游翔宇，馮高平，王明東，朱曉輝

（航天工程大學(xué) 激光推進(jìn)及其應(yīng)用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 101416）

0 引言

氪原子物理和化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，來(lái)源單一，其放射性同位素81Kr（半衰期22.9萬(wàn)年）和85Kr（半衰期10.8年）是理想的示蹤同位素，廣泛應(yīng)用于地下水年代測(cè)定、氣候變化、大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)等應(yīng)用研究領(lǐng)域[1～3]。然而大氣中氪含量稀少（約1ppmv），81Kr和85Kr同位素豐度極低（同位素豐度分別為 5.3×10-13和2.5×10-11），對(duì)檢測(cè)方法的效率和靈敏度要求極高，傳統(tǒng)的低輻射計(jì)數(shù)法和加速器質(zhì)譜法難以對(duì)81Kr和85Kr實(shí)現(xiàn)快速、高效的檢測(cè)[4，5]。 1999年，美國(guó)Argonne實(shí)驗(yàn)室的盧征天博士基于原子的激光冷卻與囚禁技術(shù)提出了一種新型痕量檢測(cè)方法，原子阱痕量檢測(cè)方法（Atom Trap Trace Analysis，ATTA）[6]。該方法利用特定頻率激光將待測(cè)的同位素原子冷卻并囚禁在磁光阱中心處，通過(guò)原子散射熒光強(qiáng)度測(cè)定單位時(shí)間內(nèi)被囚禁原子的個(gè)數(shù)，探測(cè)靈敏度可以達(dá)到10-18。ATTA具有同位素級(jí)別的分辨率，單原子水平的靈敏度和零本底探測(cè)的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，能夠?qū)怏w樣品中的85Kr和81Kr原子進(jìn)行快速、高效檢測(cè)[7，8]。

亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流制備是原子阱痕量檢測(cè)方法的關(guān)鍵技術(shù)瓶頸之一。氪原子的第一激發(fā)態(tài)4p55s[3/2]1能量高達(dá)10eV，對(duì)應(yīng)波長(zhǎng)123.6nm的真空紫外光尚無(wú)商用激光器，無(wú)法直接對(duì)基態(tài)氪原子進(jìn)行激光冷卻和囚禁。為解決這一問(wèn)題，首先需要將氪原子從基態(tài)4p6激發(fā)到亞穩(wěn)態(tài)4p55s[3/2]2（能級(jí)壽命 40s），再利用波長(zhǎng) 811.5nm 激光（有商用激光器）與亞穩(wěn)態(tài)5s[3/2]2→激發(fā)態(tài)5p[5/2]3的二能級(jí)系統(tǒng)共振，實(shí)現(xiàn)對(duì)于氪原子的冷卻與囚禁[9，10]。目前常采用基于螺旋諧振腔的射頻放電激發(fā)亞穩(wěn)態(tài)氪原子，該方法的亞穩(wěn)態(tài)氪原子激發(fā)效率直接限制了磁光阱的原子俘獲率，制約了ATTA檢測(cè)效率和檢測(cè)靈敏度的進(jìn)一步提升[11]。為此，研究射頻放電參數(shù)對(duì)亞穩(wěn)態(tài)氪原子激發(fā)效率的影響規(guī)律，對(duì)于提升檢測(cè)效率與靈敏度，拓展應(yīng)用領(lǐng)域極具參考價(jià)值。

本文主要研究了射頻放電參數(shù)對(duì)亞穩(wěn)態(tài)氪原子激發(fā)效率的影響規(guī)律，文章具體安排如下：第一節(jié)介紹了螺旋諧振腔的基本結(jié)構(gòu)和設(shè)計(jì)方法；第二節(jié)搭建了亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流系統(tǒng)；第三節(jié)主要研究了射頻頻率、射頻功率和放電腔氣壓對(duì)于亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度的影響規(guī)律；第四節(jié)中對(duì)本文的研究工作進(jìn)行了總結(jié)。

