王昭君，楊帆,2，郭雪巖,2

（1. 上海理工大學(xué) 能源與動(dòng)力工程學(xué)院，上海 200093；2. 上海理工大學(xué) 上海市動(dòng)力工程多相流與傳熱重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200093）

微流控技術(shù)興起于20世紀(jì)80年代，是一種對(duì)微尺度下多相流進(jìn)行精確操控的技術(shù)。自從瑞士Ciba Geigy 公司的 Manz等[1]于 1990 年 首次提 出后，各國(guó)的研究人員先后對(duì)這一領(lǐng)域進(jìn)行了研究，并不斷與生物、化學(xué)及醫(yī)藥等學(xué)科相互交叉，產(chǎn)生了大量的革新性成果，在2003年被Forbes雜志評(píng)為影響人類未來的15項(xiàng)發(fā)明之一。其中，微流控芯片在各個(gè)領(lǐng)域中都有著特別的優(yōu)勢(shì)，其作為微流控技術(shù)的一大應(yīng)用不僅具有良好的集成性，可以同時(shí)平行處理大量樣品，而且具有試劑消耗量少、分析速度快、廉價(jià)、安全及污染小等優(yōu)點(diǎn)。尤其是在生物醫(yī)學(xué)研究、環(huán)境監(jiān)測(cè)保護(hù)及藥品合成等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。

在Thorsen等[2]首次采用T型微通道生成液滴后，T型微通道便成為微流控裝置中液滴生成的一種最常用的方式之一。劉志鵬等[3]發(fā)現(xiàn)了射流模態(tài)和滴流模態(tài)后，分析出液滴生成的主要原因是界面失穩(wěn)，并可以由較大的黏性剪切力提前激發(fā)。Li等[4]通過數(shù)值模擬的結(jié)果得出T型微通道中的表面張力和黏性力交替支配著液滴的生成，周期性的壓力和局部的速度確保均勻的液滴的產(chǎn)生；通過連續(xù)相對(duì)分散相的剪切力的作用可以生成穩(wěn)定的液滴，通過改變流量以及能主導(dǎo)微尺度流體運(yùn)動(dòng)狀態(tài)的黏性力和表面張力可以獲得不同長(zhǎng)度和間隙的液滴。Nunes等[5]研究了T型微通道下液滴的長(zhǎng)度和通道直徑的比值所得的液滴的相對(duì)長(zhǎng)度與連續(xù)相的毛細(xì)數(shù)成反比。當(dāng)增大連續(xù)相的流量時(shí)，流態(tài)會(huì)從擠壓模態(tài)轉(zhuǎn)換成滴流模態(tài)，最終變?yōu)樯淞髂B(tài)。董立春等[6]采用Fluent軟件模擬T型微通道中液滴的生成，提出了通道壁浸潤(rùn)性是產(chǎn)生液滴的基本條件，并且進(jìn)一步論述了液滴的長(zhǎng)度與毛細(xì)數(shù)的倒數(shù)之間的正比關(guān)系。王澎等[7]應(yīng)用VOF模型研究了三維T型微通道內(nèi)毛細(xì)數(shù)、黏性比對(duì)微液滴的破裂過程的影響，得出了一定軸向長(zhǎng)度的微液滴對(duì)應(yīng)著液滴破裂的一個(gè)臨界毛細(xì)數(shù)。Christopher等[8]認(rèn)為只有兩相黏度相近時(shí)，黏度比才會(huì)對(duì)液滴產(chǎn)生影響，更改黏度比不會(huì)影響到模態(tài)的轉(zhuǎn)變。

綜上所述，T型微通道作為微流控元件生成液滴的基本方式，對(duì)液滴生成的尺寸和頻率的有效控制是微流控元件能否有效投入生產(chǎn)和使用的基礎(chǔ)。通過大量的實(shí)驗(yàn)和模擬數(shù)據(jù)可以得出T型微通道中液滴的尺寸和間距主要受壁面的浸潤(rùn)性、連續(xù)相的毛細(xì)數(shù)、兩相流量比、兩相的黏性以及表面張力的影響，其中，壁面的浸潤(rùn)性為液滴產(chǎn)生的前提，連續(xù)相的毛細(xì)數(shù)、兩相流量比則與液滴尺寸呈明顯的函數(shù)關(guān)系，為主要的影響因素，而調(diào)整兩相的黏性及表面張力不足以顯著改變液滴的尺寸。本文驗(yàn)證了格子玻爾茲曼方法中的偽勢(shì)模型可以很好地模擬T型微通道內(nèi)的兩相流動(dòng)，并且得到了幾個(gè)因素對(duì)液滴尺寸影響的數(shù)值關(guān)系，分析了在模態(tài)轉(zhuǎn)變時(shí)兩相流量比對(duì)液滴尺寸的影響。

