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        O2-CO2混合噴吹條件下鐵水中元素氧化動(dòng)力學(xué)

        2018-08-20 07:45:50泉,力,
        現(xiàn)代冶金 2018年3期
        關(guān)鍵詞:鋼液煉鋼脫碳

        楊 泉, 馮 力, 顏 露

        (江蘇省金屬學(xué)會(huì),江蘇 南京 210002)

        引 言

        鋼鐵工業(yè)是能源密集型行業(yè)[1],消耗大量的化石能源,排放大量的CO2。轉(zhuǎn)爐煉鋼工藝已經(jīng)成為目前最主要的煉鋼方法,而轉(zhuǎn)爐煉鋼過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量的CO2,對(duì)環(huán)境造成污染[2]。全球鋼鐵產(chǎn)量排名已經(jīng)連續(xù)8年被中國(guó)鋼鐵業(yè)刷新并獨(dú)占鰲頭[3],2014年中國(guó)粗鋼產(chǎn)量達(dá)到8億噸,CO2排放量高居世界前三。解決這一問(wèn)題不外乎兩種方法,一是開(kāi)發(fā)新技術(shù)提高能源的利用效率,減少CO2的排放;二是開(kāi)發(fā)新的冶煉工藝,使CO2參與煉鋼反應(yīng),實(shí)現(xiàn)CO2的循環(huán)利用。

        目前已有工作將CO2回收作為煉鋼過(guò)程中的攪拌氣源和保護(hù)氣源,成為降低CO2排放、實(shí)現(xiàn)煉鋼過(guò)程節(jié)能降耗及提高鋼水質(zhì)量的有效手段,目前已經(jīng)取得了顯著的研究進(jìn)展。澳大利亞布羅希爾(BHP)懷阿拉廠[4]兩座120噸轉(zhuǎn)爐上應(yīng)用了CO2攪拌技術(shù),使鋼中氮含量從(30~70)×10-6的較寬范圍(采用N2攪拌技術(shù))穩(wěn)定地降低到40×10-6以下,爐齡也提高到1400~1550爐次。T Bruce[5]等人報(bào)道了利用CO2代替Ar對(duì)鋼液進(jìn)行攪拌,結(jié)果發(fā)現(xiàn):冶煉高品質(zhì)鋼時(shí),底吹CO2對(duì)鋼液基本沒(méi)有不良的影響。 H Katayama[6]等人報(bào)道了北美和法國(guó)煉鋼廠將干冰放于出鋼前的鋼包內(nèi),可使鋼中w(N)降低40%~87%,有利于生產(chǎn)低氮鋼等高品質(zhì)鋼。近年來(lái),CO2作為鋼液保護(hù)氣體也被相繼用于煉鋼生產(chǎn)中[7]。何平[8]等人對(duì)底吹CO2與碳作用機(jī)理進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)底吹CO2條件下(無(wú)頂吹情況),鋼液的脫碳速率在w(C)>0.6%~0.8%時(shí)主要受供CO2速率控制,在w(C)<0.6%~0.8%,鋼液中碳的傳質(zhì)速率成為主要的影響因素。北京科技大學(xué)朱榮教授課題組[9-15]對(duì)CO2在煉鋼中的應(yīng)用進(jìn)行了系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)室研究和工業(yè)生產(chǎn)研究,提出了COMI煉鋼工藝,該工藝可以降低煉鋼火點(diǎn)區(qū)溫度,減少煙塵,提高了脫磷能力。但是目前將CO2作為頂吹反應(yīng)氣體來(lái)代替部分氧氣,在此混合噴吹條件下,鐵水中元素的氧化動(dòng)力學(xué)研究很少。本文探究了在1873 K條件下,用不同比例的O2-CO2混合氣體噴吹Fe-C-Si合金熔體中碳和硅的氧化動(dòng)力學(xué)。

        1 理論分析

        1.1 熱力學(xué)分析

        鐵、碳、硅與二氧化碳反應(yīng)的ΔGθ如下:

        Fe(l)+CO2(g)=FeO+CO(g),

        ΔGθ=48980-40.62T

        (1)

        C+CO2(g)=2CO(g),

        ΔGθ=137890-126.52T

        (2)

        ΔGθ=-123970+20.59T

        (3)

        如圖1所示,在煉鋼溫度下CO2可以將熔池中碳和硅氧化,并且從碳和硅的ΔGθ-T交點(diǎn)可知碳和硅的氧化有選擇性氧化的特點(diǎn)。將反應(yīng)式(2)與(3)組合,得到碳-硅耦合反應(yīng)為:

        SiO2(s)+2C=Si+2CO(g),

        ΔGθ=532040-294.88T

        (4)