1 螺旋諧振腔

螺旋諧振腔與同軸線諧振腔結(jié)構(gòu)相似，其采用螺旋線圈替代同軸線諧振腔中的直導(dǎo)線，縮小了諧振腔體積，獲得了更高的無(wú)載品質(zhì)因子[12]。如圖1所示，螺旋諧振腔主要由銅制屏蔽層和螺旋線圈兩部分組成。本文中銅制屏蔽層長(zhǎng)H=96mm，內(nèi)徑D=46mm，螺旋線圈直徑d=27mm，匝數(shù)N=13，由直徑Φ=3mm的銅導(dǎo)線繞制而成。螺旋線圈一端采用絕緣材料固定在銅制屏蔽層上，另一端焊接在銅制屏蔽層上并將其接地。為避免空載時(shí)射頻電源燒壞，射頻信號(hào)從螺旋線圈第一匝開(kāi)始輸入，此時(shí)輸入阻抗約50Ω。螺旋諧振腔中電場(chǎng)和磁場(chǎng)均被銅制屏蔽層限制在腔內(nèi)，因此輻射損耗極低。此外由于高頻電流的趨膚效應(yīng)，高頻電流集中于導(dǎo)體的外表薄層，對(duì)屏蔽腔和導(dǎo)線表面做鍍銀處理后，可以將金屬損耗降至最低。因此，螺旋諧振器的能量損失較小，品質(zhì)因子較高，最高可達(dá)到1000。

螺旋諧振腔存在多個(gè)諧振頻率，但通常只能在基頻和三倍頻諧振頻率下工作，更高倍頻下難以形成放電，且輸入三倍頻時(shí)亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度是基頻下的兩倍[9]，因此工作時(shí)一般采用三倍頻。螺旋諧振腔的基頻諧振頻率可表示為：

將D=46mm，N=13代入，那么文中螺旋諧振腔基頻諧振頻率 f0=80.6MHz，三倍頻為 241.8MHz。根據(jù)式（1）可以發(fā)現(xiàn)螺旋諧振腔的基頻諧振頻率僅與螺旋線圈匝數(shù)、銅制屏蔽層內(nèi)徑D有關(guān)。螺旋諧振腔品質(zhì)因子可以表示為：

代入D=46mm，N=13，品質(zhì)因子Q0=817.69。根據(jù)式（2），基頻諧振頻率f0相同時(shí)應(yīng)該盡可能的增大屏蔽層內(nèi)徑和減少螺旋線圈匝數(shù)，以增大品質(zhì)因子，降低能量損耗。

射頻氣體放電時(shí)，基態(tài)氪原子通過(guò)石英玻璃所制的放電管，與諧振腔內(nèi)電磁振蕩產(chǎn)生的高能電子（約10ev）發(fā)生碰撞，被激發(fā)到各激發(fā)態(tài)上。亞穩(wěn)態(tài)外的其他激發(fā)態(tài)壽命較短，迅速退激至亞穩(wěn)態(tài)或基態(tài)，在能級(jí)壽命為40s的亞穩(wěn)態(tài)形成較高布居。此外，基態(tài)氪原子還可能被直接電離成氪離子，因此放電管中主要存在基態(tài)氪原子、亞穩(wěn)態(tài)氪原子、氪離子和高能電子四種粒子。上述四種粒子的密度分布可以直接通過(guò)改變頻率、功率和氣壓等放電參數(shù)實(shí)現(xiàn)，根據(jù)具體需求調(diào)節(jié)放電參數(shù)，可獲得適合的粒子密度分布。

圖1 螺旋諧振腔結(jié)構(gòu)圖Fig.1 The structure diagram of helical resonator

2 激光誘導(dǎo)熒光檢測(cè)

激光誘導(dǎo)熒光檢測(cè)方法利用特定原子在特定頻率激光下能激發(fā)熒光的特性對(duì)原子束流強(qiáng)度或速度等進(jìn)行測(cè)量。本文采用垂直于束流方向的811.5nm激光作為誘導(dǎo)光照射亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流，亞穩(wěn)態(tài)氪原子吸收811.5nm光子向上躍遷至激發(fā)態(tài)5p[5/2]3。激發(fā)態(tài)5p[5/2]3能級(jí)壽命短，迅速自發(fā)輻射出波長(zhǎng)811.5nm光子回到亞穩(wěn)態(tài)，并且釋放出的光子方向在空間上隨機(jī)分布，通過(guò)測(cè)定自發(fā)輻射產(chǎn)生的熒光強(qiáng)度和計(jì)算可以得到亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度。由于誘導(dǎo)光和熒光的波長(zhǎng)均為811.5nm，為降低誘導(dǎo)光的干擾，收集熒光信號(hào)的大光敏面硅探測(cè)器應(yīng)同時(shí)垂直于誘導(dǎo)光和原子束流。

圖2 亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流系統(tǒng)原理圖Fig.2 The schematic diagram of Kr*beam system

