楊 旭，李暢游，李文寶，史小紅，趙勝男，王旭陽

（內(nèi)蒙古農(nóng)業(yè)大學(xué)水利與土木建筑工程學(xué)院，呼和浩特 010018）

封閉性內(nèi)陸湖是指處于河流的尾閭或獨(dú)自形成的獨(dú)立集水區(qū)域。中國的內(nèi)陸湖主要分布在蒙新、甘肅及西藏等內(nèi)流地區(qū)，如青海湖、達(dá)里諾爾湖等。因湖泊所處地理位置遠(yuǎn)離海洋，氣候干燥，其水量平衡主要表現(xiàn)為以徑流入湖為主要補(bǔ)給水源，以湖面蒸發(fā)為主要水量損耗的特點(diǎn)。與開放性湖泊相比，封閉性內(nèi)陸湖換水周期為無窮大，湖水無出流，使得由外源輸入進(jìn)湖的污染物常年累積在湖泊中。外加氣候干旱、上游用水量增加等因素的影響，許多內(nèi)陸湖湖面面積逐漸萎縮，湖水營養(yǎng)鹽濃度逐年濃縮，水質(zhì)惡化現(xiàn)象日益加劇。對封閉性內(nèi)陸湖營養(yǎng)鹽展開研究便成為探索其水環(huán)境特點(diǎn)，緩解水質(zhì)惡化的重要入手點(diǎn)，但封閉性內(nèi)陸湖營養(yǎng)鹽究竟有怎樣的賦存特點(diǎn)？徑流的輸入對湖泊內(nèi)的氮負(fù)荷又會有什么樣的影響？作者以這兩個(gè)問題為重點(diǎn)，展開了本次實(shí)驗(yàn)研究。

氮、磷是湖泊內(nèi)主要的營養(yǎng)鹽。其中氮素不僅是生命體合成蛋白質(zhì)、核酸以及其他含氮生物大分子的重要元素，更是限制湖泊初級生產(chǎn)力的營養(yǎng)因子[1-2]。湖水中以溶解性無機(jī)氮形式存在的含氮化合物主要為氨氮（-N）、硝酸鹽氮（-N）和亞硝酸鹽氮（-N）[3]，無機(jī)氮經(jīng)水生植物吸收轉(zhuǎn)變?yōu)橛袡C(jī)氮，水生植物在循環(huán)排泄或衰老死亡分解后，體內(nèi)不同形式的有機(jī)氮又被釋放出來，經(jīng)過菌類的分解作用再次轉(zhuǎn)化為各種形式的無機(jī)氮[4]。因此，無機(jī)氮在氮素循環(huán)及收支平衡過程中起到至關(guān)重要的作用[5]。湖泊沉積物是氮等營養(yǎng)元素的重要貯存庫，上覆水體中的氮素通過吸附、絡(luò)合、絮凝、沉降等作用被沉積物接納[5]。沉積物中的氮素也在物理、化學(xué)和生物等作用下不斷向上覆水體釋放，成為水體氮素重要來源之一[6-7]。目前國內(nèi)外學(xué)者在湖泊氮素遷移循環(huán)機(jī)制方面已有大量的研究成果[8-9]，但針對典型封閉型內(nèi)陸湖泊的分析卻并不全面。達(dá)里諾爾湖（以下簡稱“達(dá)里湖”）是位于蒙新高原湖區(qū)典型的寒旱區(qū)封閉性內(nèi)陸湖泊，內(nèi)蒙古四大湖泊之一。因受干燥氣候的影響，湖面面積已從1999年的213.54 km2減少到2010年的188.48 km2。湖水營養(yǎng)鹽逐漸濃縮，水質(zhì)逐年惡化[10-11]。因此，本文以水生生物活動頻繁的夏季為節(jié)點(diǎn)，系統(tǒng)地分析了達(dá)里湖氮素在上覆水、間隙水、沉積物中的賦存特征。同時(shí)對入湖河流的水質(zhì)展開監(jiān)測，探討河流的輸入對湖泊內(nèi)氮負(fù)荷的影響。這將對理解氮素在封閉型湖泊賦存特征，以及氮素水污染控制方面提供重要的理論支持。

