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        蕪湖市沉積物-水體PAHs擴(kuò)散行為研究

        2018-08-23 01:07:32華德武董曉寧
        中國環(huán)境科學(xué) 2018年8期
        關(guān)鍵詞:逸度沉積相蕪湖市

        徐 紅,汪 青,2*,華德武,程 建,董曉寧

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        蕪湖市沉積物-水體PAHs擴(kuò)散行為研究

        徐 紅1,汪 青1,2*,華德武1,程 建1,董曉寧1

        (1.安徽師范大學(xué)地理與旅游學(xué)院,安徽 蕪湖 241003;2.江淮流域地表過程與區(qū)域響應(yīng)安徽省重點實驗室,安徽 蕪湖 241003)

        為研究蕪湖市不同功能區(qū)景觀水體多環(huán)芳烴(PAHs)在沉積相-水相之間的擴(kuò)散行為,于2017年2月選擇蕪湖市25處景觀水體采集沉積物和水樣品,對美國環(huán)保署(EPA)列為優(yōu)先控制污染物的16種PAHs進(jìn)行檢測,運用逸度方法、響應(yīng)系數(shù)進(jìn)行分析.分別考慮有機(jī)碳(OC)、BCCTO(化學(xué)熱氧化法測定的黑碳)和BCCr(濕化學(xué)氧化法測定的黑碳)在不同濃度(實測值、最低值、平均值、最大值)情況下對PAHs在沉積相-水相間擴(kuò)散的影響.結(jié)果表明,中低環(huán)(2~4環(huán))PAHs表現(xiàn)出向水相擴(kuò)散,沉積物作為PAHs的二次污染源,高環(huán)(5~6環(huán))PAHs表現(xiàn)出向沉積相擴(kuò)散,沉積物作為PAHs的匯;隨著OC和黑碳(BC)含量的增加,PAHs傾向于向沉積相擴(kuò)散,且傾向程度是BCCr>BCCTO>OC,表明BC在PAHs的沉積物-水?dāng)U散過程中起重要的作用.響應(yīng)系數(shù)結(jié)果表明中低環(huán)PAHs的逸度分?jǐn)?shù)(ff)對OC、BCCTO和BCCr濃度變化的敏感度較弱,高環(huán)PAHs的ff對OC、BCCTO和BCCr濃度變化的敏感度較強(qiáng),且敏感度強(qiáng)弱依次是BCCr>BCCTO>OC.沉積相-水體的擴(kuò)散過程研究揭示了PAHs在水環(huán)境中遷移擴(kuò)散的重要機(jī)理,可為環(huán)境污染的科學(xué)治理提供依據(jù).

        多環(huán)芳烴;擴(kuò)散;沉積物-水界面;逸度方法;響應(yīng)系數(shù);蕪湖

        多環(huán)芳烴(PAHs)是普遍存在于環(huán)境中的一類具有致癌、致畸、致突變[1-2]等作用的持久性有毒有機(jī)污染物.其來源十分廣泛,包括自然來源和人為來源兩大方面.自然來源[3-4]主要指森林火災(zāi)、火山爆發(fā)、生物合成等;人為來源[5]主要指石油泄漏、化石燃料的燃燒排放、交通污染等. PAHs具有難降解性,同時能夠在環(huán)境各介質(zhì)中進(jìn)行遷移和轉(zhuǎn)換,使其毒性不斷地進(jìn)行富集而威脅人類健康.近年來, PAHs的擴(kuò)散行為受到國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注.已有研究著重關(guān)注PAHs在土壤-空氣[6]、水-空氣[7-8]、氣相-懸浮顆粒相[9]之間的交換行為、分配特征和擴(kuò)散機(jī)理.但是目前對PAHs在沉積物-水體間擴(kuò)散行為的研究尚有不足.水體是PAHs環(huán)境過程的一個重要的介質(zhì), PAHs在水體各相之間不斷進(jìn)行遷移和轉(zhuǎn)換.研究表明有機(jī)碳[10-11](OC)和黑碳[12-13](BC)因其對憎水性有機(jī)污染物具有較大的吸附作用,能夠吸附大量PAHs,從而使有機(jī)質(zhì)含量較高的土壤和底泥成為PAHs污染物的匯[14-15],但相關(guān)研究指出沉積物中PAHs在特定條件下可能成為二次污染源[16].

