張延平，陳振超，湯富彬，任傳義，倪張林，屈明華

（中國(guó)林業(yè)科學(xué)研究院 亞熱帶林業(yè)研究所，浙江 杭州311400）

中國(guó)是世界最大的竹主產(chǎn)區(qū)，可食竹種有200多種［1］，以長(zhǎng)江以南地區(qū)為主要分布區(qū)?！侗静菥V目》中記載竹筍具有 “利九竅、通血脈、化痰涎、消食脹”的藥用功效［2］，竹筍富含纖維素、蛋白質(zhì)、還原糖、氨基酸、礦質(zhì)元素以及維生素、多酚、黃酮類等功能活性成分［3－5］。據(jù)統(tǒng)計(jì)全球食用筍消費(fèi)量以每年15%的速度遞增，且據(jù)相關(guān)專家預(yù)測(cè)，在未來很長(zhǎng)的時(shí)間內(nèi)，食用筍將成為國(guó)內(nèi)外市場(chǎng)倍受歡迎的食品，具有巨大的市場(chǎng)潛力和廣闊的開發(fā)前景［6］。隨著竹筍規(guī)?；a(chǎn)逐漸加大，肥料的使用量不斷增多。研究表明，除土壤自身的成土母質(zhì)及成土過程重金屬自然堆積［8］，有機(jī)肥、化肥中含有的重金屬元素，如砷、鉛、鎘和鉻等，隨施肥作業(yè)與肥料螯合，進(jìn)一步增加了重金屬在竹筍中的累積［7］。而所有重金屬通過食物鏈富集，最終對(duì)人體造成健康威脅，對(duì)人類危害嚴(yán)重［9－10］。研究竹筍中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)水平并進(jìn)行食用健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，對(duì)保證竹筍產(chǎn)業(yè)健康、可持續(xù)發(fā)展及竹筍食用安全具有重要作用。本研究以浙江省、四川省和湖南省中國(guó)毛竹Phyllostachys edulis冬筍主產(chǎn)區(qū)為采樣點(diǎn)，采集并測(cè)定冬筍樣品中的砷、鉛、鎘和鉻等元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，采用單因子、綜合因子污染評(píng)價(jià)法評(píng)價(jià)冬筍中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)水平，并進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。

1 材料與方法

1.1 樣地設(shè)置與樣品采集

采樣時(shí)間為2015年12月－2016年1月，采樣地點(diǎn)為浙江省、四川省和湖南省3個(gè)省份的毛竹冬筍主產(chǎn)區(qū)，其中，浙江省9個(gè)城市（湖州市、杭州市、紹興市、寧波市、衢州市、金華市、臺(tái)州市、麗水市、溫州市），四川省4個(gè)城市（瀘州市、宜賓市、樂山市、成都市），湖南省2個(gè)城市（長(zhǎng)沙市、益陽市）。采用隨機(jī)采樣的方法，共采集冬筍樣品浙江省177份，四川省150份，湖南省118份。為減少采樣地區(qū)間差異，提高風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的可比性，本研究采集的所有冬筍樣品均為毛竹冬筍，且每個(gè)冬筍樣品質(zhì)量均不少于1 kg。

1.2 樣品處理

采集到的冬筍樣品用自封袋裝好，帶回實(shí)驗(yàn)室；剝?nèi)スS殼，用蒸餾水清洗掉筍上附著的泥土，將可食部分用食品粉碎機(jī)磨碎后裝入塑料瓶中，冷凍保鮮待測(cè)。

1.3 樣品重金屬檢測(cè)

冬筍樣品中鉛、鎘、鉻、砷和汞的測(cè)定分別參考國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB 5009.12-2010《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中鉛的測(cè)定》，GB 5009.15-2014《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中鎘的測(cè)定》，GB 5009.123-2014《食品中鉻的測(cè)定》，GB 5009.11-2014《食品中總砷及無機(jī)砷的測(cè)定》和GB 5009.17-2014《食品中總汞及有機(jī)汞的測(cè)定》。由于汞元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)全部低于檢出限，所以后續(xù)的評(píng)價(jià)計(jì)算不涉及汞元素。

1.4 冬筍中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)水平評(píng)價(jià)方法

1.4.1 重金屬單因子污染評(píng)價(jià) 對(duì)冬筍中重金屬進(jìn)行單因子和綜合因子污染水平評(píng)價(jià)可直觀反映冬筍受重金屬污染水平大小。采用單因子污染指數(shù)評(píng)價(jià)法分別對(duì)每種重金屬單獨(dú)進(jìn)行污染評(píng)價(jià)，經(jīng)統(tǒng)計(jì)得出冬筍受各重金屬污染的程度，可實(shí)現(xiàn)對(duì)冬筍中每種重金屬的污染評(píng)價(jià)。計(jì)算如式（1）所示：