1 數(shù)值方法與模型驗(yàn)證

1.1 數(shù)值方法

采用Shan等[9]提出的多組分多相偽勢(shì)格子玻爾茲曼模型，研究了T型微通道內(nèi)的液滴形成過程，通過引入固體壁面與流體各組分之間的相互作用來實(shí)現(xiàn)壁面的潤(rùn)濕條件（接觸角）[10]，通過引入流體各組分之間的相互作用來實(shí)現(xiàn)對(duì)表面張力的控制。對(duì)于二維微通道，采用D2Q9模型[11]。根據(jù)格子玻爾茲曼方法的偽勢(shì)模型，每個(gè)成分的分布函數(shù)由下式?jīng)Q定：

上述方程中格子的離散速度

根據(jù)偽勢(shì)模型，作用于流體間的相互作用力

式中： ψσ(x)表示流體組分 σ的有效密度，同組分的密度有關(guān)；σσˉ為格林函數(shù)，控制著兩組分之間的相互作用強(qiáng)度，當(dāng) Gσσˉ為正值時(shí)，表示兩組分相互排斥，因此，可以選擇適當(dāng)?shù)?Gσσˉ的值來分離不同的組分；,σ分別表示不同的流體組分。

類似地，流體–固體之間的相互作用力

1.2 模型驗(yàn)證

1.2.1 楊–拉普拉斯定律的驗(yàn)證

根據(jù)毛細(xì)管的拉普拉斯方程可知液滴平衡半徑為 的界面內(nèi)外壓差

在偽勢(shì)模型中，表面張力 γ由相互作用強(qiáng)度Gσσˉ決定，為了驗(yàn)證模型并且獲得表面張力的具體數(shù)值，將不同半徑的液滴懸浮在 5 0×50的其他流體空間內(nèi)，模擬了上下左右都為周期性邊界條件的格子區(qū)域。在這里選用11=22=?0.15，G12=G21=0.2（1表示連續(xù)相，2表示分散相）。模擬結(jié)果中液滴界面處的內(nèi)外壓差 pin?pout與液滴平衡半徑的倒數(shù)/的關(guān)系如圖1所示，兩者的關(guān)系可以用斜率=0.122的直線擬合， γ即兩組分之間的表面張力。這驗(yàn)證了楊–拉普拉斯定律，在本文接下來的模擬中也采用這些已被驗(yàn)證了的參數(shù)。

圖1 楊?拉普拉斯定律的驗(yàn)證Fig. 1 Validation of the law of Yang Laplace

1.2.2 浸潤(rùn)角驗(yàn)證

通過調(diào)節(jié)兩種不混融的流體與壁面的相互作用強(qiáng)度，即式（10）中的1s和 G2s的數(shù)值，可以調(diào)節(jié)微通道內(nèi)浸潤(rùn)角的大小。為了驗(yàn)證浸潤(rùn)角和2s之間的關(guān)系，同樣選擇將液滴貼近于下壁面并懸浮在 5 0×50的其他流體空間內(nèi)，左右為周期性邊界條件，上下邊界為固壁?？刂破渌坎蛔儯桓淖僺的大小，得到接觸角 θ和 G2s的關(guān)系可以由一條直線來擬合，如圖2所示，可以看出，在 G1s=0的情況下，當(dāng) G2s=0.15時(shí)，液滴對(duì)壁面的接觸角大于140°，即液滴在墻壁上幾乎不潤(rùn)濕，本文接下來的研究即采用上述參數(shù)。

圖2 浸潤(rùn)角的驗(yàn)證Fig.2 Validation of the infiltration angle

2 模擬結(jié)果

2.1 物理模型

圖3（見下頁）是本文采用的二維T型微通道示意圖，長(zhǎng)度L=600，網(wǎng)格總數(shù)為12 600，其中，壁面采用標(biāo)準(zhǔn)反彈格式，為疏水性壁面；T型微通道有兩個(gè)相互垂直的入口，兩入口均采用非平衡反彈格式[12]，為速度入口，入口與交叉口的間距=y2=30，兩入口寬度 W1=W2=20，連續(xù)相通過與出口平行的入口通道流入，分散相則通過垂直于連續(xù)相入口的通道流入；出口采用非平衡反彈格式，為壓力出口。