        Lewis[17]將污染物從一個介質(zhì)向另一個介質(zhì)擴(kuò)散的過程定義為逸度. Mackay[18]將其引入到環(huán)境多介質(zhì)中來探討有機(jī)污染物在環(huán)境各介質(zhì)中的逃逸過程.當(dāng)兩種介質(zhì)中污染物的值相等時,表明污染物在兩種介質(zhì)中處于平衡狀態(tài),相對比較穩(wěn)定不會逃逸.相反則會逃逸,且污染物會從值高的介質(zhì)向值低的介質(zhì)中逃逸. Wang等[19]、張玉鳳等[20]、崔嵩等[21]運用逸度方法對水體各相間PAHs擴(kuò)散進(jìn)行了初步探索,劉大超[22]等人進(jìn)而運用逸度方法探討巢湖流域有機(jī)碳和黑碳對沉積物-水相PAHs擴(kuò)散行為的影響,指出了有機(jī)碳和黑碳濃度變化會影響PAHs在沉積相-水相之間的擴(kuò)散,表明沉積物作為二次污染源的可能性.但并未對黑碳含量進(jìn)行實際測量,也沒有考慮到不同形態(tài)黑碳的含量對其擴(kuò)散行為影響的差異.因此,本文運用逸度方法分析PAHs在沉積物-水體間的擴(kuò)散行為,并同時考慮不同濃度OC及不同形態(tài)和濃度BC對PAHs擴(kuò)散行為的影響.試圖了解其擴(kuò)散機(jī)制和遷移規(guī)律,分析沉積物作為水環(huán)境中有機(jī)污染物二次污染源的可能性,為城市水體污染治理提供科學(xué)合理的依據(jù).

        1 材料與方法

        1.1 采樣點介紹

        蕪湖市位于安徽省東南部、長江中下游平原地區(qū),是沿江碼頭城市.近年來,蕪湖市環(huán)境污染問題不斷加重,特別是工業(yè)生產(chǎn)過程中大量化石燃料的燃燒排放和交通排放的PAHs污染物.本課題組于2017年2月份,采集蕪湖市工業(yè)區(qū)、商業(yè)區(qū)、住宅區(qū)、文教區(qū)等共25處景觀水體樣點的沉積物(表層沉積物30cm厚度)和水體(枯水季,表層水下20~50cm高度)樣品,見圖1.采集的水樣用干凈棕色瓶裝運實驗室,過濾后及時分析;沉積物運回實驗室風(fēng)干、碾磨、過100目冷凍保存.

        圖1 蕪湖市采樣點

        1.2 樣品前處理

        水相PAHs: 過濾后水樣用C18固相SPE小柱吸附水樣中的PAHs,流速:15mL/min.用二氯甲烷:正己烷(體積比3:7)淋洗出PAHs,加入20μL替標(biāo)(氘代三聯(lián)苯)旋轉(zhuǎn)濃縮后,加入20μL 5種氘代內(nèi)標(biāo)混合液(D8-Nap、D10-Ace、D10-Phe、D12-Chr、D12-Per),上機(jī)檢測.

        沉積相PAHs:稱取約2g沉積物,加入適量的銅粉和無水硫酸鈉,用70mL二氯甲烷:丙酮(體積比1:1)的混合溶液在65℃下提取20h,加入20μL回收率指示物氘代三聯(lián)苯,旋轉(zhuǎn)濃縮后,過硅膠-中性氧化鋁層析柱(無水硫酸鈉:中性氧化鋁:硅膠,2cm: 4cm:8cm).用正己烷淋洗烷烴組分,再加入二氯甲烷和正己烷的混合溶液(體積比3:7)洗脫PAHs組分,旋轉(zhuǎn)濃縮后加入20μL 5種氘代內(nèi)標(biāo)混合液(D8-Nap、D10-Ace、D10-Phe、D12-Chr、D12-Per),上機(jī)檢測.

