趙潔心,馬 嫣*,鄭 軍 (1.南京信息工程大學環(huán)境科學與工程學院,江蘇 南京 210044；2.江蘇省大氣環(huán)境監(jiān)測與污染控制高技術研究重點實驗室,江蘇 南京 210044)

研究發(fā)現(xiàn),復雜的氣溶膠對氣候變化、水循環(huán)、能見度以及人體健康等都有著重要影響[1-3].其中在一定過飽和度(S)下能活化為云滴的云凝結核粒子(CCN),能夠通過各種微物理過程對云的反射率、壽命以及降水產(chǎn)生間接影響[4-6].此外,IPCC第五次報告[7]指出,在所有引起氣候變化的人為影響中,由CCN引起的氣溶膠間接效應對氣候變化產(chǎn)生的影響不確定性最大,尤其隨著人為排放的氣溶膠越來越復雜多樣[8],其對區(qū)域和全球的影響已引起科學界的重視,因此在不同地區(qū)和大氣條件下開展對 CCN特性研究和預報很有必要.

CCN活化特征外場觀測早在19世紀50年代已有報道,不同地區(qū)和季節(jié)的 CCN觀測都指出大陸CCN數(shù)濃度高于海洋,污染條件的CCN數(shù)濃度高于清潔條件[9-10].隨著科技發(fā)展,近10a CCN相關研究又有了新的突破.Che等[11]在臨安的觀測研究中發(fā)現(xiàn)清潔天和污染天中CCN的活化情況和氣溶膠吸濕性截然不同. Gunthe等[12]在北京的觀測實驗發(fā)現(xiàn)由于產(chǎn)生污染的原因不同,進而導致氣溶膠活化為 CCN的能力有所區(qū)別.

此外,為提高對 CCN 的預報能力,近年來還采用多種參數(shù)方法嘗試對 CCN數(shù)濃度進行閉合研究[13-17].Deng 等[17]和 P?hlker等[18]均利用多種參數(shù)化方法分別對中國武清和亞馬遜地區(qū)的CCN數(shù)濃度進行預測分析,通過分析發(fā)現(xiàn)只有充分掌握實際大氣氣溶膠的粒徑、化學信息和混合狀態(tài)等信息后才能實現(xiàn)對 CCN數(shù)濃度的精準預報.但由于真實大氣中氣溶膠的多變性以及監(jiān)測手段和預報方法的局限性,目前還無法實現(xiàn)精準預報,尤其當研究區(qū)受人為源影響強烈時,CCN的閉合結果更不理想[19].

綜上所述,開展污染地區(qū)的 CCN活化特征及預報研究對全球CCN研究有著重要意義.南京地處長三角經(jīng)濟圈,在一定程度上能夠代表一種典型的城市復合污染特征,而當?shù)谻CN的相關研究,尤其是閉合研究鮮有報道.因此本研究旨在分析CCN活化特征的基礎上,利用多種參數(shù)化方法對CCN的數(shù)濃度進行閉合研究,進而選取出最適合當?shù)氐腃CN預報方法.

1 試驗與方法

1.1 觀測地點

2016年11月11～12月11日,在南京信息工程大學大氣環(huán)境監(jiān)測站(118.7°E,32.33°N)開展了粒徑分辨的CCN活化特征觀測.觀測點周邊環(huán)境狀況參照之前的研究[20-21],整體上,該點環(huán)境復雜,同時受到居民生活,交通及工業(yè)等多個污染源的影響,因此可作為南京北郊復合污染地區(qū)的代表.

1.2 儀器介紹

本次外場觀測,通過將美國 DMT公司的連續(xù)氣流縱向熱梯度云凝結核計數(shù)器(CCNC)和TSI公司的掃描電遷移率粒徑譜儀(SMPS)聯(lián)用,并利用連續(xù)全掃描的方法(掃描粒徑范圍為8.2～346nm)實現(xiàn)了對粒徑分辨的CCN活化特征的觀測.CCNC和SMPS的原理參考文獻[22].觀測期間,采樣氣體經(jīng) PM2.5切割頭后進入干燥管干燥,干燥后的氣溶膠(0.8L/min)通過Kr85放射源使顆粒物帶電,之后由差分電遷移率分析儀(DMA, Model 3081,美國 TSI)進行粒徑篩選(鞘樣比為 10:1,時間分辨率 3min).篩選后的單分散氣溶膠分為兩路,一路(0.3L/min)進入凝結核計數(shù)器(CPC,Model 3776,美國TSI)對總氣溶膠數(shù)濃度(NCN)進行計數(shù),一路進入(0.5L/min)CCNC觀測 CCN的數(shù)濃度(NCCN)(鞘樣比同為10:1).實驗中共設置了5個過飽和度(0.153%,0.247%, 0.435%,0.624%和0.812%).