式（1）中：Pi表示冬筍中重金屬i的單因子污染指數(shù)，Ci為冬筍重金屬i質(zhì)量分?jǐn)?shù)的儀器測(cè)定值，Si為冬筍重金屬i的限量標(biāo)準(zhǔn)。Pi≤1表明冬筍未明顯受到重金屬i的污染；Pi＞1說明冬筍已明顯被重金屬i所污染。Pi越大，則說明冬筍受這一重金屬的污染程度越大。

1.4.2 重金屬綜合因子污染評(píng)價(jià) 綜合因子污染評(píng)價(jià)可以全面、客觀地反映冬筍中重金屬的污染狀況，重點(diǎn)突出高質(zhì)量分?jǐn)?shù)的重金屬對(duì)冬筍品質(zhì)的影響［11］。具體計(jì)算公式如下：

式（2）中：P綜表示樣品冬筍中砷、鉛、鎘和鉻的綜合因子污染指數(shù)。分別將冬筍中單因子污染指數(shù)的最大值、平均值的平方代入求平均值并計(jì)算平方根。P綜≤1表示冬筍受所有重金屬污染的程度較輕；P綜＞1表示冬筍受所有重金屬污染的程度較重。P綜越大，表示冬筍受重金屬污染的程度越重。

1.5 冬筍中重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

人體通過膳食攝入的重金屬代謝較慢，具有一定的累積效應(yīng)，需要對(duì)冬筍中的重金屬進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。目前健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)常以美國(guó)環(huán)保署（USEPA）人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)作為基礎(chǔ)，同時(shí)根據(jù)中國(guó)居民現(xiàn)有的體質(zhì)及日常膳食情況，對(duì)參數(shù)加以修正和調(diào)整后應(yīng)用。成人與兒童間的重金屬風(fēng)險(xiǎn)暴露情況因體質(zhì)量、冬筍日攝入量、暴露時(shí)間等不同，需分別評(píng)估，同時(shí)考慮終生暴露對(duì)成人造成的致癌風(fēng)險(xiǎn)以及短期暴露對(duì)兒童造成的非致癌風(fēng)險(xiǎn)。參照文獻(xiàn)［12］，計(jì)算公式如下：

式（3）～（5）中：Q表示目標(biāo)人群?jiǎn)我恢亟饘俚哪繕?biāo)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)（下標(biāo)a表示成人，下標(biāo)c表示兒童），ED表示人體通過攝入冬筍引起的重金屬持續(xù)暴露時(shí)間（本研究中成人EDa取值24 a，兒童EDc取值6 a）［13］；F代表人均冬筍的日最大攝入量（這里取人均日攝入蔬菜的量，成人Fa=255 g·d-1，兒童Fc=163 g·d-1）［12］；W表示健康人群的平均體質(zhì)量（本研究中成人Wa=63.45 kg，兒童Wc=25.6 kg）［14］；EF指年暴露頻率（本研究中成人、 兒童均取值 330 d·a-1）［15］；Cf指本研究的冬筍中重金屬 F 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)（單位為 mg·kg-1），Rf指重金屬日參考暴露劑量（總砷、鉛、鎘、三價(jià)鉻參考暴露劑量依次為0.3，3.5，1.0，1 500.0 μg·kg-1·d-1）［16-17］。 需要指出的是： 植物體中砷元素存在砷酸（As5+）， 亞砷酸（As3+）， 單甲基砷酸（MMA）， 二甲基多砷酸（DMA）和砷糖（AsC）等多種形態(tài)，且有機(jī)砷的毒性遠(yuǎn)大于無機(jī)砷［18］。本實(shí)驗(yàn)測(cè)定的是冬筍樣品中的總砷，故后續(xù)砷的質(zhì)量分?jǐn)?shù)評(píng)價(jià)及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估參考總砷暴露劑量。自然界中鉻元素一般以三價(jià)鉻（Cr3+）或者六價(jià)鉻（Cr6+）存在， 且Cr6+的毒性強(qiáng)于Cr3+［19］， 而在植物中幾乎以Cr3+存在［20］， 故后續(xù)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估以攝入Cr3+為準(zhǔn)。Aa為致癌效應(yīng)平均暴露時(shí)間（70 a×365 d·a-1=25 550 d），Ac為非致癌效應(yīng)平均時(shí)間（6 a×365 d·a-1=2 190 d）［11,14］。IH代表多種重金屬目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)的加和，又稱為高危系數(shù)，IH≤1表明通過食用冬筍，重金屬對(duì)人體無健康風(fēng)險(xiǎn)；IH＞1則表明攝入冬筍重金屬可能會(huì)對(duì)人體造成健康風(fēng)險(xiǎn)［16］。