        BC:運用化學(xué)熱氧化法和濕化學(xué)氧化法2種方式獲得BC,分別為BCCTO和BCCr.BC是由生物質(zhì)和化石燃料的不完全燃燒產(chǎn)生的一系列富碳物質(zhì),包括生物質(zhì)、炭化物質(zhì)、木炭、煙炱等,其中BCCTO主要以煙炱為主,BCCr不僅包括煙炱還包括木炭部分[23].BCCTO:稱取約1g經(jīng)鹽酸處理過的沉積物樣品,馬弗爐中375℃加熱24h.BCCr:稱取約2g上述樣品,加入15mL 1mol/LK2Cr2O7:2mol/LH2SO4(體積比1:1)的混合溶液,水浴鍋55℃加熱60h(期間加入上述混合溶液至少2次),用超純水清洗3次后烘干.兩種方式獲得的樣品用重鉻酸鉀氧化法測定TOC含量,來計算BC含量.

        1.3 GC-MS分析

        1.4 質(zhì)量控制與質(zhì)量保證

        按照 US EPA 方法,對樣品中PAHs的檢測進(jìn)行嚴(yán)格的質(zhì)量控制與質(zhì)量保證,具體包括測定平行樣、實驗空白樣、現(xiàn)場空白樣、基質(zhì)加標(biāo)樣等.加入替標(biāo)以控制整個實驗分析過程中的回收率.沉積相的回收率為76.34%~120.14%,水相的回收率為75.81%~118.53%.對結(jié)果進(jìn)行空白和回收率校正.通過替標(biāo)(D14-p-三聯(lián)苯)來校正儀器偏差以及樣品定容、轉(zhuǎn)移等操作的誤差,利用5種氘代內(nèi)標(biāo)混合液來校正PAHs的含量.

        1.5 逸度分?jǐn)?shù)計算

        依據(jù)兩介質(zhì)中逸度值的比率來判斷污染物的逃逸方向,計算公式如下[24]:

        式中:s是沉積相逸度,Pa;w是水相逸度,Pa;s是沉積物中PAHs單體濃度,ng/g;w是水相PAHs單體濃度,ng/L,由于高環(huán)PAHs未檢出用方法檢出限代替;s是沉積相中逸度容量,mol/(m3·Pa);w是水相中逸度容量,mol/(m3·Pa);ρ是沉積物密度,kg/m3,取值1500kg/m3[25];是亨利常數(shù);oc是有機(jī)碳含量,g/g;oc是有機(jī)碳?xì)w一化指數(shù),根據(jù)logoc= 0.921logow-0.23[26]求出,ow是辛醇-水分配系數(shù)[19].

        當(dāng)s/w>1時表明污染物從沉積相向水相擴(kuò)散;當(dāng)s/w<1時表明污染物從水相向沉積相擴(kuò)散;當(dāng)s/w=1時表明污染物在兩種介質(zhì)中處于相對穩(wěn)定的狀態(tài).為了可以進(jìn)行細(xì)微差別之間的比較,引出逸度分?jǐn)?shù)(ff),使所有結(jié)果控制在0~1之間.將上式進(jìn)行轉(zhuǎn)化如下:

        當(dāng)ff=0.5時表示污染物在2種介質(zhì)中處于相對平衡狀態(tài);當(dāng)ff<0.5,表示污染物從水相向沉積相擴(kuò)散,表明沉積物作為污染物的匯;當(dāng)ff>0.5表示污染物從沉積相向水相擴(kuò)散,表明沉積物做為污染物的二次污染源[21,27].

