鄭藝華， 劉 君

(青島大學 機電工程學院，山東 青島 266071)

0 引 言

微小反應器[1]溫度的精確測量有助于內(nèi)部熱信號的復雜變化以及相關熱質(zhì)傳遞問題的深入研究[2],其內(nèi)部溫度信號強度和信噪比低，易受干擾，溫度場精確測量困難，通過提高熱絕緣和改進參比方法可一定程度上緩解，但同時增加系統(tǒng)成本和復雜程度，限制了其應用范圍，尤其在快速測試、現(xiàn)場、一次性使用等場合存在局限性。

微小反應器會受到不同因素的干擾和影響，并體現(xiàn)于目標溫度的變化，辨識具有獨立特征的干擾源，使用人工神經(jīng)網(wǎng)絡方法采用預測的方法可對溫度信號進行降噪、校正、提高信噪比和測量精度[3～5]。反向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(back propagation neural network,BPNN)[6]是一種按誤差逆?zhèn)鞑ニ惴ㄓ柧毜亩鄬忧梆伨W(wǎng)絡，具有大規(guī)模并行處理、分布式信息存儲、良好的自組織自學習能力等特點，在工程預測和控制中得到廣泛應用。

本文應用一次性熱穩(wěn)定微小反應器，利用改進的BPNN描述和預測降噪并校正，可獲得較高的信噪比和更準確的溫度測量數(shù)據(jù)，提高熱穩(wěn)定性和測量精度。

1 實驗材料和方法

1.1 實驗裝置

如圖1(a)所示，微小反應器為內(nèi)外嵌套雙層圓管結構，內(nèi)外管分別為聚四氟乙烯材料圓管(Ф 14 mm×60 mm×2 mm；Ф 30 mm×60 mm×2 mm)，中間為6 mm厚的空氣熱絕緣層，兩端有封頭進行密封;六通進樣閥選擇進樣量并控制進樣時刻;恒流泵(常州普瑞流體技術有限公司，BT100)提供恒定流量;恒溫器(力辰數(shù)顯恒溫水浴箱，HH-1)提供恒定溫度。微小反應器豎直放置，微細熱電偶(T型，0.08 mm)作為溫度傳感器布置在微小反應器的不同特征位置獲取特征溫度，依次為微小反應器入口位置的入口溫度XTI，微小反應器出口位置的出口溫度XTO，微小反應器外管外壁位置的外管外壁溫度XT1，微小反應器外管內(nèi)壁的外管內(nèi)壁溫度XT2，微小反應器內(nèi)管外壁的內(nèi)管外壁溫度XT3，靠近微小反應器環(huán)境位置的環(huán)境溫度XTE以及微小反應器內(nèi)目標位置的目標溫度YT，上述溫度信號通過數(shù)據(jù)采集模塊(安捷倫科技有限公司，Agillent 37907A)引入計算機進行處理。

圖1 實驗裝置

1.2 穩(wěn)態(tài)溫度測量

微小反應器內(nèi)置已進行堿—酸—堿溶液預處理的D113樹脂顆粒(35～40目)，布置目標溫度傳感器在微小反應器的幾何中心位置(圖1(b))。分別使用25 ℃和40 ℃恒定溫度的磷酸鹽緩沖液(pH 7.25，50 mmol/L)，以1.5 mL/min的恒定流速流過微小反應器，待系統(tǒng)穩(wěn)定后，對每個特征位置的溫度間隔10 s進行采樣，并以24 h為周期，測試3個周期作為1組有效數(shù)據(jù)。

1.3 非穩(wěn)態(tài)溫度測量

模擬量熱式生物傳感器的檢測工況，微小反應器內(nèi)置已吸附過氧化氫酶的D113樹脂顆粒(35～40目)，布置目標溫度傳感器在微小反應器的幾何中心位置，用25 ℃恒定溫度的磷酸鹽緩沖液(pH 7.25，50 mmol/L)，以1.5 mL/min恒定流速流過微小反應器。系統(tǒng)穩(wěn)定后，分別進樣 3 mL不同濃度(1 %，0.1 %，0.01 %，0.001 %)的過氧化氫溶液，對于每個特征位置的溫度間隔1 s進行采樣，并以5～10 min為周期，測試3個周期作為1組有效數(shù)據(jù)。