1 材料與方法

達(dá)里湖（43°12′～43°24′N，116°24′～116°56′E，圖1）位于內(nèi)蒙古自治區(qū)赤峰市克什克騰旗西部，海拔1227 m，湖面面積189 km2。湖盆西深東淺，最大深度13 m，平均深度6.44 m。河流補(bǔ)給是達(dá)里湖的重要水源之一，每年為達(dá)里湖補(bǔ)給水量約0.56億m3（近10年平均監(jiān)測數(shù)據(jù)）。流入達(dá)里湖的河流共有4條，其中貢格爾河、沙里河屬于永久性河流，亮子河、耗來河屬于間斷性河流。四條河流中補(bǔ)給量最大的是發(fā)源于大興安嶺尾脈阿拉燒哈山脈的貢格爾河，總長120 km，由北河口入湖；沙里河發(fā)源于經(jīng)棚西側(cè)，流程20 km，先入崗更諾爾湖，再流15 km由南河口入湖；亮子河發(fā)源于湖南部的沙丘地帶，由西南部入湖；耗來河發(fā)源于西部丘陵，由西部穿經(jīng)多倫諾爾再流入達(dá)里湖[12]。

圖1 達(dá)里湖取樣點(diǎn)分布圖Figure 1 Distribution map of sampling points in Dali-Nor Lake

本文根據(jù)《湖泊生態(tài)系統(tǒng)觀測方法》，針對湖泊現(xiàn)存面積和生態(tài)系統(tǒng)特點(diǎn)在湖面上設(shè)置了12個(gè)具有代表性的采樣點(diǎn)，在四條河流入湖口處分別設(shè)置采樣點(diǎn)（圖1）。于2017年7、8、9月分別采集湖水、河水水樣；為研究空間角度上的氮素循環(huán)特征，于8月在各樣點(diǎn)采集湖泊上覆水、間隙水、沉積物樣品。考慮B6、C5、C7、D4、E2、E5樣點(diǎn)深度大于湖泊平均深度（6.4 m），且分布于湖區(qū)中心以及主要河流進(jìn)水口處，針對這6個(gè)樣點(diǎn)分層采集水體（采樣間隔為1 m·層-1）。以 C5 樣點(diǎn)為例，即分別在 0.5、1.5、2.5、3.5、4.5、5.5、6.5、7.5、8.5 m水深處取水。實(shí)驗(yàn)共取得74個(gè)湖水水樣、12個(gè)湖泊間隙水水樣、12個(gè)湖泊沉積物水樣和12個(gè)河水水樣。水樣的采集：用有機(jī)玻璃取水器采集水體，裝入聚乙烯瓶內(nèi)；沉積物及間隙水的采集：利用彼得森取泥器，采集樣點(diǎn)表層5 cm的沉積物。沉積物樣品帶回實(shí)驗(yàn)室后，4000 r·min-1離心15 min得到上清液，用0.45 μm孔徑的醋酸纖維濾膜過濾獲得沉積物間隙水。剩余沉積物樣品則放置于實(shí)驗(yàn)室內(nèi)，以4℃條件進(jìn)行保存，備用。

水體理化指標(biāo)采用梅特勒-托利多公司生產(chǎn)的多參數(shù)水質(zhì)監(jiān)測儀進(jìn)行現(xiàn)場測定。包括：pH值、溶解氧、氧化還原電位、鹽度、電導(dǎo)率等?？偟═N）采用堿性過硫酸鉀氧化法測定；NO-2-N采用N-（1-萘基）-C光度法測定；NO-3-N采用紫外分光光度法測定；NH+4-N采用納氏試劑法測定；沉積物TN采用凱氏定氮法測定（GB 7173—1987）；-N、-N分別采用納氏試劑分光光度法（HJ 535—2009）、酚二磺酸分光光度法（GB 7480—1987）進(jìn)行測定。為保證實(shí)驗(yàn)測試的精度，以上實(shí)驗(yàn)每組取3個(gè)平行樣本進(jìn)行重復(fù)測定，所得實(shí)驗(yàn)結(jié)果相對偏差小于5%，并取三組實(shí)驗(yàn)結(jié)果均值為實(shí)測值。論文圖表采用Origin 8.0等繪制完成。