        由于逸度分?jǐn)?shù)是由逸度值計算出來的,由swococs這幾個參數(shù)決定,oc是由ow決定的.其中s、w、ow這3個參數(shù)在測量時就會存在一定的誤差,因此需要計算ff的不確定度uff.

        有文獻(xiàn)記載,ff的RSD(相對標(biāo)準(zhǔn)偏差)為40%[19],60%[28]和80%[22],即ff的范圍為ff=0.5+ 0.2/0.3/0.4,由于RSD主要由上述三個參數(shù)來計算,當(dāng)考慮的參數(shù)越多時,RSD的值會越大,本文沒有計算污染物的RSD,采用了前人研究的RSD為80%[22],即認(rèn)為當(dāng)ff>0.9時表明污染物從沉積相向水相擴(kuò)散;當(dāng)0.1

        研究表明,環(huán)境中OC會吸附大量PAHs[28],BC也會吸附大量的PAHs[10,23],且很多研究表明BC對PAHs的吸附性能要大于OC對PAHs的吸附性能[10,13].因此,在考慮PAHs從沉積相向水相擴(kuò)散的過程中,考慮BC在其中的作用十分必要.將上式中僅考慮到OC改進(jìn)為同時考慮OC和BC,公式如下:

        式中:sw是指在BC參與下有機(jī)物在沉積物—水體之間的分配常數(shù);oc是OC濃度;bc是BC標(biāo)準(zhǔn)化分配系數(shù),根據(jù)logbc=1.09logow+1.41[20,22,29]求出;bc是BC濃度,其中本文OC的濃度按TOC的濃度減去BC的濃度來計算.

        1.6 響應(yīng)系數(shù)計算

        在OC、BCCTO和BCCr一定的情況下,PAHs的理化性質(zhì)會影響其在沉積相-水相的擴(kuò)散.對于PAH單個化合物來說,其理化性質(zhì)也大致相同.當(dāng)OC、BCCTO和BCCr濃度變化時,PAH的逸度分?jǐn)?shù)差異明顯.為此,引入了響應(yīng)系數(shù)RC[21],進(jìn)一步探討OC、BCCTO和BCCr濃度變化對PAHs在沉積相-水相擴(kuò)散的影響.

        式中:ffmax、ffmin和ffmean分別為OC、BCCTO和BCCr取最大值、最小值和平均值時所得到的逸度分?jǐn)?shù).RC越大表明PAHs在沉積相-水相的擴(kuò)散對OC、BCCTO和BCCr越敏感.

        2 結(jié)果與討論

        2.1 沉積相和水相中PAHs的濃度特征

        蕪湖市景觀水體PAHs的濃度在不同功能區(qū)的具體分布見表1和圖1.沉積相中16種PAHs的濃度范圍是 43.34~6346.56ng/g,平均值是1308.11ng/g.其中最高點出現(xiàn)在汀棠,經(jīng)實地考察近幾年汀棠周圍大面積修路,大量的瀝青和建筑垃圾使得汀棠中PAHs污染嚴(yán)重.最低值出現(xiàn)在花津河,花津河位于文教區(qū),區(qū)域內(nèi)人類生產(chǎn)生活排放較少,因此PAHs污染相對較輕.水相中16種PAHs的濃度范圍是28.52~70.54ng/L,平均濃度是40.74ng/L.對于PAHs單體化合物來說,沉積相中Fla的濃度最高,水相中Nap的濃度最高,主要是由PAHs的特性導(dǎo)致的.

        表1 不同功能區(qū)沉積相和水相中16種PAHs的濃度

        2.2 蕪湖市景觀水體PAHs沉積物-水體的擴(kuò)散行為

        水體中PAHs在沉積相-水相之間的擴(kuò)散行為主要由污染源、界面濃度、水動力條件[30-31]、PAHs的理化性質(zhì)及沉積物和水體的理化性質(zhì)所決定[9]. Zhou等在1999年研究了Humber河流,指出有機(jī)碳含量對PAHs在顆粒相和水相間的分配具有重要影響[32].華德武等[10]、費佳佳等[11]也指出OC和BC對PAHs的遷移擴(kuò)散具有重要影響.因此,OC和BC必然成為研究其擴(kuò)散行為所關(guān)注的重點.一方面,OC和BC對不同的PAHs化合物的吸附作用不同.另一方面,就同一PAHs化合物而言,不同濃度的OC和BC對其吸附作用也存在差異.