1.4 溫度分布測量

微小反應器內(nèi)置已吸附過氧化氫酶的D113樹脂顆粒(35～40目)，如圖1(b)所示在微小反應器沿著軸向中心截面上布置4只目標溫度傳感器，用以測量微小反應器中心截面溫度分布，1只布置在中心，其他3只沿徑向間隔2 mm，并依次旋轉90°均勻布置，作為目標溫度YT1～YT4。使用25 ℃恒定溫度的磷酸鹽緩沖液(pH 7.25，50 mmol/L)，以1.5 mL/min的恒定流速流過微小反應器。系統(tǒng)穩(wěn)定后，進樣3mL濃度0.001 %的過氧化氫溶液，對于每個特征位置的溫度間隔1s進行采樣，并以5～10 min為周期，測試3個周期作為1組有效數(shù)據(jù)。

2 神經(jīng)網(wǎng)絡構建

選擇基于L-M (Levenberg-Marquardt)算法的改進BPNN[5]，并使用MATLAB系統(tǒng)編程實現(xiàn)。

輸入層包括如下輸入變量：XTI，XTO，XT1，XT2，XT3和XTE。輸出層的目標為YT。

隱含層節(jié)點接收所有輸入信號，記為

(1)

式中wij為輸入層神經(jīng)元節(jié)點i和隱含層神經(jīng)元節(jié)點j之間的連接權值,xi為該神經(jīng)元節(jié)點的第i個輸入。

每個節(jié)點通過S型對數(shù)函數(shù)作為激活函數(shù)，記為

(2)

采用L-M算法比較學習誤差，并輸出此時的最佳權值，以傳播和修正各層的連接權值，誤差指標函數(shù)記為

(3)

式中Oi，ti分別為期望輸出與實際輸出的誤差。

設wk表示第k次迭代的網(wǎng)絡權值向量，新的權值向量為wk+1。網(wǎng)絡權值向量的修正值為

wk+1=wk+[JT(w)J(w)+μI]-1JT(w)e(w)

(4)

式中μ為阻尼系數(shù)，μ>0；I為單位矩陣;J為網(wǎng)絡誤差對權值倒數(shù)的雅可比(Jacobian)矩陣。

各工況每組有效數(shù)據(jù)的2個周期的數(shù)據(jù)作為訓練和測試樣本，另一周期的數(shù)據(jù)用于測試比較。

3 結果與討論

3.1 穩(wěn)態(tài)工況溫度測量

圖2為25 ℃和40 ℃穩(wěn)態(tài)工況的溫度變化曲線，反映了目標溫度預測值和目標溫度測量值以及差值的變化，其中差值為預測值和測量值的差。在24 h采樣周期內(nèi)，由于恒溫器控溫精度(±0.5 ℃)的限制，穩(wěn)定工況的基線產(chǎn)生了漂移，測量值在25 ℃穩(wěn)態(tài)工況的波動范圍為±0.05 ℃，40 ℃穩(wěn)態(tài)工況的波動范圍為±0.2 ℃。比較得到，40 ℃穩(wěn)定工況的空白噪聲更大，這是由于恒溫水浴在高溫時的低控溫精度以及與環(huán)境間的溫差增大引起的額外傳熱損失造成的。同時，預測值和測量值的變化基本吻合一致，差值在25 ℃穩(wěn)態(tài)工況的波動范圍為±0.01 ℃， 40 ℃穩(wěn)態(tài)工況的波動范圍為±0.02 ℃，較測量值的波動范圍均有明顯下降，如果將差值變化作為新的空白基線，其穩(wěn)態(tài)工況下的波動和漂移能有效下降，表現(xiàn)為控溫精度提高，進一步可以降低熱絕緣和控溫等級實現(xiàn)相同控溫精度，對降低檢測成本，提高檢測精度具有實踐意義，尤其應用在現(xiàn)場和強干擾場合。

圖2 典型穩(wěn)定工況溫度曲線(流速1.5mL/min)

對不同流速、樹脂顆粒粒徑分布和目標溫度位置的穩(wěn)態(tài)工況也進行了測試，不同穩(wěn)態(tài)工況的表現(xiàn)存在隨機性差異，但預測值和測量值的差值漂移都在±0.05 ℃范圍內(nèi)。不同流速的結果基本一致,因為神經(jīng)網(wǎng)絡考慮了微小反應器入口溫度XTI和出口溫度XTO，能反映流速變化；而不同樹脂顆粒粒徑分布和目標溫度位置的結果一致應該是穩(wěn)態(tài)工況下溫度變化不涉及內(nèi)部的傳熱傳質(zhì)和物性參數(shù)的影響。

