步巧利，洪瑩瑩

(1.佛山市氣象局，廣東佛山 528000；2.廣東省生態(tài)氣象中心，廣州 510000)

近年來(lái)，以細(xì)顆粒物和臭氧污染為特征的珠三角大氣復(fù)合污染問(wèn)題日益凸顯[1-2]。這些污染物帶來(lái)的最直觀的后果就是灰霾天氣的出現(xiàn)和能見(jiàn)度的惡化[3]。顆粒物的增多降低了大氣能見(jiàn)度，影響輻射平衡以及區(qū)域天氣與氣候[4]。細(xì)顆粒物與臭氧還帶來(lái)了人體健康的負(fù)面效應(yīng)[5-6]。2012年2月，在新的《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》發(fā)布后，珠三角的大氣環(huán)境質(zhì)量就面臨著巨大的挑戰(zhàn)[7]?？諝赓|(zhì)量的變化受污染物排放、氣象條件、地形的共同影響，其中氣象條件是一段時(shí)間內(nèi)空氣質(zhì)量的時(shí)空分布的決定性因素。氣象條件對(duì)空氣質(zhì)量的影響一般從天氣分型、擴(kuò)散條件、地面氣象要素等角度進(jìn)行分析[8-13]。在臭氧的來(lái)源和生成機(jī)理方面，Mai Khiem等[14]應(yīng)用CMAQ(區(qū)域多尺度空氣質(zhì)量模型)模擬了日本關(guān)東地區(qū)臭氧在不同條件下的成因，發(fā)現(xiàn)臭氧是由大氣的水平傳輸、垂直擴(kuò)散、干沉降和化學(xué)過(guò)程共同影響的，而干沉降和化學(xué)過(guò)程主要是消耗臭氧，風(fēng)向和風(fēng)速則決定了臭氧及其前體物的傳輸。高怡等[15]應(yīng)用CMAQ模型探討了北京及周邊地區(qū)在不同污染控制措施下臭氧質(zhì)量濃度的變化，研究發(fā)現(xiàn)奧運(yùn)期間的污染控制措施能明顯降低空氣中臭氧質(zhì)量濃度，但當(dāng)氣象條件不利時(shí)，如強(qiáng)輻射、高溫或吹南風(fēng)時(shí)，臭氧質(zhì)量濃度會(huì)容易偏高。一些學(xué)者[16]利用WRF-chem/MEGAN 模式模擬不同季節(jié)和不同地域的生物源產(chǎn)生的揮發(fā)性有機(jī)化合物(BVOCs)對(duì)珠三角近地面臭氧的影響，發(fā)現(xiàn)城區(qū)近地面臭氧質(zhì)量濃度對(duì)生物源排放的BVOCs較為敏感，因?yàn)槌菂^(qū)一般是VOCs敏感區(qū)。相較于其他模型,CMAQ結(jié)構(gòu)嚴(yán)謹(jǐn),體系完整[17]。然而目前利用CMAQ模擬珠三角區(qū)域臭氧生成機(jī)制的研究還未見(jiàn)報(bào)道。

2017年5月，受不利氣象條件影響，珠三角多市出現(xiàn)了不同程度的大氣污染。本文利用氣象資料和環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，分析兩次大氣污染過(guò)程的成因，并且利用CMAQ模擬5月10日臭氧污染的來(lái)源和產(chǎn)生機(jī)理以及傳輸和擴(kuò)散過(guò)程，為有效治理大氣污染提供科學(xué)依據(jù)，并為空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)提供參考和借鑒。

1 資料與方法

1.1 資料

數(shù)據(jù)主要包括2017年5月10日和2017年5月29日的常規(guī)氣象資料(相對(duì)濕度，氣溫，氣壓，風(fēng)速風(fēng)向)，美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)/美國(guó)國(guó)家大氣研究中心(NCAR)提供的1°×1°再分析數(shù)據(jù)，以及PM2.5、O3和NO2的逐小時(shí)質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)(數(shù)據(jù)來(lái)源于廣東省環(huán)境監(jiān)測(cè)站)，涵蓋了此次霾污染前和整個(gè)污染時(shí)段。