        2.2.1 不同濃度OC對PAHs沉積物-水體擴(kuò)散行為的影響 根據(jù)各采樣點OC的實測濃度,選擇oc的實測值、最小值、平均值和最大值分別計算ff,計算結(jié)果見圖2.由于Nap的化學(xué)性質(zhì)較不穩(wěn)定、易揮發(fā),在實驗過程中容易帶來誤差,所以在下文中Nap不參與分析.總體來說,PAHs在沉積相-水相之間擴(kuò)散的ff隨OC含量的增加而降低,表明OC濃度影響了PAHs在沉積相-水相之間的擴(kuò)散,且沉積物中OC濃度越高,PAHs越傾向于從水相向沉積相擴(kuò)散.就多環(huán)芳烴各組分來說,當(dāng)oc取最小值時,低環(huán)PAHs的ff>0.9占全部樣點15種PAHs組分的95.2%,0.10.9占92%,0.10.9占72.6%,0.1

        當(dāng)oc取平均值時,低環(huán)PAHs的ff>0.9的占比從95.2%下降到84%,0.10.9的占比從92%下降到77%,0.10.9從72.6%下降到34.6%,0.1

        當(dāng)oc取最大值時,低環(huán)PAHs的0.10.9從84%下降到76%,中環(huán)PAHs的0.10.9從77%下降到64%, ff<0.1從0%增加到1%;高環(huán)PAHs的0.10.9從34.6%下降到21.3%,ff<0.1從0增加到4%.表明高環(huán)PAHs已經(jīng)轉(zhuǎn)變?yōu)閺乃虺练e物擴(kuò)散,而且中低環(huán)也開始轉(zhuǎn)變?yōu)槠胶鉅顟B(tài).

        以上結(jié)果表明,一方面,苯環(huán)數(shù)越多,PAHs的親脂性、疏水性就越強(qiáng),其擴(kuò)散行為就越易受到有機(jī)碳含量的影響.另一方面,隨著有機(jī)碳含量增加,PAHs傾向于向沉積相擴(kuò)散[22].

        圖(A)中oc取值為各采樣點的實際oc濃度;圖(B)中oc取值為各采樣點oc濃度的最小值; 圖(C)中oc取值為采樣點oc濃度的平均值;圖(D)中oc取值為采樣點oc濃度的最大值

        2.2.2 不同濃度BCCTO對PAHs沉積物-水體擴(kuò)散行為的影響 根據(jù)各采樣點的實測BC數(shù)據(jù),分別選擇實測值、最小值、平均值和最大值來計算逸度分?jǐn)?shù)ff,結(jié)果如圖3所示.當(dāng)BCCTO取最小值時,低環(huán)PAHs的ff中有60%是介于0.1~0.9,36.8%的ff>0.9, 3.2% ff<0.1.表明低環(huán)很大比例是從沉積相向水相擴(kuò)散,沉積物作為二次污染源.中環(huán)PAHs中有15%的ff >0.9,79%的ff介于0.1~0.9之間,表明中環(huán)PAHs在沉積相和水相之間處于一種平衡狀態(tài).高環(huán)PAHs中有68%的化合物ff介于0.1~0.9之間,有31.3%的化合物ff<0.1,0.6%的ff >0.9,表明高環(huán)PAHs傾向于從水相向沉積相擴(kuò)散,與高環(huán)PAHs較強(qiáng)的親脂性和疏水性相吻合.