2 結(jié)果與分析

2.1 湖水、河水水環(huán)境特征

表1為7、8、9月湖水、河水理化指標(biāo)監(jiān)測結(jié)果，個(gè)別指標(biāo)的含量在河湖之間存在明顯差異。其中以鹽度指標(biāo)差異最為明顯，河水鹽度均值為0.06 mg·L-1，而湖水鹽度均值卻達(dá)到1.79 mg·L-1，是河水的30倍；電導(dǎo)率值在河湖之間同樣相差顯著，河水電導(dǎo)率均值為0.12 mS·cm-1，而湖水電導(dǎo)率均值卻達(dá)到3.42 mS·cm-1；河水Eh均值-58.24 mV，水體表現(xiàn)為還原性，湖水Eh均值達(dá)到-129.61 mV，還原性更為明顯；河湖DO含量相似，7、8、9月份均值分別為6.72、7.00、7.61 mg·L-1，含量呈逐漸升高的趨勢。河水pH均值9.50，湖水pH均值9.93，水體均處于堿化狀態(tài)。

2.2 湖泊不同介質(zhì)氮素賦存特征

湖泊內(nèi)形態(tài)氮在不同介質(zhì)（上覆水、間隙水、湖泊沉積物）含量的差異，是影響湖泊內(nèi)氮循環(huán)的主要因素之一。達(dá)里湖不同介質(zhì)氮素含量如表2，表層水TN均值為 4.23 mg·L-1，其中-N 均值 1.50 mg·L-1，占TN含量35.5%，是表層水的主導(dǎo)形態(tài)氮。-N均值0.29 mg·L-1，僅占TN的6.9%。-N均值0.03 mg·L-1，含量甚微，不足TN的1%；間隙水TN均值7.40 mg·L-1，-N是間隙水中的主導(dǎo)形態(tài)氮，均值達(dá)到1.37 mg·L-1，-N、-N均值分別為0.41、0.24 mg·L-1，含量相對較低；表層沉積物TN均值 2 809.97 mg·kg-1，-N是沉積物中的主導(dǎo)形態(tài)氮，均值127.74 mg·kg-1。-N均值為62.33 mg·kg-1，兩種無機(jī)氮占TN含量6.74%。

表1 7、8、9月湖水、河水理化指標(biāo)監(jiān)測結(jié)果Table 1 Monitoring results of physical and chemical indexes of lake and river in July,August,September

表2 表層水、間隙水、表層沉積物中形態(tài)氮含量Table 2 The average concentration of nitrogen species in pore water，overlying water and sediments

為研究氮素在湖泊不同水層的分布情況，對B6、C5、C7、D4、E2、E5 6個(gè)樣點(diǎn)分層采集水樣進(jìn)行測定（圖2），從圖中可以看出，TN、-N、-N在湖泊內(nèi)摻混均勻，含量隨水深從淺到深基本保持不變。只有B6、E2、E5樣點(diǎn)的-N從水深1.5 m向下處含量有所波動。除E2點(diǎn)-N-N含量相對上覆水較小外，其余各樣點(diǎn)氮含量均表現(xiàn)為間隙水大于上覆水。

2.3 湖水、入湖河流氮素賦存情況

圖2 達(dá)里湖氮素垂向分布圖（mg·L-1）Figure 2 Vertical distribution of nitrogen in Dali-Nor Lake（mg·L-1）

夏季降雨頻繁，河流入湖量增大，作為湖泊與流域生態(tài)系統(tǒng)環(huán)境連接的重要紐帶和通道，入湖河流水量、水質(zhì)將直接影響湖泊整體水質(zhì)情況。研究結(jié)果顯示（圖3），達(dá)里湖7、8、9月份湖水TN均值4.26 mg·L-1，8月份TN達(dá)到最高，含量為4.50 mg·L-1。河流TN均值1.66 mg·L-1，僅占湖水TN的39%。其中沙里河是TN含量最高的河流，均值為2.91 mg·L-1，其次是亮子河1.53 mg·L-1，貢格爾河1.23 mg·L-1，耗來河TN最低，僅有0.98 mg·L-1。根據(jù)氮素河道入湖通量算法：氮素輸入量等于河道平均TN濃度與入湖水量乘積[13]。達(dá)里湖入湖河流對湖水的年河流補(bǔ)給量為0.56億m3，計(jì)算得出每年由入湖河流攜帶入湖的TN量為120 t。

3 討論

圖3 7、8、9月份達(dá)里湖及入湖河流氮含量Figure 3 The amount of nitrogen in the river and Dali-Nor Lake in July,August,September

