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        液態(tài)鎵在石墨烯表面的潤(rùn)濕性及形貌特征?

        2018-10-29 03:48:56王俊珺李濤李雄鷹李輝
        物理學(xué)報(bào) 2018年14期
        關(guān)鍵詞:勢(shì)阱潤(rùn)濕性潤(rùn)濕

        王俊珺 李濤 李雄鷹 李輝?

        1)(山東大學(xué),材料液固結(jié)構(gòu)演變與加工教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,濟(jì)南 250061)2)(昌吉學(xué)院物理系,昌吉 831100)

        (2017年12月22日收到;2018年5月3日收到修改稿)

        液態(tài)Ga及其合金的熔點(diǎn)低、毒副作用小、導(dǎo)電率高,使得這類(lèi)液態(tài)金屬能像石墨烯一樣被廣泛應(yīng)用于微流器件、柔性電子器件中,制備這些器件的關(guān)鍵在于有效控制各生產(chǎn)環(huán)節(jié)中液態(tài)金屬在固體界面上的潤(rùn)濕性及形貌特征.基于Lennard-Jones(L-J)勢(shì)函數(shù),利用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法研究了金屬Ga在石墨烯表面的潤(rùn)濕性,根據(jù)模擬結(jié)果擬合的L-J勢(shì)參數(shù)能正確描述Ga原子與襯底之間的相互作用并得到了與實(shí)驗(yàn)值極為接近的潤(rùn)濕角,發(fā)現(xiàn)襯底與液膜間相互作用的微小改變都會(huì)對(duì)最終潤(rùn)濕形態(tài)產(chǎn)生極大影響,平衡態(tài)的潤(rùn)濕角和脫離襯底速度隨著Ga-C間勢(shì)能的減小而增大,并成功獲得了不同厚度的Ga液膜在石墨烯表面的形態(tài)演變規(guī)律,極為符合液態(tài)Ga的基本特性.利用所得L-J勢(shì)函數(shù)參數(shù)模擬了液態(tài)Ga在粗糙度相同但納米柱尖端形貌不同的C材料表面的潤(rùn)濕演變,發(fā)現(xiàn)納米柱尖端形貌對(duì)液態(tài)Ga的潤(rùn)濕過(guò)程及狀態(tài)影響極大.

        1 引 言

        潤(rùn)濕性是材料的基本性質(zhì),迄今為止人類(lèi)研究固液表面的潤(rùn)濕性已有上百年的歷史[1,2].材料的潤(rùn)濕性是由持續(xù)接觸的固液材料之間的相互作用所引起的,這是一種長(zhǎng)程的弱相互作用,微小的改變都會(huì)展現(xiàn)出不同的潤(rùn)濕狀態(tài).有效控制液體的鋪展和固體表面的潤(rùn)濕狀態(tài)是一個(gè)很重要的研究領(lǐng)域,其結(jié)果不僅影響著人類(lèi)對(duì)自然界的認(rèn)知,也關(guān)乎著人類(lèi)生產(chǎn)生活的方方面面.研究固體表面的潤(rùn)濕性不僅對(duì)于自清潔材料、防水材料、防污染材料的制備,熱能系統(tǒng)效率的提高,以及流體摩擦力的減少等都具有重要的理論價(jià)值和實(shí)際意義,而且與3D打印、焊接、鑄造、冶金、薄膜及封裝技術(shù)等密切相關(guān)[3?7].