為研究射頻頻率、功率和氣壓對(duì)于亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度的影響規(guī)律，搭建了如圖2所示的實(shí)驗(yàn)裝置。由圖可知，裝置可分為氣源腔、射頻放電腔和檢測(cè)腔三部分。檢測(cè)腔被泵速為300L/s的磁懸浮分子泵抽至約10-6Pa的高真空，此時(shí)氪原子的平均自由程（約103～104m）遠(yuǎn)大于裝置幾何尺寸，亞穩(wěn)態(tài)氪原子之間幾乎沒(méi)有碰撞損失，主要損失來(lái)源于亞穩(wěn)態(tài)氪原子與腔壁的碰撞。打開(kāi)微漏閥，往放電腔中通入氪氣，氣源腔、射頻放電腔和檢測(cè)腔將會(huì)形成從高到低的氣壓梯度，其中射頻放電腔中氣壓一般在10-4～10-3Pa。由于壓差作用，氣源腔中的氪氣將形成流向射頻放電腔的原子束流，并在經(jīng)過(guò)放電管時(shí)與螺旋諧振器產(chǎn)生的電子發(fā)生碰撞形成亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流。

亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流在檢測(cè)腔被811.5nm激光激發(fā)產(chǎn)生熒光信號(hào)。光敏探測(cè)器收集熒光信號(hào)所產(chǎn)生的光電流較小，需要通過(guò)電流放大器對(duì)熒光信號(hào)進(jìn)行放大，并將放大后的信號(hào)輸出到示波器中。圖3為一個(gè)典型的亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流熒光信號(hào)圖，圖中三個(gè)信號(hào)峰分別為82Kr、84Kr和86Kr原子（同位素豐度分別為11.6%、57%、17.3%）的熒光信號(hào)峰，可以看出熒光信號(hào)峰高與82Kr、84Kr、86Kr的同位素豐度相符。光敏探測(cè)器對(duì)于熒光信號(hào)的收集效率可以表示為：

其中：γ—相干濾波片效率；Q—光敏探測(cè)器量子效率；Sdector—探測(cè)器面積=2.37cm2；r—探測(cè)器與待測(cè)束流距離。假設(shè)光敏探測(cè)器收集到的光信號(hào)對(duì)應(yīng)電流為i，每秒鐘被誘導(dǎo)光所激發(fā)的原子數(shù)為：

其中：h—普朗克常數(shù)；v—誘導(dǎo)激光頻率；R—原子散射率。定義原子束流強(qiáng)度I為束流源單位時(shí)間單位立體角發(fā)出的原子數(shù)目，束流強(qiáng)度可以表示為：

其中：L—測(cè)量位置到束流源的距離；vm—原子束流的最概然速度；V—原子束流和誘導(dǎo)激光交叉部分的體積，可近似看作球形。

圖3 亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流熒光信號(hào)圖Fig.3 The fluorescence signal diagram of Kr*beam

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

3.1 射頻頻率對(duì)原子束流強(qiáng)度影響規(guī)律

射頻頻率對(duì)于亞穩(wěn)態(tài)氪原子的激發(fā)效率具有重要影響。射頻功率相同時(shí)，改變射頻頻率，螺旋共振腔內(nèi)電磁能量分布將發(fā)生變化，導(dǎo)致電子能量和密度分布發(fā)生改變，進(jìn)一步影響亞穩(wěn)態(tài)氪原子激發(fā)效率和束流強(qiáng)度。針對(duì)射頻工作頻率對(duì)亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度的影響規(guī)律進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究，保持射頻功率40W，放電腔氣壓 2×10-3Pa，調(diào)節(jié)射頻頻率，采用激光誘導(dǎo)熒光檢測(cè)方法，根據(jù)式（3）～（5）計(jì)算得到亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度。

圖4為亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度隨射頻頻率f的變化關(guān)系圖?？梢钥闯?，射頻諧振腔在f=231MHz工作時(shí)，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度達(dá)到最高。當(dāng)頻率f偏離231MHz時(shí)，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度逐漸減弱，當(dāng)頻率f=215MHz和f=240MHz射頻諧振腔內(nèi)氣體放電已經(jīng)完全終止，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流為零。螺旋諧振腔在諧振頻率工作時(shí)，腔內(nèi)電磁振蕩的振幅最大，電子溫度和密度最高，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度最高。考慮到螺旋線圈的加工誤差和插入放電管對(duì)于諧振頻率的影響，f=231MHz可以認(rèn)為是螺旋諧振腔實(shí)際的三倍頻諧振頻率。

圖4 亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度隨射頻頻率變化關(guān)系圖Fig.4 Kr*beam flux intensity versus RF frequency