3.2 非穩(wěn)態(tài)工況溫度測量

圖3為不同濃度過氧化氫溶液在微小反應器內(nèi)反應的溫度變化曲線，系統(tǒng)進樣后，過氧化氫溶液流過微小反應器并發(fā)生放熱反應，表現(xiàn)為溫度信號峰，信號強度與過氧化氫濃度正相關，隨著過氧化氫濃度減少，目標溫度信號強度降低，信噪比下降，在高濃度(1 %和0.1 %)時，目標溫度信號強度大，測量值受噪聲的影響小，信號峰明顯，大小基本無變化，同時，經(jīng)差值處理后的基線更平穩(wěn)，信號峰更平整光滑，但在低濃度(0.01 %和0.001 %)時，由于信噪比的進一步下降，基線的漂移范圍已接近信號峰強度，信號峰不再平整光滑，尤其在濃度0.001 %時通過測量值的變化已基本很難辨識信號峰，即有效溫度信號已經(jīng)淹沒在噪聲信號中，對比經(jīng)過預測值和測量值處理后的差值，雖基線噪聲仍相對較大，但能夠清晰辨識出目標溫度的信號峰。可以得到，如果僅僅依靠目標溫度測量值，只能檢測到濃度0.01 %的信號峰，但在濃度0.001 %時不能辨識有效信號峰，通過運用NN預測方法處理得到的差值可以清晰辨識濃度0.001 %時的信號峰，這意味著檢測水平提高了1個數(shù)量級。通過實時在線NN預測和處理，應用于量熱式生物傳感器[7]，對于提高檢測性能和降低檢測限，具有實踐意義。

圖3 非穩(wěn)態(tài)工況典型溫度曲線(流速1.5 mL/min，溫度25 ℃)

3.3 溫度分布

基于非穩(wěn)態(tài)工況的研究結果，經(jīng)NN預測處理后能夠辨識低至0.001 %濃度的反應信號，考慮內(nèi)部傳熱傳質(zhì)的研究需求，可進一步得到不同目標溫度位置的溫度變化，即微小反應器的溫度分布。圖4為從進樣開始不同時刻的中心橫截面徑向溫度分布曲線，圖中數(shù)據(jù)為目標溫度預測值和目標溫度測量值的差值并增加25 ℃處理后的數(shù)據(jù)(即差值+25 ℃)?？梢钥闯觯河捎跊]有過氧化氫反應，進樣時刻0 s和反應完成后穩(wěn)定時刻100 s的溫度沿徑向基本沒有變化，接近恒定的25 ℃，進樣后，試樣帶在微小反應器內(nèi)流動同時不斷分散并反應。從不同時刻進樣后20,30,40,50 s的溫度分布曲線可以看出：試樣分散帶的流動和發(fā)展狀態(tài)變化，過氧化氫反應形成的信號峰穿過中心截面的溫度變化，溫度沿中心軸線隨時間變化先上升再下降，并沿徑向成拋物線分布，這與試樣帶隨流動分散得到的濃度分布規(guī)律一致，并且由于微小反應器內(nèi)部存在的傳熱傳質(zhì)現(xiàn)象，其溫度分布可以體現(xiàn)微小反應器復雜流動狀態(tài)以及相關傳熱傳質(zhì)特性。

圖4 中心橫截面徑向溫度分布(溫度25 ℃，濃度0.001 %，流速1.5 mL/min)

4 結 論

1)基于BPNN的溫度測量方法利用預測值和測量值的差值消除空白噪聲，不同穩(wěn)態(tài)工況下的溫度波動和漂移能有效下降能控制在±0.05 K，其中,25 ℃穩(wěn)態(tài)工況的波動范圍為±0.01 ℃， 40 ℃穩(wěn)態(tài)工況的波動范圍為±0.02 ℃，降低并消除了外部干擾噪聲，應用于微小反應器溫度測量具有實踐應用價值，能實現(xiàn)不改變控溫硬件控溫精度的有效提高；

2)基于BPNN的溫度測量方法信噪比提高，非穩(wěn)態(tài)工況模擬量熱式生物傳感器的過氧化氫測試狀態(tài)，檢測限從濃度0.01 %降低到0.001 %，能識別淹沒在噪聲信號中的有效溫度信號，溫度測量的分辨率提升了一個數(shù)量級，實現(xiàn)量熱式生物傳感器微小反應器內(nèi)微弱反應熱信號的有效辨識和測量；

3)徑向溫度分布的動態(tài)測量進一步地例證了基于BPNN的溫度測量方法滿足微小反應器中動態(tài)溫度分布測量的要求，能夠更加精細進行微小反應器內(nèi)的傳熱傳質(zhì)研究。