        隨著器件精密化、微型化的發(fā)展趨勢(shì),形狀可變但屬性變化不大的液體填充柔性器件備受關(guān)注.石墨烯的發(fā)現(xiàn)使獲得一種具有原子級(jí)別厚度的、透明且靈活的電子器件成為可能[8].碳納米管和石墨烯基于本身出色的高導(dǎo)電性,良好的熱穩(wěn)定性.強(qiáng)大的機(jī)械彎曲性能、化學(xué)惰性以及越來(lái)越低的造價(jià),為制備柔性電子器件提供了獨(dú)一無(wú)二的機(jī)會(huì).但碳納米材料缺點(diǎn)很多,如石墨烯易起褶皺、開(kāi)裂、卷曲,使得表面電阻不夠穩(wěn)定,而液態(tài)金屬和石墨烯等碳納米材料組成的閉路連接能夠很好地彌補(bǔ)這些缺點(diǎn),并且在發(fā)生形變時(shí)保持原有的物理屬性[9?11].常溫金屬鎵的熔點(diǎn)低至29.76?C,其毒副作用小、黏度低、蒸氣壓也較低,并具有極高的導(dǎo)電率(3.4×106S/m)[12],幾乎高于銅一個(gè)數(shù)量級(jí),并可通過(guò)與其他金屬摻雜成合金來(lái)靈活調(diào)諧各種功能參數(shù)[13],比如一種鎵銦錫合金(68.5%Ga,21.5%In及 10%Sn)液相的溫度可低至?19?C.鎵及其合金優(yōu)良的物理性能引起了科學(xué)家們的極大關(guān)注,可靈活操控其形狀來(lái)制備微流器件和柔性電子器件[9?11,14,15]等,比如Ga-In合金嵌入彈性體薄膜中,可作為自由伸縮的電線或?qū)崟r(shí)響應(yīng)變形阻力變化的壓力傳感器[14,15].而在把液態(tài)金屬制成合格電子產(chǎn)品的過(guò)程中,從液態(tài)金屬的制備到液態(tài)金屬的分封,有效控制液態(tài)金屬與各種固態(tài)表面之間的潤(rùn)濕性極為關(guān)鍵.控制液態(tài)金屬潤(rùn)濕性的方法很多,例如改變液態(tài)金屬成分及形狀、襯底材質(zhì)及結(jié)構(gòu)、系統(tǒng)狀態(tài)(溫度、壓強(qiáng)、場(chǎng)強(qiáng))等.清華大學(xué)劉靜教授課題組[16]通過(guò)外加電場(chǎng)極大地改變了液態(tài)Ga合金的表面張力,發(fā)現(xiàn)液態(tài)Ga合金可在10 V左右的低電壓作用下發(fā)生液滴之間的自動(dòng)融合—斷裂—再合并等行為,并將一面積很大的金屬液膜在數(shù)秒內(nèi)收縮為單一金屬液球,從而使表面積改變高達(dá)上千倍,變形過(guò)程極為迅速.Fuentes-Cabrera等[17]成功利用Lennard-Jones(L-J)勢(shì)研究了液態(tài)銅在石墨表面的潤(rùn)濕狀態(tài),發(fā)現(xiàn)L-J勢(shì)的取值影響著銅液滴的潤(rùn)濕形態(tài).

        目前采用模擬方法研究液態(tài)Ga在石墨烯表面上的潤(rùn)濕性非常少,因此本文利用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法研究液態(tài)Ga在碳納米材料表面的潤(rùn)濕性及形態(tài)演變,嘗試?yán)肔-J勢(shì)來(lái)描述液態(tài)Ga在石墨烯表面潤(rùn)濕性,以及探討通過(guò)修飾石墨烯表面來(lái)改變液態(tài)Ga的潤(rùn)濕性的可能性.