        假定PCO=0.1 MPa,aSiO2=1,W[C]=x,W[Si]=y,則:

        fC=1.7579x·1.2023y

        aC=fC·w(C)=1.7579x·1.2023yx

        fSi=1.5136x·1.2677y

        aSi=fSiw(Si)=1.5136x·1.2677yy

        ΔG=532040-294.88T+8.314T·

        (5)

        圖1 鐵水中元素氧化△Gθ-T圖

        如圖2所示為T(mén)=1873 K時(shí)碳硅氧化優(yōu)勢(shì)區(qū)圖。在此溫度下,高碳鐵水中碳會(huì)優(yōu)先氧化。當(dāng)碳含量降至臨界濃度時(shí),硅開(kāi)始氧化。硅0.7%時(shí),臨界碳濃度約為0.37%。

        圖2 鐵液中碳和硅元素氧化優(yōu)勢(shì)區(qū)圖

        1.2 熱量計(jì)算分析

        常規(guī)純氧頂吹轉(zhuǎn)爐,碳和硅的氧化反應(yīng)釋放出大量的熱量,不但可以滿(mǎn)足廢鋼熔化吸熱、爐內(nèi)化渣吸熱、鋼液升溫,還有大量的熱量富余。純氧頂吹使火點(diǎn)區(qū)溫度過(guò)高,產(chǎn)生大量的煙塵。

        根據(jù)冶金熱力學(xué)計(jì)算分析:

        Fe+CO2=FeO+CO, ΔH=720.36 kJ/kg

        (6)

        C+CO2=2CO, ΔH=11556 kJ/kg

        (7)

        CO2與鐵水中碳的反應(yīng)雖然是氧化反應(yīng)但卻是吸熱反應(yīng),在氧氣中混入部分CO2可以降低火點(diǎn)區(qū)的溫度,減少鐵的揮發(fā)以及煙塵的產(chǎn)生,提高熱量的利用效率。

        1.3 熱量平衡計(jì)算

        氧氣與鐵水中元素的氧化反應(yīng)放出熱量,二氧化碳與部分鐵水中元素氧化吸收熱量,通過(guò)計(jì)算當(dāng)入爐鐵水溫度1673 K,終點(diǎn)鋼水溫度1935 K,碳含量x%時(shí),可以滿(mǎn)足熱量平衡的CO2噴吹比例y。鐵水和鋼水中碳、硅含量以及氧化量如表1所示。

        假定條件如下:

        (1)金屬料中與O2反應(yīng)的碳總量的90%被氧化成CO,其余10%生成CO2;

        (2)CO2全部參與反應(yīng);

        (3)C元素與不同氣體反應(yīng)的比例與氣體本身的比例成正比。

        表1 鐵水和鋼水中碳、硅含量/%

        假設(shè)能夠滿(mǎn)足熱量平衡的CO2最大噴吹比例為y,以1 kg鐵水為例進(jìn)行計(jì)算,熱量收支平衡如表2所示。

        為達(dá)到熱量平衡,碳含量和CO2比例應(yīng)滿(mǎn)足下式

        248.627xy-4.97y-

        146.92x+44.87=0

        (8)

        如圖3所示,CO2的混合比例應(yīng)控制在50%以?xún)?nèi)才能滿(mǎn)足熱量平衡。

        表2 熱量平衡

        圖3 熱量平衡圖

        2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程

        2.1 原料

        工業(yè)純鐵:純度99.6%。主要雜質(zhì):w(C) =0.166%,w(Si)=0.131%,硅鐵合金以及高純石墨。

        2.2 實(shí)驗(yàn)裝置

        實(shí)驗(yàn)在最高溫度1973 K的硅鉬棒管式爐中進(jìn)行,裝置如圖4所示。

        圖4 實(shí)驗(yàn)裝置圖

        2.3 實(shí)驗(yàn)方法

        實(shí)驗(yàn)在最高溫度可以達(dá)到1973 K的MoSi2的高溫管式爐中進(jìn)行,將w(C)=3% ,w(Si)=0.7%;w(C)=1%,w(Si)=0.7%以及w(C)=0.5%,w(Si)=0.7%的試樣放入剛玉坩堝中,在氬氣保護(hù)下升溫至1600 ℃,恒溫40 min后,用內(nèi)徑Φ4 mm的石英管抽取原樣,水淬。在距離液面3 cm處頂吹混合氣體,控制氣體總流量150 mL/min。在純氧和10%,20%,30%,40%以及純CO2(體積分?jǐn)?shù))的條件下進(jìn)行吹煉實(shí)驗(yàn)。每吹煉5 min,切換氬氣保護(hù)1 min,抽取試樣,水淬。將抽取的試樣烘干、切削,用碳硫分析儀測(cè)定碳含量,用ICP測(cè)定硅含量。