2 結(jié)果與討論

2．1 毛竹冬筍中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)分析

根據(jù)GB 2762-2017《食品中污染物限量》和LY/T 1777-2008《森林食品質(zhì)量安全通則》可知，食用冬筍中重金屬的限量值為砷≤0.05 mg·kg-1，鉛≤0.1 mg·kg-1， 鎘≤0.05 mg·kg-1， 鉻≤0.5 mg·kg-1。由表 1可知：浙江省冬筍總體砷、鉛、鎘和鉻質(zhì)量分?jǐn)?shù)均有超標(biāo)，但超標(biāo)率低，超標(biāo)率分別是0.6%，2.3%，1.1%和0.6%。浙江麗水市冬筍鉛、鎘和鉻超標(biāo)，超標(biāo)率分別為8.0%，8.0%和4.0%；浙江衢州市冬筍鉛元素超標(biāo)，超標(biāo)率為3.3%；浙江金華市冬筍砷元素超標(biāo)，超標(biāo)率為16.7%；浙江臺(tái)州市冬筍鉛元素超標(biāo)，超標(biāo)率為11.1%；浙江寧波市冬筍鎘超標(biāo)，超標(biāo)率最大，為70.0%；浙江溫州市、紹興市、杭州市和湖州市的冬筍樣品均未檢出重金屬超標(biāo)。四川省冬筍總體上砷、鉻元素均未超標(biāo)，但檢出鉛、鎘超標(biāo)，超標(biāo)率分別達(dá)46.0%和45.3%，主要分布在宜賓市、瀘州市，超標(biāo)率分別為65.0%和75.0%。湖南省冬筍僅鉻元素未超標(biāo)，砷、鉛和鎘的超標(biāo)率分別為2.5%，9.3%和18.6%；瀏陽市的4種重金屬均未超標(biāo)，益陽市砷、鉛和鎘均超標(biāo)，超標(biāo)率分別為14.2%，9.7%和19.5%。

用變異系數(shù)衡量不同冬筍樣本離散程度的指標(biāo)，變異系數(shù)越大，則表明冬筍受人為活動(dòng)的干擾越大或冬筍受重金屬污染的程度越大。當(dāng)變異系數(shù)小于10%時(shí)為弱變異，在10%～30%時(shí)為中等變異，變異系數(shù)大于30%時(shí)為強(qiáng)變異［11］。湖南瀏陽市冬筍砷、浙江寧波市冬筍鉛、浙江金華市冬筍鎘、浙江溫州市冬筍鉻、四川瀘州市冬筍鉻等為弱及中等變異，且重金屬未超標(biāo)，說明這些采樣地區(qū)冬筍中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布差異較小，來源受外界干擾小；而湖南益陽市冬筍鎘為中等變異，超標(biāo)率19.5%，這可能與當(dāng)?shù)赝寥赖逆k質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高有關(guān)。除這4個(gè)地區(qū)的部分冬筍中重金屬為中等或弱變異外，其余采樣地區(qū)的冬筍重金屬為強(qiáng)變異，表明冬筍中這4種重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)空間分布大，受外源干擾明顯。

表1 各省冬筍中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)Table 1 Heavy metal contents in winter bamboo shoots from provinces of Sichuan,Hunan and Zhejiang

2.2 冬筍中重金屬相關(guān)性分析

根據(jù)重金屬在各省采樣區(qū)冬筍中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，砷質(zhì)量分?jǐn)?shù)排序?yàn)楹鲜。菊憬。舅拇ㄊ。汇U、鎘均為四川省＞湖南?。菊憬?；鉻為浙江?。舅拇ㄊ。竞鲜　Ｓ杀?可知：采樣區(qū)冬筍中鉛質(zhì)量分?jǐn)?shù)高時(shí)，相應(yīng)的鎘元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)也高，推測(cè)各地區(qū)冬筍中鉛、鎘質(zhì)量分?jǐn)?shù)間存在一定的相關(guān)性。表2表明：四川省、湖南省冬筍鉛、鎘質(zhì)量分?jǐn)?shù)之間存在極顯著相關(guān)性（P＜0.01），而浙江省則相關(guān)性不顯著。由此推測(cè)，導(dǎo)致冬筍重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)差異性的因素與其產(chǎn)地地質(zhì)條件有關(guān)，且四川省和湖南省冬筍中的鉛、鎘可能會(huì)存在復(fù)合污染［21］。