        2 模型與計(jì)算方法

        本文利用LAMMPS(largescale atomic/molecular massively parallel simulator)軟件進(jìn)行計(jì)算[18].在宏觀正則系綜(NVT)下利用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法,使用Nose-Hoover方法控制系統(tǒng)的溫度,采取velocity-verlet算法求解動(dòng)力學(xué)方程,時(shí)間步長(zhǎng)設(shè)為 1.0 fs(1 fs=10?15s),總時(shí)長(zhǎng)為200 ps(1 ps=10?12s),溫度均為1000 K,利用修正型嵌入原子法(MEAM)勢(shì)函數(shù)來(lái)模擬Ga原子間的相互作用[19,20],用AIREBO勢(shì)函數(shù)計(jì)算C-C相互作用[21],使用 12-6 L-J勢(shì)函數(shù)來(lái)描述金屬Ga和C之間的相互作用.L-J勢(shì)函數(shù)有一大優(yōu)勢(shì),那就是可以通過(guò)改變勢(shì)阱深度來(lái)描述不同的體系.如文獻(xiàn)[22—24]就通過(guò)簡(jiǎn)單地改變勢(shì)阱深度成功獲得了從潤(rùn)濕到不潤(rùn)濕的模擬結(jié)果.受這些工作的啟發(fā),使用相似的方法,參考Li等[25]第一性原理的計(jì)算工作,得到黏附直徑σ=0.318 nm,勢(shì)阱深度ε分別取為0.5,0.1,0.01,0.007,0.005,0.004 eV,模擬了Ga液膜(半徑為13.5 nm,層厚為2 nm)在25 nm×25 nm的石墨烯(a=0.2462 nm,c=0.67079 nm,雙層,底層固定)上的潤(rùn)濕特性.其次,根據(jù)液態(tài)Ga在石墨表面上實(shí)驗(yàn)測(cè)出的潤(rùn)濕角(127?)[26],擬合出最佳勢(shì)阱深度,并據(jù)此分別模擬了厚度分別為1,2,3 nm的Ga液膜(半徑為13.5 nm)的潤(rùn)濕性.最后,模擬了層厚為2 nm的Ga液膜在用三種等高等底的碳納米柱修飾的石墨烯面上的潤(rùn)濕.三種碳納米柱分別是(5,5)CNT(carbon nanotubes),(5,5)CCNT(caped carbon nanotubes),CNC(carbon nanocone,旋移角為240?)(如圖1所示),高度均為1 nm,底面直徑為0.678 nm,兩兩柱底間距離均為0.34 nm.在所有的模擬條件下,初始Ga液膜與襯底的最短垂直距離均為0.2 nm.此外,Ga液膜是取自1000 K平衡態(tài)下的塊體的Ga熔體.模擬圖片由OVITO軟件讀取生成[27].

        圖1 納米柱修飾的石墨烯襯底(其中,肉粉色的是鎵,藍(lán)色的是納米柱,黃色的是石墨烯)Fig.1.Three types of graphene substrate modified with nanorads(gallium is pale dogwood,nanopillars is blue and grapheme is yellow).

        3 結(jié)果與討論

        3.1 L-J勢(shì)的勢(shì)阱深度對(duì)液滴潤(rùn)濕狀態(tài)的影響

        分別取勢(shì)阱深度ε為0.5,0.1,0.01,0.007,0.005及0.004 eV,通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬,可測(cè)得Ga液膜在石墨烯表面上平衡態(tài)時(shí)的潤(rùn)濕狀態(tài)(如表1所列).當(dāng)ε=0.5 eV時(shí),Ga液膜迅速變薄完全鋪展在石墨烯上,并引得未完全固定的石墨烯邊緣卷起并包覆Ga液膜,表明此時(shí)Ga-C間相互作用過(guò)大,不僅使得Ga液膜與石墨烯完全潤(rùn)濕,還使得上層石墨烯外圍脫離了底層的束縛.當(dāng)ε=0.1 eV時(shí),Ga液膜8 ps左右在石墨烯表面鋪展開(kāi)(如圖2(a)所示),未完全固定的石墨烯邊緣有些許卷起,結(jié)果與實(shí)驗(yàn)相差極大.當(dāng)ε=0.01 eV時(shí),Ga液膜在石墨烯面上呈倒扣的碗狀,潤(rùn)濕角為78.4?,并且石墨烯邊緣微微卷起(如圖2(b)所示).繼續(xù)降低勢(shì)阱深度為0.007 eV時(shí),Ga液膜呈現(xiàn)出不潤(rùn)濕的狀態(tài),潤(rùn)濕角為112.3?,但與實(shí)驗(yàn)值相比仍偏小.繼續(xù)減小勢(shì)阱深度,令ε=0.004 eV時(shí),平衡態(tài)時(shí)Ga液膜潤(rùn)濕角為136.9?,對(duì)比實(shí)驗(yàn)測(cè)得的1050?C時(shí)液膜Ga在石墨上的潤(rùn)濕角值(127?),發(fā)現(xiàn)稍顯偏大.進(jìn)而小幅度增加勢(shì)阱深度,取ε=0.005 eV,發(fā)現(xiàn)平衡態(tài)時(shí)其潤(rùn)濕角為129.6?,最為接近實(shí)驗(yàn)測(cè)值(127?).因此在之后的模擬中勢(shì)阱深度ε均取固定值0.005 eV.