        3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析

        3.1 數(shù)據(jù)修正

        由于抽樣實(shí)驗(yàn)每次抽取的試樣含有碳和硅,所以應(yīng)對(duì)測(cè)定結(jié)果進(jìn)行修正。使其基于反應(yīng)開(kāi)始時(shí)的熔池成分為同一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)。用下式進(jìn)行換算

        (n=2,3,…,n),

        3.2 混合噴吹條件下鐵水中元素的氧化規(guī)律

        如圖5,6所示為碳含量3%、硅含量0.7%的Fe-C-Si三元合金在1873K、O2-CO2混合氣體噴吹條件下碳和硅的氧化規(guī)律。對(duì)碳、硅含量均進(jìn)行歸一化處理。

        結(jié)果表明:此時(shí)合金熔池處于碳氧化優(yōu)勢(shì)區(qū),碳的氧化是表觀零級(jí)反應(yīng),硅沒(méi)有氧化減少。用CO2代替部分O2沒(méi)有改變碳和硅的氧化規(guī)律。

        圖5 1873 K 碳含量的變化

        圖6 1873 K 硅含量的變化

        如圖7,8所示為碳含量1%、硅含量0.7%的Fe-C-Si三元合金在1873K、O2-CO2混合氣體噴吹條件下碳和硅的氧化規(guī)律。

        結(jié)果表明:此時(shí)熔池處于碳氧化優(yōu)勢(shì)區(qū),反應(yīng)開(kāi)始,碳開(kāi)始大量氧化,硅沒(méi)有減少。碳含量降至臨界濃度,硅開(kāi)始大量氧化,硅的氧化是表觀零級(jí)反應(yīng),此時(shí)碳的氧化受到抑制,脫碳速率下降。可計(jì)算出此w(C)臨界值在0.4%~0.6%之間。

        圖7 1873 K 碳含量的變化

        圖8 1873 K 硅含量的變化

        如圖9,10所示為碳含量0.5%、硅含量0.7%的Fe-C-Si三元合金在1873 K、O2-CO2混合氣體噴吹條件下碳和硅的氧化規(guī)律。

        結(jié)果表明:反應(yīng)開(kāi)始碳和硅均有氧化,碳氧化至臨界濃度時(shí),硅開(kāi)始大量氧化,此時(shí)硅的氧化是表觀零級(jí)反應(yīng),碳的氧化受到抑制,硅氧化至0.1%~0.2%時(shí),碳又開(kāi)始大量氧化。可計(jì)算出此w(C)臨界值在0.4%~0.6%之間。

        圖9 1873 K 碳含量的變化

        圖10 1873 K 硅含量的變化

        如圖11所示為不同配碳量的合金熔體在不同比例CO2-O2混合噴吹條件下脫碳反應(yīng)速率??芍S著CO2比例的增加脫碳速率逐漸降低,在混合CO2比例在10%~40%時(shí)脫碳速率大致相同。配碳量在3%和1%的脫碳速率基本相同,在此碳含量條件下液相傳質(zhì)不是控速環(huán)節(jié);控速環(huán)節(jié)可能是氣相傳質(zhì)控速、界面化學(xué)反應(yīng)控速或者是兩者混合控速。

        圖11 不同比例CO2噴吹量下的脫碳速率

        如圖12所示為配碳量1%和0.5%,硅含量均為0.7%的三元合金熔體中的硅的脫除速率。兩種體系均是當(dāng)碳氧化至臨界濃度,硅才開(kāi)始大量氧化,硅氧化時(shí)熔池碳濃度相近,硅的氧化速率大致相同。隨著CO2混合比例的增加,脫硅速率逐漸降低;在比例為10%~30%時(shí)的脫硅速率大致相等。

        圖12 不同比例CO2噴吹量下的脫硅速率

        4 結(jié)束語(yǔ)

        (1) 通過(guò)冶金熱力學(xué)及熱平衡計(jì)算分析,將二氧化碳摻入氧氣中進(jìn)行混合噴吹,CO2混合比例應(yīng)在50%以?xún)?nèi)才能滿(mǎn)足熱平衡.

        (2) 1873 K Fe-C-Si合金熔體中w(C)在1%~3%時(shí),熔池處于碳硅氧化優(yōu)勢(shì)區(qū),碳的氧化是表觀零級(jí)反應(yīng),硅沒(méi)有被氧化。液相傳質(zhì)不是控速環(huán)節(jié)。碳氧化至臨界濃度,硅開(kāi)始大量氧化,硅的氧化是表觀零級(jí)反應(yīng),硅氧化抑制了碳的氧化,直至硅氧化完全,碳再次大量氧化。w(C)臨界值在0.4%~0.6%之間。

        (3) 實(shí)驗(yàn)研究表明:隨著二氧化碳噴吹比例的增加,脫碳速率隨著混合比例的增加,其脫碳、脫硅速率均降低;二氧化碳混合比例在10%~30%時(shí),脫碳、脫硅速率大致相同。

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