表2 各省冬筍中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)相關(guān)性分析Table 2 Correlation analysis of As,Pb,Cd and Cr contents of bamboo shoots from 3 provinces

2.3 冬筍中重金屬單因子、綜合因子污染指數(shù)評(píng)價(jià)

根據(jù)式（1）和式（2），得到各采樣區(qū)冬筍樣品中重金屬單因子污染指數(shù)和綜合因子污染指數(shù)。由表3可知：浙江省、湖南省冬筍的重金屬的單因子污染指數(shù)及綜合因子污染指數(shù)均未超過1，可見，此2省冬筍中的這4種重金屬污染程度較小。四川省冬筍砷和鉻的單因子污染指數(shù)較小，而鉛和鎘污染指數(shù)超過1，分別為1.861和1.180，綜合因子污染指數(shù)是1.444?？梢娿U、鎘是影響四川省冬筍品質(zhì)的關(guān)鍵性因素。

表3 各省冬筍中重金屬污染指數(shù)Table 3 Heavy metal pollution indexes of winter bamboo shoots from 3 provinces

2.4 冬筍中重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

依照式（3）～式（5）計(jì)算成人、兒童食用冬筍的單元素目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)及高危系數(shù)。由表4可知：對(duì)成人而言，食用此3省冬筍目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)小，最大也僅為0.117（湖南?。?，高危系數(shù)也遠(yuǎn)低于1；即使按照日最大蔬菜的攝入量來攝入冬筍，也不會(huì)造成致癌風(fēng)險(xiǎn)。相對(duì)于成人，兒童的單一元素的目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)都較大，尤其是湖南省，高達(dá)0.743，且高危系數(shù)高達(dá)1.224；進(jìn)一步計(jì)算發(fā)現(xiàn)：當(dāng)兒童攝入湖南冬筍超過134 g·d－1時(shí)，可能會(huì)引起健康風(fēng)險(xiǎn)，因此需控制冬筍的日攝入量。本研究也證實(shí)了重金屬對(duì)兒童造成的健康風(fēng)險(xiǎn)相比較成人要更大，因此把成人、兒童區(qū)分開計(jì)算目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)很有必要［22］。

表4 各省冬筍中重金屬目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)Table 4 Target harzard quotient of heavy metals in winter banboo shoots

2.5 單一重金屬對(duì)目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)的貢獻(xiàn)率

為考察單一重金屬元素對(duì)人群的目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)在高危系數(shù)上的占比，參照式（4）和式（5），代入相關(guān)數(shù)據(jù)，依次計(jì)算各省冬筍樣品中砷、鉛、鎘和鉻的目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)率。由圖1可知：四川省冬筍中各重金屬對(duì)成人和兒童目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)率大小相同，貢獻(xiàn)率排序?yàn)殒k＞鉛＞砷＞鉻。浙江省和湖南省冬筍中各重金屬對(duì)成人目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)率大小順序相同，排序?yàn)樯椋炬k＞鉛＞鉻；對(duì)兒童目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)率的大小順序也相同，即鎘＞砷＞鉛＞鉻。綜合來看，砷、鉛、鎘等3種元素在不同人群、不同地區(qū)中占據(jù)較大的風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)率，而鉻元素則相對(duì)很小。

圖1 3省冬筍中砷、鉛、鎘和鉻目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)貢獻(xiàn)率Figure 1 Ratios of contributon to target hazard quotient（THQ）of As,Pb,Cd and Cr in winter bamboo shoots

3 結(jié)論

測(cè)定了浙江省、四川省和湖南省冬筍樣品中的鉛、鎘、鉻及砷元素，參照標(biāo)準(zhǔn)GB 2762-2012和LY/T 1777-2008判定冬筍重金屬超標(biāo)情況，并對(duì)各省冬筍重金屬作了單因子和綜合因子污染評(píng)價(jià)，并通過重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，得出以下結(jié)論：①3省冬筍樣品中4種重金屬的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均有所超標(biāo)，超標(biāo)率為0.0%～46.0%。②浙江省和湖南省冬筍單因子和綜合因子污染指數(shù)均小于1，冬筍受重金屬污染程度??；湖南省冬筍中的鉛、鎘的單因子污染指數(shù)大于1，同時(shí)4種重金屬的綜合因子污染指數(shù)大于1，表明冬筍受4種重金屬污染程度較大。③3省冬筍中4種重金屬對(duì)成人的高危系數(shù)都小于1，浙江省和四川省冬筍中4種重金屬對(duì)兒童的高危系數(shù)小于1，但湖南省冬筍中4種重金屬對(duì)兒童高危系數(shù)超過1，成人可放心食用冬筍，但兒童應(yīng)控制冬筍的攝入量。

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