1.2 方法

多尺度空氣質(zhì)量模型CMAQ(community multiscale air quality)由美國(guó)環(huán)保局于1998年6月首次發(fā)布，經(jīng)過(guò)十幾年的發(fā)展，CMAQ在模擬過(guò)程中能將天氣系統(tǒng)中、小尺度氣象過(guò)程對(duì)污染物的輸送、擴(kuò)散、轉(zhuǎn)化和遷移過(guò)程的影響綜合考慮，同時(shí)兼顧了區(qū)域與城市尺度之間大氣污染物的相互影響以及污染物在大氣中的氣相化學(xué)過(guò)程，可以模擬污染物的傳輸過(guò)程、化學(xué)過(guò)程和沉降過(guò)程。圖1為CMAQ模式的流程圖[18]，其中氣象場(chǎng)的輸入由WRF模式提供，氣象初始條件和邊界條件的數(shù)據(jù)采用美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)/美國(guó)國(guó)家大氣研究中心(NCAR)提供的再分析數(shù)據(jù)。另外，人為排放源采用由清華大學(xué)研發(fā)的東亞地區(qū)排放清單MIX，生物排放源采用MEGAN(model of emission of gas and aerosols from nature)[19]模型進(jìn)行計(jì)算。CCTM是CMAQ模式的核心模塊，利用氣象場(chǎng)和排放源的輸入對(duì)大氣中的污染物質(zhì)量濃度進(jìn)行計(jì)算。模型采用三重嵌套網(wǎng)格，分辨率分別為27/9/3 km，垂直方向分為24層，模式層頂高度為50 hPa。其中第一重網(wǎng)格覆蓋中國(guó)東部地區(qū)，第二重網(wǎng)格覆蓋廣東省地區(qū)，第三重網(wǎng)格覆蓋珠三角地區(qū)，本研究主要采用第三重網(wǎng)格的模擬結(jié)果。過(guò)程分析是CMAQ模型的診斷模塊，可以逐時(shí)輸出各個(gè)獨(dú)立的物理和化學(xué)過(guò)程對(duì)模擬污染物質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)。通過(guò)過(guò)程分析可以探討上述不同過(guò)程對(duì)氣溶膠質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)值,能更好地了解氣溶膠污染的形成機(jī)理。

圖1 CMAQ區(qū)域多尺度空氣質(zhì)量模型流程圖

本文利用CMAQ的過(guò)程分析方法模擬2017年5月10日“雙高”污染個(gè)例臭氧的來(lái)源和產(chǎn)生機(jī)理以及傳輸和擴(kuò)散過(guò)程，揭示此次大氣污染過(guò)程的成因，為有效治理大氣污染提供科學(xué)依據(jù)，并為空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)提供參考。

2 結(jié)果與討論

2.1 “雙高”污染個(gè)例分析

2017年5月10日，珠三角出現(xiàn)了一次輕度到中度的污染過(guò)程。據(jù)統(tǒng)計(jì)，位于廣州、佛山、東莞、深圳等城市的24個(gè)環(huán)保國(guó)控站點(diǎn)出現(xiàn)了PM2.5和O3質(zhì)量濃度同時(shí)超過(guò)國(guó)家《大氣環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中污染物質(zhì)量濃度限值二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的現(xiàn)象(表1)，即PM2.524 h平均質(zhì)量濃度超過(guò)75 μg/m3，O3日最大8 h平均質(zhì)量濃度超過(guò)160 μg/m3，表現(xiàn)為區(qū)域性的“雙高”型復(fù)合污染。

從表1可看出，珠三角“雙高”污染時(shí)段主要出現(xiàn)在16—20時(shí)，從影響時(shí)間上來(lái)看，深圳出現(xiàn)“雙高”污染的時(shí)間較東莞早1 h左右，而東莞出現(xiàn)“雙高”污染的時(shí)間較廣州和佛山早1 h左右，這可能和區(qū)域傳輸有關(guān)。

從圖2(看32頁(yè))可以看出，2017年5月10日，廣州、佛山、東莞、深圳、中山和珠海等珠三角城市出現(xiàn)了“雙高”污染，部分站點(diǎn)達(dá)到了中度污染，相較于廣東省其它區(qū)域，珠三角污染較嚴(yán)重；粵西空氣質(zhì)量較好，以優(yōu)為主；粵北和粵東沿海主要是臭氧污染，空氣質(zhì)量等級(jí)以良為主，細(xì)顆粒物質(zhì)量濃度不高。