        雖然每次長(zhǎng)程L-J勢(shì)能改變量只有10 meV,但這種微小變化對(duì)液態(tài)金屬最終的潤(rùn)濕狀態(tài)及液膜邊緣的收縮速度及垂直表面的脫離速度都有顯著影響,然而潤(rùn)濕過(guò)程卻又是相似的.首先,由于初始狀態(tài)的Ga液膜底端距襯底僅為0.2 nm,而Ga-C間的黏附直徑為0.318 nm,在Ga液膜中受到襯底吸引力的原子遠(yuǎn)多于受到排斥力的原子,因此在襯底的影響下Ga液膜整體有向下運(yùn)動(dòng)的趨勢(shì).與此同時(shí),Ga液膜內(nèi)部原子在襯底外力的影響下重新排布,表面原子形成新的表面張力,從而使得Ga液膜邊緣收縮,繼而液膜層高變薄,如圖2所示,在垂直于襯底方向可以觀察到液膜局部會(huì)出現(xiàn)空洞.在液膜逐漸演化的過(guò)程中,Ga原子受原子間短程強(qiáng)相互作用影響,積聚在一起,克服向下的慣性力,液膜空洞逐漸消失,層高變厚,邊緣繼續(xù)收縮,逐漸變成倒扣的半實(shí)心球狀液滴.隨著Ga-C間的相互作用逐漸變?yōu)橐耘懦饬橹鲗?dǎo),當(dāng)L-J勢(shì)的排斥能達(dá)到極大值時(shí)將完全抵消向下的運(yùn)動(dòng)趨勢(shì),并使得Ga液滴開(kāi)始反彈繼而遠(yuǎn)離襯底,在上升過(guò)程中襯底對(duì)液滴的作用逐漸由排斥變?yōu)槲?此后,Ga液滴在襯底上將處于反復(fù)回彈振蕩狀態(tài),且振蕩幅度越來(lái)越小.

        表1 Ga液膜在石墨烯表面潤(rùn)濕角及潤(rùn)濕狀態(tài)隨勢(shì)阱深度變化Table1.Variation of contact angles and wettabilities with Different well depths.

        圖2 勢(shì)阱深度對(duì)Ga液膜在石墨烯上的形貌演變的影響 (a)ε=0.5 eV;(b)ε=0.1 eV;(c)ε=0.01 eV;(d)ε=0.007,0.005,0.004 eVFig.2.Effects of ε on the wetting morphology of Ga nano films on graphene surfaces:(a) ε =0.5 eV;(b)ε=0.1 eV;(c)ε=0.01 eV;(d)ε=0.007,0.005 and 0.004 eV.