湖泊中氮素的輸入方式主要有三種：地表徑流、地下水、降雨等補(bǔ)給水源流入時(shí)攜帶輸入；人為排放污染物的輸入以及湖泊內(nèi)水生生物的生物固氮作用。由于封閉性內(nèi)陸湖湖水常年無外泄，外源氮素輸入到湖泊后，通過沉降作用在沉積物中大量富集，沉積物中的氮素又通過風(fēng)浪擾動、生物作用以及間隙水形成的濃度梯度再次釋放到湖水中。外加氣候干旱等因素的影響，湖泊儲水量逐漸減少，導(dǎo)致湖水中的氮素含量逐漸濃縮。達(dá)里湖湖區(qū)年平均降水量396.1 mm，年蒸發(fā)量1 287.3 mm，蒸發(fā)趨勢明顯，湖水TN含量已濃縮致4.26 mg·L-1，超過國家地表Ⅴ類水標(biāo)準(zhǔn)的2倍之多。并且湖水TN、NH+4-N含量均在8月份達(dá)到最高值，這主要由人為影響所致。根據(jù)達(dá)里諾爾國家自然保護(hù)區(qū)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，每年8月份南北岸景區(qū)旅游人數(shù)達(dá)到全年最高。兩岸游船和頻繁的人類活動使得過量營養(yǎng)鹽輸入到湖水中，導(dǎo)致湖水TN含量增加。氮素的增加會直接影響到湖水中浮游藻類的賦存情況：在大多數(shù)湖泊中，浮游藻類生物量與水體營養(yǎng)鹽濃度變化趨勢一致，隨著水體中氮濃度升高，無論體系中是否有沉水植物存在，都會導(dǎo)致浮游藻類和附著藻類增加[13]。根據(jù)前人研究結(jié)果顯示，8月份是達(dá)里湖浮游植物生物量與豐度最高的月份，尤其是作為富營養(yǎng)化湖泊浮游植物優(yōu)勢種的藍(lán)藻，其比例增加了54.35%[14]。湖水中大量的藻類一方面通過分泌具有生物毒性的物質(zhì)，對水體造成污染[15]，另一方面也會加劇湖泊出現(xiàn)藻類水華的風(fēng)險(xiǎn)。因此，應(yīng)對此現(xiàn)象予以重視，避免達(dá)里湖8月份出現(xiàn)藍(lán)藻水華的風(fēng)險(xiǎn)。頻繁的人類活動使得過量的營養(yǎng)鹽輸入到湖泊中，導(dǎo)致湖泊內(nèi)浮游植物量升高。而生物量的增加會促進(jìn)生物固氮作用的發(fā)生，大氣中的分子態(tài)氮通過生物作用轉(zhuǎn)化為湖泊所需的氮化物，被動植物吸收利用后代謝分解生成NH3，而后轉(zhuǎn)變?yōu)?N，這便是-N同樣在8月份含量升高的主要原因。湖水中豐富的-N一部分作為湖泊初級生產(chǎn)力直接利用的氮源，另一部分在溶解氧充足的條件下發(fā)生硝化反應(yīng)生成N，最終以有機(jī)態(tài)形式進(jìn)入沉積物被保存起來。

間隙水作為沉積物氮素釋放的重要平臺，其氮素含量直接影響著上覆水氮濃度和沉積物-水界面氮交換過程[18]。尤其在夏季，沉積物溫度升高，生物活性增強(qiáng)，促使冬季滯留在沉積物中的氮大量釋放[19]。本次研究結(jié)果顯示12個(gè)樣點(diǎn)間隙水TN、-N和-N含量在上覆水、間隙水、沉積物中有明顯的濃度差，說明達(dá)里湖存在氮素內(nèi)源釋放的可能性。其中-N在間隙水和上覆水含量差異最為明顯。這是由于-N主要來自于硝化反應(yīng)時(shí)-N氧化成-N的中間產(chǎn)物，沉積物表面有大量硝化細(xì)菌，是湖泊中硝化反應(yīng)發(fā)生最主要和最強(qiáng)烈的地方[20]，使大量的-N進(jìn)入到間隙水中。但因-N本身不穩(wěn)定且易轉(zhuǎn)化成其他形態(tài)氮，在向上覆水釋放的過程中會發(fā)生氮形態(tài)的轉(zhuǎn)化，導(dǎo)致上覆水-N明顯低于間隙水；相反的，達(dá)里湖間隙水-N質(zhì)量濃度略低于上覆水，因此-N在水-沉積物界面以吸附狀態(tài)為主。