圖3 物理模型Fig.3 Physical model

非平衡反彈格式由Zou等[13]1997年首次提出，即假設(shè)分布函數(shù)的非平衡部分在出入口的邊界垂直方向上也滿足反彈格式，可以很好地應(yīng)用于壓力和速度的出口條件，圖3中分散相的速度

聯(lián)立求解方程組（12）,即可求出在入口邊界層上的未知量。

圖4 非平衡反彈格式邊界Fig.4 Non-equilibrium rebound format boundaries

聯(lián)立求解方程組（13），即可獲得出口處邊界層的密度分布函數(shù)。用 L1表示液滴長(zhǎng)度， L2表示液滴間距，則液滴的相對(duì)長(zhǎng)度為 L1/W1,液滴的相對(duì)間距為 L2/W1。在T型交叉口處，連續(xù)相對(duì)分散相會(huì)產(chǎn)生一個(gè)剪切力的作用，當(dāng)這個(gè)剪切力大到足以擾動(dòng)分散相的界面張力使之失穩(wěn)時(shí)，連續(xù)相即突破分散相的界面張力，切斷分散相，形成液滴。

2.2 模型正確性驗(yàn)證

魏麗娟等[14]根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果將液滴生成兩相流動(dòng)分為彈狀流、過度流和滴狀流這3種流態(tài)，如圖5（a）所示。圖5（b）為本文在同一T型微通道模型下采用偽勢(shì)模型模擬的結(jié)果，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果作定性對(duì)比，結(jié)果表明，本文采用的計(jì)算方法和模型基本正確。

圖5 3種模態(tài)模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比Fig.5 Comparison of three modal simulation results and experimental results

在同樣的模型下，將本文的模擬結(jié)果與魏麗娟等[14]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果作定量對(duì)比，圖6為通過實(shí)驗(yàn)獲得的連續(xù)相的毛細(xì)數(shù) C a 和液滴的相對(duì)長(zhǎng)度L1/W1之間的關(guān)系，通過液滴的長(zhǎng)寬比來劃分3種不同的模態(tài)。若L1/W1＞1.5，即為彈狀流；若1.5＞L1/W1＞，為過渡流；若 L1/W1＜1，即液滴不能占滿通道的寬度，此時(shí)為滴狀流。圖7為本文的模擬結(jié)果，可以看出，本文的模擬結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本相吻合?？梢哉J(rèn)定本文采用的計(jì)算模型的正確性，即格子玻爾茲曼偽勢(shì)模型可以很好地模擬型微通道中液滴的生成。vd為分散相入口速度。

圖6 實(shí)驗(yàn)中毛細(xì)數(shù)與液滴的相對(duì)長(zhǎng)度的關(guān)系Fig.6 Relationship between the capillary number and the relative length of droplet in the experiment

圖7 模擬結(jié)果所得毛細(xì)數(shù)與液滴的相對(duì)長(zhǎng)度的關(guān)系Fig.7 Simulation of the relationship between the capillary number and the relative length of droplet

2.3 毛細(xì)數(shù)對(duì)分散相生成的影響

Ca

毛細(xì)數(shù)Ca是一個(gè)無因次數(shù)，同黏性和表面張力成正比，反映了表面張力和黏性對(duì)液體流動(dòng)的影響，本文中的Ca均指連續(xù)相的毛細(xì)數(shù)。本文的研究主要是在微尺度下進(jìn)行的，故液滴的慣性力可以忽略不計(jì)，即表面張力和黏性對(duì)液體的流動(dòng)起著至關(guān)重要的作用。液滴生成的長(zhǎng)度主要受毛細(xì)數(shù) 的影響。本文在固定3種不同的分散相入口速度下探討連續(xù)相的毛細(xì)數(shù)與液滴的相對(duì)長(zhǎng)度L1/W1之間的關(guān)系，得到如圖8所示的結(jié)果。

圖8 不同分散相速度下毛細(xì)數(shù)與液滴的相對(duì)長(zhǎng)度的關(guān)系Fig.8 Relationship between capillary number and the relative length of droplet at different disperse phase velocities

