS H80型薄靈敏層、大探頭硅漂移X射線半導(dǎo)體探測(cè)器,探測(cè)器靈敏層厚度為450μm,有效探測(cè)面積為80 mm2,具有較好的能量分辨率和低本底、高計(jì)數(shù)率.本文采用相對(duì)效率刻度法,即實(shí)驗(yàn)測(cè)量19 keV電子碰撞純厚碳靶產(chǎn)生的軔致輻射譜,與PENELOPE模擬相同實(shí)驗(yàn)條件下19 keV電子碰撞純厚碳靶產(chǎn)生的軔致輻射譜相比,得到相對(duì)效率刻度曲線,最后根據(jù)SDD探測(cè)器對(duì)放置在碰撞點(diǎn)處的241Am標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源在11.89 keV和13.90 keV能量處的絕對(duì)探測(cè)效率,將相對(duì)效率曲線絕對(duì)化處理,得到SDD探測(cè)器的探測(cè)效率刻度曲線,如圖3所示.采用標(biāo)準(zhǔn)源對(duì)SDD進(jìn)行11.89 keV和13.90 keV能量處的絕對(duì)探測(cè)效率刻度方法如下:通過(guò)在正電子束與靶碰撞點(diǎn)的位置處放置一標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源241Am,由SDD探測(cè)器記錄241Am源的各X能峰峰位及峰凈計(jì)數(shù),再由以下公式計(jì)算11.89 keV和13.90 keV特征X射線能量處的絕對(duì)探測(cè)效率:

(1)式中,ε表示SDD的探測(cè)效率,N表示在t時(shí)間內(nèi)SDD探測(cè)器記錄得到對(duì)應(yīng)能量的特征X射線凈計(jì)數(shù),I表示對(duì)應(yīng)能量光子的絕對(duì)強(qiáng)度,A0表示標(biāo)準(zhǔn)放射源活度,t表示測(cè)量時(shí)間,T表示放射源從標(biāo)定到刻度的時(shí)間,T1/2表示放射源的半衰期.

采用上述方法得到本工作中SDD對(duì)Ti的K殼層特征X能峰處的探測(cè)效率為2.48×10?3.

圖3 SDD探測(cè)器的探測(cè)效率刻度曲線Fig.3.The detection fiiciency calibration curve of SDD detector.

由于HPGe譜儀是用來(lái)記錄正電子在厚Ti靶中湮沒(méi)而產(chǎn)生的511 keV的湮沒(méi)光子,所以只需對(duì)HPGe譜儀在511 keV能量點(diǎn)進(jìn)行探測(cè)效率刻度.使用HPGe譜儀記錄放置在碰撞點(diǎn)處的22Na標(biāo)準(zhǔn)放射點(diǎn)源發(fā)射的正電子湮沒(méi)產(chǎn)生的511 keV光子,即得到HPGe譜儀對(duì)511 keV湮沒(méi)光子的探測(cè)效率.

3 數(shù)據(jù)處理與結(jié)果分析

3.1 實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額

由HPGe譜儀記錄得到實(shí)驗(yàn)測(cè)量中511 keV光子的數(shù)量Nγ,經(jīng)下式計(jì)算得到與靶碰撞的入射正電子數(shù)Ne+:

(2)式中εγ表示HPGe探測(cè)511 keV光子的絕對(duì)探測(cè)效率.

由與靶碰撞的入射正電子數(shù)Ne+,及SDD探測(cè)器記錄不同能量入射正電子碰撞純厚Ti靶產(chǎn)生的特征X射線的凈計(jì)數(shù),即可由(3)式得到實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額Yexp:

(3)式中,E0表示入射正電子能量,Nx(E0)表示由SDD探測(cè)器記錄到的能量為E0的入射正電子碰撞厚Ti靶的K殼層特征X射線凈計(jì)數(shù),ε(E)表示SDD探測(cè)器對(duì)能量為E的特征X射線的探測(cè)效率.

3.2 實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額與PENELOPE模擬產(chǎn)額的比較

PENELOEPE(penetration and energy loss of positrons and electrons in matter)是基于蒙特卡羅方法能夠模擬計(jì)算1 keV到幾百M(fèi)eV正負(fù)電子-光子簇射的程序包,在正負(fù)電子與物質(zhì)發(fā)生的每次相互作用中,對(duì)于散射角或能量損失大于給定的截止值的硬碰撞,采用詳細(xì)模擬法,而對(duì)散射角或能量損失小于給定的截止值的軟碰撞,則采用壓縮模擬的方法.因而PENELOPE程序特別適合于模擬低能正負(fù)電子、光子輸運(yùn).PENELOPE數(shù)據(jù)庫(kù)中的數(shù)據(jù)幾乎都是最新的,其中躍遷參數(shù)選自EADL(評(píng)價(jià)原子數(shù)據(jù)庫(kù))[16].本文將PENELOPE材料數(shù)據(jù)庫(kù)中的正負(fù)電子致原子內(nèi)殼層電離截面數(shù)據(jù)分別采用DWBA理論模型值或ODM理論模型值,并用PENELOPE對(duì)實(shí)驗(yàn)過(guò)程進(jìn)行逼真模擬,得到模擬產(chǎn)額.