由于達(dá)里湖湖水無外泄，輸入到湖泊中的氮素日益累積在湖底沉積物中，使得表層沉積物TN均值已達(dá)到2 809.97 mg·kg-1。根據(jù)加拿大安大略省環(huán)境和能源部按生態(tài)毒性效應(yīng)指定的沉積物質(zhì)量評價(jià)指南評估[7]，達(dá)里湖沉積物TN已高出550 mg·kg-1的最低級別生態(tài)毒性效應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)值，對底棲生物及生態(tài)環(huán)境構(gòu)成了威脅。根據(jù)其他學(xué)者研究結(jié)果可知，封閉性內(nèi)陸湖岱海沉積物TN含量為1640 mg·kg-1[21]，我國最大的內(nèi)陸高原咸水湖青海湖沉積物TN含量為1740 mg·kg-1[20]。相比之下，達(dá)里湖沉積物TN已處于偏高水平。沉積物可交換態(tài)氮（-N、-N和-N）是水-沉積物界面發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化最主要最活躍的形態(tài)氮，但因-N不穩(wěn)定且易轉(zhuǎn)化為其他形態(tài)氮，所以本文以-N-N之和來計(jì)算可交換態(tài)氮值。達(dá)里湖表層沉積物可交換態(tài)氮占TN含量6.74%。同樣在蒙新高原湖區(qū)的岱海和呼倫湖沉積物可交換態(tài)氮占TN的百分比分別為1.0%和4.3%[22]。對比可知，達(dá)里湖沉積物可交換態(tài)氮占TN比份相對較高，沉積物氮素遷移能力較強(qiáng)。

本次研究結(jié)果顯示，四條入湖河流TN均值只占湖水TN含量的39%，而-N含量卻是湖水的2倍。從三個(gè)方面對該現(xiàn)象進(jìn)行解釋：首先，由于內(nèi)陸湖泊補(bǔ)給水量較小，水力停留時(shí)間長，蒸發(fā)作用明顯，使得湖水逐漸濃縮，相比之下河流水體始終處于流動更換的狀態(tài)，這是導(dǎo)致湖水與河水TN含量相差較大的原因之一；其次，徑流中的氮素主要與區(qū)域環(huán)境及土地利用類型有著密切的關(guān)系，達(dá)里湖周圍主要以自然形成的流域景觀為主，無大型工農(nóng)業(yè)基地。湖泊北岸與東岸分別與錫林郭勒草原和貢格爾草原相鄰，畜牧業(yè)是該地區(qū)的主要經(jīng)濟(jì)支撐。在放牧過程中，家畜通過采食、踐踏和排泄糞便等影響草地土壤狀況和營養(yǎng)狀態(tài)。有關(guān)研究表明，隨著放牧強(qiáng)度的增加，表層土壤有機(jī)質(zhì)和TN含量會明顯減少，TN礦化率升高，導(dǎo)致土壤中-N逐漸累積[23]。在自然土壤系統(tǒng)發(fā)生的浸溶作用下，使得進(jìn)入徑流的氮形態(tài)與該區(qū)域土地的氮素賦存特征趨于一致性。所以-N便成為入湖河流的主導(dǎo)形態(tài)氮；最后，因夏季湖泊內(nèi)生物量豐富，-N作為最易被生物獲取的氮形態(tài)，被湖泊內(nèi)的生物大量消耗，使得湖水-N含量較低。

總體來看，作為封閉性內(nèi)陸湖泊的達(dá)里湖，其氮素賦存特征為：上覆水TN含量高，-N是上覆水的主導(dǎo)形態(tài)氮，TN及各形態(tài)氮含量在不同深度水層摻混均勻，無明顯的分層現(xiàn)象。沉積物TN含量較高且氮素遷移能力較強(qiáng)。TN、-N、-N表現(xiàn)為由沉積物到上覆水的釋放狀態(tài)，而-N則以上覆水到沉積物的吸附狀態(tài)為主。河流的輸入對湖水TN含量有稀釋作用，但會增加湖水-N的負(fù)荷。

4 結(jié)論

（3）作為封閉性內(nèi)陸湖泊的達(dá)里湖，其氮素賦存特征為：上覆水TN含量高-N是上覆水的主導(dǎo)形態(tài)氮，TN及各形態(tài)氮含量在不同深度水層摻混均勻，無明顯的分層現(xiàn)象。沉積物TN含量較高且氮素遷移能力較強(qiáng)。TN、-N、-N表現(xiàn)為由沉積物到上覆水的釋放狀態(tài)，而-N則以上覆水到沉積物的吸附狀態(tài)為主。