        3.2 液膜層厚對(duì)潤(rùn)濕狀態(tài)的影響

        本文選取半徑均為13.5 nm,層厚分別為1,2,3 nm的圓盤(pán)狀Ga液膜來(lái)研究厚度對(duì)液滴形態(tài)演變的影響.基底仍然選用石墨烯,其他模擬條件不變.圖3給出了不同厚度的Ga液膜在石墨烯上隨著時(shí)間的演化狀態(tài).當(dāng)系統(tǒng)達(dá)到平衡狀態(tài)時(shí),初始厚度分別為1,2,3 nm的液膜所對(duì)應(yīng)的最終潤(rùn)濕角依次為127.3?,129.6?,131.4?.由圖3(a),(b)可以看出液膜越薄,Ga液膜狀態(tài)演化的越快,液膜邊緣的收縮速度及反彈速度也更快.在8 ps時(shí),1 nm的Ga液膜出現(xiàn)的孔洞遠(yuǎn)多于其他兩種層高的液膜,并且在這時(shí)三種液膜平行于底面方向的直徑相差不大.此后,隨著時(shí)間的進(jìn)程,由于受襯底影響的原子占總原子數(shù)比例最高,1 nm的Ga液膜的孔洞最晚消失,層高和平行于底面方向的直徑都是最小.由圖3(d)和圖3(e)可以看出(其中EL-J為固液間相互作用能,vz為液滴在z方向上的質(zhì)心速度),由于固液接觸的初始面積相同,固液間的相互作用勢(shì)相差不大,層厚為1 nm的Ga液膜與襯底間的相互作用勢(shì)能略小,而2,3 nm的液膜與襯底間的相互作用勢(shì)能基本相同.但各液膜的粒子數(shù)相差較大,因此由襯底所引起的向下運(yùn)動(dòng)的初始速度相差較大,厚度為1 nm的液膜的速度大小約是厚度為2 nm的液膜速度的2倍,是厚度為3 nm的液膜速度的近4倍.厚度為1 nm的Ga液膜與襯底的排斥作用達(dá)到極大值的時(shí)間最早,因此也以最快的速度向上反彈,而厚度為3 nm的Ga液膜出現(xiàn)反彈現(xiàn)象的時(shí)間最晚.如圖3(c)所示,50 ps后,厚度為3 nm的Ga液膜與襯底間的相互作用明顯大于厚度為1,2 nm的Ga液膜與各自襯底間的相互作用,并且100 ps后,如圖3(c)所示,有

        圖3 不同層厚Ga液膜在石墨烯上的形態(tài)演變 (a)x-z面(側(cè)面)的形態(tài)演變;(b)x-y面(俯視面)的形態(tài)演變;(c)Ga-C相互作用能演化;(d)Ga液膜在垂直方向上的速度演化Fig.3.Morphological evolution of Ga nano films with Different thickness on the graphene surfaces:(a)Evolution of x-z profile;(b)evolution of x-y profile;(c)Ga-C interaction versus wetting time;(d)retraction velocity of Ga nano film in vertical direction.

        式中E1nm,E2nm,E3nm分別為厚度為1,2及3 nm的Ga液膜與各自襯底間的相互作用,這說(shuō)明Ga液膜與襯底間勢(shì)能變化量非常接近.由于在Ga原子間的強(qiáng)相互作用影響下,Ga液膜內(nèi)部原子重排,襯底為液滴提供的動(dòng)能一部分轉(zhuǎn)換成表面能,另一部分被與襯底的摩擦耗散掉.已有研究表明,原子數(shù)越多形成新的表面張力所耗能量就越多,而厚度越大與襯底的摩擦耗散也就越多,這使得液膜厚度越大,其橫向收縮速度及幅度越小,最終使得液膜與石墨烯的接觸面積也就越大,并且從圖3(c)可以看出這種影響與厚度是成比例的,因此其對(duì)液滴的最終影響相似,表現(xiàn)在液滴最后的速度均值(如圖3(d)所示)及潤(rùn)濕角(如圖3(a)所示)相差不大.這種規(guī)律與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相似,這進(jìn)一步證明本文所取的L-J勢(shì)函數(shù)能夠很好地描述液態(tài)Ga在石墨烯上的潤(rùn)濕特性.

        圖4 Ga液膜在用不同碳納米柱修飾的石墨烯上的潤(rùn)濕形態(tài) (a)Ga/CNC;(b)Ga/CNT;(c)Ga/CCNT;(d)Ga-C相互作用;(e)Ga液膜在垂直方向上的速度變化Fig.4.Morphological evolution of Ga nano films on three types of graphene surfaces modified with nanorads:(a)Ga/CNC;(b)Ga/CNT;(c)Ga/CCNT;(d)Ga-C interaction versus wetting time;(e)retraction velocity of Ga nano film in vertical direction.