        當(dāng)BCCTO取值實測平均值時,低環(huán)PAHs有4%的化合物ff<0.1,0.10.9從36.8%下降到18.4%.中環(huán)PAHs的ff>0.9從15%下降到6%,ff0.1從6%增加到15%.高環(huán)PAHs的ff<0.1的從31.3%增加到51.3%,0.1

        當(dāng)BCCTO取實測最大值時,低環(huán)PAHs的ff<0.1從4%增加到10.4%,ff>0.9從18.4%下降到9.6%.中環(huán)PAHs的ff<0.1從15%增加到24%,0.10.9從6%下降到2%.高環(huán)PAHs的ff<0.1從51.3%增加到73.4%,0.1

        隨著BCCTO濃度的增加,PAHs越來越傾向于從水相向沉積相擴(kuò)散,不僅體現(xiàn)了沉積物作為二次污染源,還表現(xiàn)出BCCTO對PAHs在沉積相-水相之間擴(kuò)散的作用.組成BCCTO的主要物質(zhì)是煙炱[21],表明煙炱作為一種特殊有機(jī)質(zhì)對PAHs在沉積相-水相之間的擴(kuò)散會有一定的影響.

        圖(A)中oc取值為各采樣點的實際oc濃度;圖(B)中oc取值為各采樣點oc濃度的最小值; 圖(C)中oc取值為采樣點oc濃度的平均值;圖(D)中oc取值為采樣點oc濃度的最大值

        2.2.3 不同濃度BCCr對PAHs沉積物-水體擴(kuò)散行為的影響 分別選擇BCCr的實測值、最小值、平均值和最大值計算PAHs的ff(見圖4).當(dāng)BCCr取最小值時,低環(huán)PAHs化合物中1.6%的ff<0.1,49.6%的0.10.9.中環(huán)PAHs的ff<0.1占5%,0.10.9的占20%.高環(huán)PAHs化合物的ff<0.1的占19.3%,0.10.9的占2%.

        當(dāng)BCCr取平均值時,低環(huán)PAHs化合物的ff<0.1從1.6%增加到15.2%,0.10.9的占8%.中環(huán)PAHs化合物ff<0.1的占比從5%增加到31%,0.10.9的從20%下降到2%.高環(huán)PAHs化合物ff<0.1的從19.3%增加到78.6%,0.10.9為0%.

        當(dāng)BCCr取最大值時,低環(huán)PAHs化合物的ff<0.1從15.2%增加到25.6%,0.10.9從8%下降到4.8%;中環(huán)PAHs的ff<0.1從31%增加到53%,0.1

        在沉積相-水相中,當(dāng)BCCr取最小值時,低環(huán)PAHs傾向于向從沉積相向水相擴(kuò)散,中高環(huán)PAHs在沉積相-水相中保持一個平衡狀態(tài);當(dāng)BCCr取平均值時,中低環(huán)PAHs在沉積相-水相中保持平衡狀態(tài),高環(huán)PAHs傾向于從水相向沉積相擴(kuò)散.當(dāng)BCCr取最大值時,低環(huán)PAHs保持平衡狀態(tài),中高環(huán)PAHs從水體向沉積物擴(kuò)散.以上結(jié)果表明,一方面隨著BCCr含量的增加,中高環(huán)PAHs更加傾向于水體向沉積物匯集,沉積物成為PAHs的匯.另一方面,在促成PAHs沉積物-水界面擴(kuò)散方向發(fā)生轉(zhuǎn)變上,BCCr在同等情況下比BCCTO表現(xiàn)得更為明顯、程度更大.