在不同的分散相入口速度下，連續(xù)相的毛細(xì)數(shù)與液滴的相對(duì)長(zhǎng)度 L1/W1之間存在冪律關(guān)系，即通式：

式中，參數(shù)A，B由兩相的物性、通道的尺寸等決定，分散相的速度對(duì)A，B兩參數(shù)幾乎沒有影響。

2.4 兩相流量比對(duì)分散相生成的影響

液滴尺寸隨兩相流量比 β 的增大而增大，β=qd/qc， 其中， qc為連續(xù)相的流量， qd為分散相的流量。由圖10（見下頁）可以看出，當(dāng)L1/W1＜1.8時(shí)， L1/W1和 β成正比關(guān)系，符合前人總結(jié)的液滴的相對(duì)長(zhǎng)度與流量比關(guān)系的一般通式：

式中，參數(shù)PQ和 由兩相的物性、通道的尺寸等決定。

圖9 毛細(xì)數(shù)與液滴的相對(duì)間距的關(guān)系Fig. 9 Relationship between the capillary mumber and relative spacing of droplet

圖10 兩相流量比與液滴的相對(duì)長(zhǎng)度的關(guān)系Fig.10 Relationship between the flow ratio and relative length of droplet

由本文的模擬結(jié)果得到參數(shù)值 P =4.557 4，Q =0.784 5。但是，當(dāng) L1/W1＞1.8時(shí)，即在擠壓模態(tài)下，液滴的尺寸和兩相流量比就沒有明顯的邏輯關(guān)系了。

兩相流量比對(duì)液滴間距的影響如圖11所示，可以看出，兩相流量比和液滴的相對(duì)間距之間存在冪律關(guān)系：

2.5 連續(xù)相的黏性對(duì)分散相生成的影響

液滴的尺寸隨著連續(xù)相黏性的增大而減小。連續(xù)相黏度變大，使得連續(xù)相對(duì)分散相的剪切力變大，導(dǎo)致分散相的界面張力很快失穩(wěn)，分散相提前斷裂，生成的液滴的長(zhǎng)度變短，當(dāng)連續(xù)相速度為0.02，分散相的速度為0.000 2時(shí)，改變連續(xù)相黏度 μ，可以看出，液滴的尺寸隨著 μ的增大而略微變短，兩者呈現(xiàn)出負(fù)相關(guān)關(guān)系，如圖12所示。對(duì)于連續(xù)相黏度對(duì)間距的影響，從圖13可以直觀地看出，增大連續(xù)相的黏度，液滴的間距也在逐步變大，連續(xù)相黏度和液滴間距呈正比例關(guān)系，但其產(chǎn)生的影響幅度較小。

圖11 兩相流量比與液滴的相對(duì)間距的關(guān)系Fig. 11 Relationship between the flow ratio and relative spacing of droplet

圖12 黏度與液滴長(zhǎng)度的關(guān)系Fig. 12 Relationship between the viscosity and droplet length

圖13 黏度與液滴間距的關(guān)系Fig. 13 Relationship between the viscosity and droplet spacing

3 結(jié) 論

采用多組分多相偽勢(shì)格子玻爾茲曼模型對(duì)T型微通道內(nèi)液滴的生成進(jìn)行數(shù)值模擬，探討了毛細(xì)數(shù)、兩相流量比、黏度這3個(gè)因素對(duì)液滴長(zhǎng)度的影響，可得結(jié)論：

a. 毛細(xì)數(shù)與液滴的相對(duì)長(zhǎng)度確實(shí)存在著冪律關(guān)系，且與液滴的相對(duì)間距呈正比關(guān)系；

b. 兩相流量比在滴狀流和過渡流與液滴的相對(duì)長(zhǎng)度呈正比關(guān)系，但是，在彈狀流下其影響卻變得不太明顯，即當(dāng)兩相的流量大小越來越相近時(shí)，流量比對(duì)液滴尺寸的影響幅度越小。流量比對(duì)液滴間距的影響不受兩相流型轉(zhuǎn)變的影響，它們之間呈現(xiàn)出一種冪律關(guān)系，當(dāng)流量比變大時(shí)，間距變小。

c. 當(dāng)兩相的黏度比較接近時(shí)，連續(xù)相的黏度對(duì)液滴尺寸影響較小；在連續(xù)相黏度變大時(shí)，液滴尺寸會(huì)相應(yīng)地減小，同時(shí)液滴間距會(huì)略微變大。

采用的T型微通道模型為二維模型，而真實(shí)的實(shí)驗(yàn)是三維的，因此，模擬所得的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)略有差距，為進(jìn)一步提高精度，將來應(yīng)采用三維模型模擬，使其更加符合真實(shí)情況。