將實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額和用PENELOPE基于DWBA模型和ODM模型的電離截面模擬得到的產(chǎn)額進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額和基于DWBA庫(kù)模擬得到的產(chǎn)額的相對(duì)偏差小于8%,而與基于ODM庫(kù)模擬的產(chǎn)額相差很大.比較結(jié)果如表1和圖4所示.

表1 實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額與模擬產(chǎn)額的比較Table 1.Comparison of the simulated yields and the experimental yields.

圖4 實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額與模擬產(chǎn)額的比較Fig.4.The comparison of the simulated yield and the experimental yield.

3.3 正電子致Ti的K殼層電離截面實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

由于基于ODM理論模型計(jì)算得到的模擬產(chǎn)額和實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額的偏差較大,我們認(rèn)為經(jīng)典的ODM理論模型對(duì)低能正電子致Ti的K殼層電離過(guò)程的描述不可靠.雖然DWBA理論模型的模擬產(chǎn)額與實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額偏差較小,但還是有一定的偏差.由于采用PENELOPE程序模擬計(jì)算時(shí),決定Ti的模擬產(chǎn)額結(jié)果的主要因素是正電子致Ti的K殼層電離截面,因而本文中我們修正了Ti的DWBA電離截面數(shù)據(jù)庫(kù),并重新用PENELOPE對(duì)實(shí)驗(yàn)過(guò)程進(jìn)行了模擬.

因基于DWBA庫(kù)的模擬產(chǎn)額比實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額平均小7%,我們把Ti的DWBA電離截面數(shù)據(jù)乘以修正系數(shù)1.07,并在修正系數(shù)1.07的基礎(chǔ)上進(jìn)行±1%和±2%的靈敏度分析,重新進(jìn)行模擬計(jì)算.將模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額相比較,結(jié)果列于表2.

表2 對(duì)DWBA電離截面數(shù)據(jù)庫(kù)采用不同修正系數(shù)時(shí)的模擬產(chǎn)額與實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額的比較Table 2.Comparison of the simulated yield and the experimental yield when using DWBA ionization cross section database with different correction cofiicients.

從表2結(jié)果中可得,對(duì)DWBA數(shù)據(jù)庫(kù)乘以修正系數(shù)約1.07后的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合更好.因此,我們實(shí)驗(yàn)測(cè)得的8—9.5 keV正電子致Ti原子內(nèi)殼層電離截面為相應(yīng)能區(qū)DWBA電離截面乘以修正系數(shù)1.07后的值.

本文得到的電離截面誤差主要源于實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額和蒙特卡羅模擬產(chǎn)額的誤差.實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額的誤差～10%,主要源于SDD探測(cè)效率刻度的誤差(～8%,源于刻度時(shí)用241Am標(biāo)準(zhǔn)源的活度誤差、標(biāo)準(zhǔn)源發(fā)射特征X射線分支比的誤差、標(biāo)準(zhǔn)源覆蓋層Mylar膜的厚度誤差以及特征峰面積的統(tǒng)計(jì)誤差),采用HPGe譜儀在線測(cè)量與靶碰撞的入射正電子數(shù)的誤差(～5%,主要源于對(duì)HPGe探測(cè)器刻度用的22Na標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源的活度誤差),SDD探測(cè)器收集的特征X射線凈計(jì)數(shù)誤差(～2%).模擬產(chǎn)額的誤差約為8%,主要源于PENELOPE數(shù)據(jù)庫(kù)中采用的質(zhì)量吸收系數(shù)和阻止本領(lǐng)誤差(～5%)、光電效應(yīng)截面誤差(＜5%)、康普頓散射截面誤差(＜5%),K殼層熒光產(chǎn)額誤差(～2%)及模擬得到的特征X射線計(jì)數(shù)的統(tǒng)計(jì)誤差(～1%).因此,本工作獲取的實(shí)驗(yàn)截面誤差約為13%.

表3 Ti的K殼層電離截面實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 3.Experimental results of K shell ionization section of Ti.

4 結(jié) 論

本文采用厚靶的實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額和PENELOPE模擬產(chǎn)額相比較的方法,得到在8—9.5 keV正電子碰撞能區(qū)需要對(duì)DWBA理論模型的Ti的K殼層電離截面數(shù)據(jù)進(jìn)行1.07倍的修正,從而獲得8—9.5 keV正電子致Ti原子K殼層電離截面實(shí)驗(yàn)結(jié)果.

感謝華北電力大學(xué)核科學(xué)與工程學(xué)院的徐夢(mèng)霞碩士、梁燁碩士和袁野碩士在模擬軟件使用和論文撰寫(xiě)方面給予的指導(dǎo).