        圖(A)中oc取值為各采樣點的實際oc濃度;圖(B)中oc取值為各采樣點oc濃度的最小值; 圖(C)中oc取值為采樣點oc濃度的平均值;圖(D)中oc取值為采樣點oc濃度的最大值

        OC、BCCTO和BCCr的濃度對PAHs在沉積相-水相間的擴(kuò)散過程均有一定的影響,從計算結(jié)果來看,BC對PAHs的影響要大于OC對其影響.兩種不同形態(tài)的BC比較結(jié)果既有共性也有不同點.共同的規(guī)律都是隨著BC含量的增加,PAHs尤其是中高環(huán)PAHs多從水相向沉積相擴(kuò)散.但是從ff的計算結(jié)果來看,BCCr對PAHs在沉積相-水相的擴(kuò)散過程中起到了更加明顯的作用,一方面是由于BCCr所包含的BC的含量大于BCCTO,另一方面,由于BCCTO主要以煙炱為主,BCCr不僅有煙炱還包含木炭部分,表明木炭在吸附PAHs方面起重要作用,從而更有利于沉積物成為PAHs的匯.

        2.2.4 不同來源PAHs擴(kuò)散的空間差異 綜上所述,低環(huán)PAHs在沉積相-水相間擴(kuò)散的ff空間差異較小,中高環(huán)PAHs擴(kuò)散的空間差異性較大.表明低環(huán)PAHs的擴(kuò)散行為較為相似,中高環(huán)PAHs的擴(kuò)散行為空間差異性明顯.為了反映出中高環(huán)PAHs的實際擴(kuò)散情況,為蕪湖市水體生態(tài)風(fēng)險評估和水污染治理提供更加科學(xué)合理的依據(jù),選擇各樣點的實測OC、BC值計算PAHs化合物的ff,并選擇環(huán)境中來源不同的Pyr、Chr、Bap進(jìn)行詳細(xì)論述(Pyr、Chr以煤燃燒來源為主[33];Bap以煉焦和機(jī)動車尾氣排放為主[34-35]),見圖5.

        由圖5可見,不同的PAHs化合物擴(kuò)散行為存在空間差異,不同形態(tài)BC對PAHs化合物擴(kuò)散行為的影響也不同.25處采樣點中,BCCr作用下Pyr在住宅區(qū)ff>0.9,表明Pyr主要從沉積相向水相擴(kuò)散,沉積物作為PAHs的二次污染源;文教區(qū)基本處于平衡狀態(tài).住宅區(qū)基本上處于平衡狀態(tài)或由水相向沉積相擴(kuò)散;工業(yè)區(qū)和商業(yè)區(qū)都處于平衡狀態(tài).BCCTO對Pyr在不同功能區(qū)擴(kuò)散行為的影響與BCCr差異不明顯.Chr在不同功能區(qū)的擴(kuò)散行為與Pyr較為相似,主要因為Pyr和Chr在環(huán)境中的來源相同,都是煤燃燒來源指示物,因此其在沉積相-水相之間的擴(kuò)散行為也大致相近.

        文教區(qū):1~9號樣點;住宅區(qū):10~17號樣點;工業(yè)區(qū):18~20號樣點;商業(yè)區(qū):21~25號樣點

        Bap作為環(huán)境中的致癌因子化合物,其在環(huán)境中的分布受到廣泛關(guān)注.因此在沉積相-水相間的擴(kuò)散行為也值得研究.由圖5可見Bap的擴(kuò)散行為在不同功能區(qū)之間差異明顯,不同形態(tài)BC對其擴(kuò)散行為的影響也比較大.在商業(yè)區(qū),BCCr作用下Bap的ff<0.1,從水體向沉積物擴(kuò)散;BCCTO作用下0.1

        2.3 PAHs化合物的ff對不同濃度OC和BC的響應(yīng)系數(shù)

        由圖6可見,中低環(huán)(2~4)PAHs的ff對OC、BCCTO和BCCr濃度變化的敏感度較弱,高環(huán)PAHs的ff對OC、BCCTO和BCCr濃度變化的敏感度較強(qiáng),這與PAHs的特性有很大關(guān)系,PAHs具有親脂性和疏水性,低環(huán)PAHs的疏水性較弱且具有較低的ow,導(dǎo)致ff對OC、BCCTO和BCCr的敏感性較弱.同時可見PAHs的ff對OC、BCCTO和BCCr濃度變化的敏感度不同,且敏感度強(qiáng)弱依次是BCCr>BCCTO>OC.響應(yīng)系數(shù)表明PAHs在沉積相-水相擴(kuò)散過程中BC比OC起到了更加明顯的作用,且BCCr的作用大于BCCTO,對深入理解PAHs沉積物-水界面過程有著重要啟示作用.