2.1.1 PM2.5質(zhì)量濃度偏高成因分析 圖3給出的是“雙高”污染天氣期間500 hPa天氣形勢(shì)。從圖3可看出，10日，也就是污染當(dāng)天，廣東省受副高控制。850 hPa存在反氣旋環(huán)流(圖略)；地面均壓場(chǎng)，風(fēng)速較小(平均風(fēng)速0.6～2.8 m/s)，不利于污染物水平擴(kuò)散。天氣晴熱(日最高氣溫大于32 ℃)，形勢(shì)穩(wěn)定，有利于臭氧生成。

表1 24個(gè)超標(biāo)站點(diǎn)最大小時(shí)質(zhì)量濃度及同時(shí)出現(xiàn)高質(zhì)量濃度的時(shí)間

圖3 2017-05-10T08 500 hPa天氣形勢(shì)(單位：dagpm)

圖4 2017-05-09珠三角24個(gè)超標(biāo)站點(diǎn)PM2.5和NO2平均質(zhì)量濃度及O3最大小時(shí)質(zhì)量濃度日變化

圖5 2017-05-10廣東省PM2.5占PM10質(zhì)量濃度比例的日均分布

總體來(lái)看，前期污染物的累積和二次氣溶膠新粒子的生成再加上不利的氣象條件，造成此次PM2.5質(zhì)量濃度和O3質(zhì)量濃度雙高復(fù)合型大氣污染。

2.1.2 O3污染成因分析 利用CMAQ模型的診斷模塊進(jìn)行過(guò)程分析，可以逐時(shí)輸出各個(gè)獨(dú)立的物理和化學(xué)過(guò)程對(duì)模擬污染物質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)。過(guò)程分析包括集合過(guò)程速率(IPRs)和集合反應(yīng)速率(IRRs)2 種分析方法。IPRs 給出每小時(shí)各個(gè)獨(dú)立的物理和化學(xué)過(guò)程對(duì)污染物質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)值,而IRRs 給出每小時(shí)各個(gè)獨(dú)立的化學(xué)方程對(duì)污染物質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)值。在IPRs 方法中,污染物質(zhì)量濃度的變化是由 7 種不同類型的物理和化學(xué)過(guò)程以及質(zhì)量守恒調(diào)整項(xiàng)(ADJC)所決定的,7 類物理化學(xué)過(guò)程 包 括 源 排 放 過(guò) 程 (EMIS), 水 平 輸 送 過(guò) 程(HTRA),垂直輸送過(guò)程(VTRA),干沉降(DDEP),云水化學(xué)過(guò)程(CLDS),氣溶膠過(guò)程(AERO)和氣相化學(xué)反應(yīng)過(guò)程(CHEM)[20-21]。通過(guò)過(guò)程分析可以探討上述不同過(guò)程對(duì)氣溶膠質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)值,能更好的了解氣溶膠污染的形成機(jī)理。

選取4個(gè)典型站點(diǎn)，利用CMAQ模型對(duì)5月10日各物理和化學(xué)過(guò)程對(duì)臭氧質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)進(jìn)行模式模擬。模擬結(jié)果表明，這些大氣過(guò)程既有正貢獻(xiàn)也有負(fù)貢獻(xiàn)(圖6)，正貢獻(xiàn)表示在1 h內(nèi)使臭氧質(zhì)量濃度升高，負(fù)貢獻(xiàn)則相反，所有貢獻(xiàn)之和就是1 h內(nèi)臭氧質(zhì)量濃度的變化。首先看正貢獻(xiàn)：從正貢獻(xiàn)能看出對(duì)臭氧形成貢獻(xiàn)最大的幾個(gè)大氣過(guò)程，在城市地區(qū)垂直擴(kuò)散和水平平流是最主要的正貢獻(xiàn)過(guò)程；而在郊區(qū)站點(diǎn)中山，臭氧主要來(lái)源于氣相化學(xué)、水平平流和垂直擴(kuò)散。氣相化學(xué)過(guò)程在城市和郊區(qū)的貢獻(xiàn)不同，郊區(qū)以生成臭氧為主，城市以消耗臭氧為主，分別對(duì)應(yīng)正貢獻(xiàn)和負(fù)貢獻(xiàn)。高空光化學(xué)反應(yīng)速率高，上層臭氧質(zhì)量濃度比地面高，由于質(zhì)量濃度梯度的存在，上層臭氧向地面擴(kuò)散。從垂直擴(kuò)散貢獻(xiàn)的空間分布(圖7)來(lái)看，在廣東省內(nèi)垂直擴(kuò)散貢獻(xiàn)都為正，也就是垂直擴(kuò)散是源過(guò)程，有利于臭氧質(zhì)量濃度的增加。根據(jù)以上貢獻(xiàn)情況可推斷垂直擴(kuò)散過(guò)程使地面臭氧濃度增加。郊區(qū)站點(diǎn)的臭氧經(jīng)過(guò)光化學(xué)反應(yīng)生成以后，向城市站點(diǎn)地區(qū)輸送，從而使城市站點(diǎn)臭氧增加。從日變化來(lái)看，白天貢獻(xiàn)大于夜間，尤其是12—15時(shí)，這與有利于臭氧生成的時(shí)段相吻合。