        3.3 襯底粗糙形貌對(duì)潤(rùn)濕狀態(tài)的影響

        為了進(jìn)一步理解粗糙表面對(duì)液滴潤(rùn)濕性的影響,本文研究了用不同尖端形貌碳納米柱修飾的石墨烯襯底對(duì)液膜潤(rùn)濕演變的影響.選取厚度2 nm、半徑13.5 nm的Ga液膜,分別將其放在粗糙度相同、但柱尖端形貌不同的三種石墨烯襯底上,襯底上任意最近鄰兩柱底間距離均為0.34 nm,為理論上所能取得的最小距離.由圖4可知,液滴在這三種襯底上的潤(rùn)濕過(guò)程和最終的潤(rùn)濕狀態(tài)差異很大.Ga液膜在碳納米管CNT和帶帽碳納米管CCNT襯底上呈不潤(rùn)濕狀態(tài),穩(wěn)定態(tài)的潤(rùn)濕角分別為138.3?和134.8?,均大于Ga液膜在石墨烯表面上的潤(rùn)濕角,而在碳納米錐CNC襯底上,Ga液膜最終呈現(xiàn)的是反潤(rùn)濕狀態(tài),100 ps后完全脫離了襯底束縛,以球狀勻速遠(yuǎn)離襯底.與Ga液膜在CCNT襯底上相比,Ga液膜在CNT襯底沿垂直方向的初始速度和邊緣的收縮速度都更大一些.潤(rùn)濕狀態(tài)取決于液體與固體表面之間相互作用的強(qiáng)弱,處于L-J勢(shì)能影響范圍的粒子數(shù)多少影響著固液相互作用的強(qiáng)弱.顯然碳納米錐CNC的尖端形狀使其影響液態(tài)Ga的C原子數(shù)最少,而CCNT中影響液態(tài)Ga的C原子數(shù)最多.因此從圖4(d)可以看出,初始狀態(tài)下Ga液膜與CNC襯底間的相互作用能最小,Ga液膜與CCNT襯底的相互作用能最大,使得CCNT襯底對(duì)Ga液膜的束縛也最大.于是較其他兩種襯底,Ga液膜在初始階段的下沉速度最大,與CCNT襯底間的所能達(dá)到的垂直距離最小,進(jìn)而使得Ga-C間的排斥極大值也最大,之后反彈階段Ga液膜能獲得反彈加速度越小,最終使得平衡狀態(tài)下受到襯底束縛的原子數(shù)也更多,潤(rùn)濕角也更小.

        4 結(jié) 論

        本文利用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法探究了金屬鎵(Ga)在石墨烯表面的潤(rùn)濕性,獲得了能準(zhǔn)確描述原子間相互作用的Lennard-Jones(L-J)勢(shì)函數(shù)參數(shù),計(jì)算得到的潤(rùn)濕角與實(shí)驗(yàn)值極為接近.并運(yùn)用合適的參數(shù)研究了液膜層厚、襯底的粗糙度及形貌對(duì)液膜潤(rùn)濕性及形態(tài)演變的影響,取得了如下結(jié)論.

        1)L-J勢(shì)函數(shù)的勢(shì)阱深度對(duì)Ga液膜在石墨烯表面的潤(rùn)濕狀態(tài)有顯著影響.隨著勢(shì)阱深度的減小,液膜在襯底表面由完全潤(rùn)濕態(tài)逐漸變?yōu)椴粷?rùn)濕態(tài).

        2)Ga液膜的厚度顯著影響其潤(rùn)濕形貌的演變.隨著液膜厚度的減小,初始狀態(tài)液滴沿垂直于襯底方向的速度和襯底邊緣的收縮速度都會(huì)變大,但最終的潤(rùn)濕角及速度值相差不大,這與實(shí)驗(yàn)相符.

        3)在相同粗糙度時(shí),修飾襯底的納米柱尖端形貌對(duì)Ga液膜潤(rùn)濕行為有非常重要的影響.Ga液膜在CNC襯底上出現(xiàn)反潤(rùn)濕現(xiàn)象,而在CNT和CCNT襯底上沒(méi)有出現(xiàn)反潤(rùn)濕特征,還表現(xiàn)出了略有差異的不潤(rùn)濕特性.表明通過(guò)納米柱修飾石墨烯.是調(diào)諧液態(tài)Ga的潤(rùn)濕性的一種有效方法.但是納米柱尖端形狀造成液態(tài)Ga潤(rùn)濕性差異巨大的原因還需進(jìn)一步探討.

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