        3 結(jié)論

        3.1 PAHs在沉積相-水相之間擴(kuò)散的ff隨oc的增加而降低.以高環(huán)PAHs為例,當(dāng)oc取最小值時, ff>0.9占比72.6%;當(dāng)foc取平均值時,ff>0.9占34.6%;當(dāng)oc取最大值時,ff>0.9占21.3%.表明隨著沉積物oc增加,在沉積相-水相擴(kuò)散過程中,PAHs傾向于向沉積物擴(kuò)散.

        3.2 隨著BCCTO和BCCr含量的增加,PAHs更加傾向于從水相向沉積相擴(kuò)散,當(dāng)BCCTO取平均值時, ff<0.1占51.3%,當(dāng)BCCr取平均值時,ff<0.1占78.6%,且表明BCCr對PAHs的ff影響更加明顯,更好地反映PAHs沉積物-水界面擴(kuò)散行為.

        3.3 中低環(huán)(2-4)PAHs的ff對OC、BCCTO和BCCr濃度變化的敏感度較弱,高環(huán)PAHs的ff對OC、BCCTO和BCCr濃度變化的敏感度較強(qiáng),且敏感度強(qiáng)弱依次是BCCr>BCCTO>OC.表明PAHs在沉積相-水相擴(kuò)散過程中BC比OC起到了更加明顯的作用, BCCr的作用大于BCCTO.

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        Sediment-water diffusion of PAHs in Wuhu city, China.

        XU Hong1, WANG Qing1,2*, HUA De-wu1, CHENG Jian1, DONG Xiao-ning1

        (1.School of Geography and Tourism, Anhui Normal University, Wuhu 241003, China;2.Key Laboratory of Earth Surface Processes and Regional Response in the Yangtze-Huaihe River Basin, Wuhu 241003, China)., 2018,38(8):3094~3103

        In order to study the diffusion of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) between sediment and water in landscape waters of different functional areas in Wuhu, 25landscape water in Wuhu were selected to collect sediment and water samples in February 2017, 16kinds of PAHs listed as Priority Control Pollutants by the US Environmental Protection Agency (EPA) were tested and analyzed by fugacity method and response coefficient. The effects of total organic carbon (TOC), BCCTO(black carbon measured by chemical thermal oxidation) and BCCr(black carbon determined by wet chemical oxidation) were investigated at different concentrations (measured value, lowest value, average value, maximum value). The results showed that 2-4rings PAHs were diffused from sediment to aqueous, and the sediments were secondary sources of PAHs. 5~6rings PAHs were diffused from aqueous phases to sediment. With the increase of the concentrations of TOC and BC, PAHs tended to diffuse into sediments and the order of sensitivity was BCCr> BCCTO> OC. The diffusion process of sediment-water revealed the important mechanism of migration and diffusion of PAHs in water environment, which could provide basis for the scientific management of environmental pollution.

        PAHs;diffusion;sediment-water interface;fugacity approach;response coefficient;Wuhu

        X834

        A

        1000-6923(2018)08-3094-10

        徐 紅(1994-),女,安徽合肥人,安徽師范大學(xué)地理與旅游學(xué)院碩士研究生,主要從事城市水體有機(jī)污染物研究.

        2018-01-22

        安徽省自然科學(xué)基金資助項目(1608085QD84);國家自然科學(xué)基金資助項目(41101502,41730646);安徽師范大學(xué)研究生科研創(chuàng)新與實踐項目(2018kycx050)

        * 責(zé)任作者, 副教授, ahnuwq@mail.ahnu.edu.cn

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