2.2 臭氧“單高”污染個(gè)例分析

2017年5月29日，粵珠三角中西部、粵西、粵北部分市縣出現(xiàn)了大范圍的臭氧污染過(guò)程，其中珠三角達(dá)輕度至中度污染，部分市縣出現(xiàn)重度污染(圖略)。當(dāng)日，廣東省上空受高壓控制，850 hPa處于反氣旋環(huán)流狀態(tài)，地面呈均壓場(chǎng)，風(fēng)速較小(平均風(fēng)速1.1～2.9 m/s)(圖略)，天氣晴熱(最高氣溫32.7 ℃)，形勢(shì)穩(wěn)定，有利于臭氧生成。

圖2 2017-05-10廣東省“雙高”污染實(shí)況(a.O3日最大8 h平均質(zhì)量濃度; b.PM2.524 h平均質(zhì)量濃度)(文看30頁(yè))

圖6 2017-05-10廣東省代表城市各物理和化學(xué)過(guò)程對(duì)臭氧質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)

圖7 2017-05-10垂直擴(kuò)散過(guò)程對(duì)廣東省臭氧質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)

2.3 兩個(gè)污染個(gè)例對(duì)比分析

因此，可以推斷，若未來(lái)幾天高空受高壓控制，地面均壓場(chǎng)且溫度較高，同時(shí)受到較高相對(duì)濕度影響，且PM2.5、NO2起始質(zhì)量濃度較高時(shí)，則可能出現(xiàn)O3和PM2.5“雙高”復(fù)合型污染。這一結(jié)論對(duì)污染預(yù)報(bào)預(yù)警很有指示意義。

圖8 廣東2017年5月兩次污染個(gè)例對(duì)比分析(a.5月10日NO2質(zhì)量濃度日均值；b.5月29日NO2質(zhì)量濃度日均值；c.5月10日相對(duì)濕度；d.5月29日相對(duì)濕度)

3 結(jié)論

(1) 2017年5月10日和5月29日兩次大氣污染過(guò)程期間珠三角天氣形勢(shì)相似，850 hPa均有反氣旋環(huán)流，地面呈均壓場(chǎng)，且風(fēng)速較小，天氣靜穩(wěn)，不利于污染物擴(kuò)散；而且污染當(dāng)天天氣晴好，溫度較高，利于臭氧光化學(xué)反應(yīng)生成。

(3)使用CMAQ模擬臭氧來(lái)源發(fā)現(xiàn)，在城市地區(qū)，水平平流和垂直擴(kuò)散是臭氧質(zhì)量濃度增加的主要源過(guò)程；在郊區(qū)站點(diǎn)中山，臭氧主要的來(lái)源是氣相化學(xué)，水平平流和垂直擴(kuò)散。垂直擴(kuò)散以及臭氧在站點(diǎn)周邊地區(qū)生成然后向水平方向輸送，造成站點(diǎn)臭氧質(zhì)量濃度較高。

(4)若未來(lái)幾天高空受高壓控制，地面均壓場(chǎng)且溫度較高，同時(shí)受到較高相對(duì)濕度影響，且PM2.5、NO2起始質(zhì)量濃度較高時(shí)，則利于出現(xiàn)O3和PM2.5“雙高”復(fù)合型污染。