3.2 射頻功率對(duì)原子束流強(qiáng)度影響規(guī)律

保持射頻工作頻率為231MHz、放電腔氣壓為2×10-3Pa，通過(guò)調(diào)節(jié)射頻功率，研究其對(duì)亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度的影響規(guī)律。圖5給出了亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度隨射頻功率變化關(guān)系圖?？梢钥闯?，射頻諧振腔在0～6W的低功率輸入下難以維持氣體放電，束流強(qiáng)度為零。在6W～36W的射頻功率范圍內(nèi)，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度隨射頻功率增大而增強(qiáng)。當(dāng)射頻功率高于36W時(shí)，束流強(qiáng)度達(dá)到飽和，束流強(qiáng)度基本不隨射頻功率增大而增強(qiáng)。

在6W～36W的射頻功率范圍內(nèi)，增大射頻功率會(huì)引起螺旋共振腔內(nèi)電子溫度和密度增大，電子碰撞產(chǎn)生的亞穩(wěn)態(tài)氪原子數(shù)量也隨之增加，束流強(qiáng)度增大。當(dāng)功率增加到36W時(shí)，繼續(xù)增大射頻功率將導(dǎo)致電子溫度和密度進(jìn)一步增大，此時(shí)基態(tài)氪原子與高能電子會(huì)發(fā)生碰撞電離產(chǎn)生大量的氪離子，增大亞穩(wěn)態(tài)氪原子的碰撞損失。此外，射頻功率過(guò)高會(huì)加熱亞穩(wěn)態(tài)氪原子，導(dǎo)致束流發(fā)散角增大，與真空壁面的碰撞損失增大，與此同時(shí)還會(huì)加劇射頻線圈發(fā)熱，影響螺旋共振腔使用壽命，因此在保證束流強(qiáng)度的同時(shí)需要盡可能將射頻功率控制在較小值。

圖5 亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度隨射頻功率變化關(guān)系圖Fig.5 Kr*beam flux intensity versus RF power

3.3 放電腔氣壓對(duì)原子束流強(qiáng)度影響規(guī)律

為研究放電腔氣壓對(duì)亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度的影響規(guī)律，保持射頻頻率為231MHz，射頻功率為36W，調(diào)節(jié)放電腔氣壓，觀察原子束流強(qiáng)度隨放電腔氣壓變化規(guī)律。圖6為亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度隨放電腔氣壓的變化關(guān)系圖。如圖所示，隨著放電腔氣壓增大，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度增大，在放電腔氣壓為7×10-3Pa時(shí)，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度達(dá)到最高。繼續(xù)增大放電腔氣壓，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度不再繼續(xù)增大，反而將隨氣壓增大而減小。

放電腔氣壓直接決定了放電管中氣體放電位置。當(dāng)放電腔氣壓較低時(shí)，氣體放電將發(fā)生在放電管入口位置，此時(shí)放電位置距離管口較遠(yuǎn)，大部分亞穩(wěn)態(tài)氪原子與放電管壁面碰撞出現(xiàn)損失。放電腔氣壓較高時(shí)，氣體放電將發(fā)生在放電管出口位置，束流強(qiáng)度會(huì)有一定提升，但束流發(fā)散角較大，不利于后期的激光冷卻與囚禁，并且較高的放電腔氣壓將會(huì)增大氪氣樣品的用量。

圖6 亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度隨放電腔氣壓變化關(guān)系圖Fig．6 Kr*beam flux intensity versus pressure of discharge chamber

4 結(jié)論

本文采用基于螺旋諧振腔的射頻放電制備亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流，采用激光熒光誘導(dǎo)方法測(cè)量了不同放電參數(shù)下亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度，研究了射頻頻率、射頻功率和放電腔氣壓對(duì)于亞穩(wěn)態(tài)氪原子激發(fā)效率的影響，主要得到了以下結(jié)論：

（1）螺旋諧振腔在三倍頻諧振頻率f=231MHz下工作時(shí)，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度最高，并且射頻頻率偏離三倍頻時(shí)亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度降低。

（2）射頻功率在6W～36W時(shí)，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度隨射頻功率增大而增強(qiáng)；但當(dāng)射頻功率高于36W時(shí)，束流強(qiáng)度基本達(dá)到飽和，不隨功率增加而增強(qiáng)。

（3）隨著放電腔氣壓增大，氣體放電位置由放電管入口移向出口，氪原子束流強(qiáng)度呈現(xiàn)先增大后減小的變化趨勢(shì)，并且放電腔氣壓為7×10-3Pa時(shí)原子束流強(qiáng)度有最大值 1.58×1014s-1sr-1。