此外,觀測中利用中流量采樣器(HY-100PM2.5,青島恒遠)對觀測期間 PM2.5樣品進行采集,流量為100L/min,時間分辨率為 12h(7:00～19:00,19:00～次日07:00).之后利用美國 Sunset Laboratory生產(chǎn)的有機碳元素碳分析儀(Model-4)對膜中的有機碳(OC)、元素碳(EC)等進行定量分析.同時利用 Met One Instruments公司的PM2.5在線監(jiān)測儀對PM2.5的小時濃度進行實時監(jiān)測.

1.3 數(shù)據(jù)處理

觀測后,利用 SMCA 軟件[23]對數(shù)據(jù)進行處理.通過SMCA軟件可以獲得粒徑分辨的CCN分布和活化動力學參數(shù).圖1所示為利用SMCA擬合得到的3個活化動力學參數(shù).其中 B為 S曲線的上漸近線,文獻[24]中認為 B值指的是臨界粒徑到最大粒徑這一范圍內(nèi),當假設活化率不再增長之后的最大活化率,(1-B)代表氣溶膠中不能活化為CCN的那部分顆粒物.D為活化率為 B/2時對應的氣溶膠粒徑,即臨界干粒徑Dp50,通常認為在某一過飽和度下,粒徑大于Dp50的氣溶膠均能活化.而Dp50附近的斜率c描述的是能夠活化為 CCN的這部分氣溶膠的化學異質性,理論上認為[10,25]在能活化為 CCN的氣溶膠的化學成分和粒徑都一致的理想狀態(tài)下,當粒徑達到 Dp50時,可以觀察到活化率從 0直接變?yōu)樽畲蠡罨实那闆r,換言之,斜率越陡峭,認為氣溶膠的化學成分和它的混合狀態(tài)越均勻.此外,觀測期間小時平均的氣象數(shù)據(jù)由南京信息工程大學氣象觀測站提供,包括降水量、溫度、相對濕度、風向和風速等.

圖1 SMCA參數(shù)說明Fig.1 Description of SMCA parameters

2 粒徑分辨的CCN活化特征

2.1 觀測期間CCN整體活化特征

基于觀測期間 PM2.5的小時濃度(圖 2(a)紅線)進行污染等級劃分,發(fā)現(xiàn)本次觀測中空氣質量優(yōu),良,以及輕度,中度,重度和嚴重污染所占的比例分別為19.6%,53.3%,18.8%,5.6%,2.5%和0.1%.整體來看觀測期間空氣質量多為良,污染情況占 27%左右,空氣質量為優(yōu)的情況則僅有19.6%.

圖 2(a)和(b)中的黑、深藍、黃和綠點分別代表氣溶膠顆粒物數(shù)濃度(NCN)和 0.153%,0.435%和 0.812%3個過飽和度(S)下 CCN 數(shù)濃度(NCCN)的時間變化情況.觀測期間NCN波動較大,整體范圍為1000～68000個/cm3,但 90%以上都集中在5000～30000個/cm3之間,均值為17830個/cm3.不同S下NCCN時間變化趨勢與NCN變化趨勢基本一致.表1中統(tǒng)計了觀測期間0.153%,0.247%,0.435%, 0.624%和0.812%5個S下平均的NCCN水平,對比發(fā)現(xiàn)其與廣州[14]和北京[12]觀測的 NCCN相近.此外,圖中11月17～26日連續(xù)出現(xiàn)NCN和NCCN低值區(qū),結合氣象數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn),此段時間出現(xiàn)了持續(xù)的雨雪天氣,研究表明雨雪天對CN和CCN均有沖刷作用[26-29],因此造成了數(shù)濃度的大幅下降.

分析不同S下的CCN活化率(NCCN/NCN)(圖2(c)), 發(fā)現(xiàn)低 S下(S=0.153%)相對于高 S下(S=0.812%)的NCCN/NCN波動更大,根據(jù) K?hler理論[30],只有當氣溶膠具有吸濕性較強的組分如硫酸鹽時,氣溶膠顆粒物才可能在低S下活化,所以低S下的氣溶膠顆粒物對化學組分更為敏感,整體波動也相對其他S較大.觀測期間,5個 S下的活化率均值見表 1,不同 S下的NCCN/NCN呈現(xiàn)出隨S增大而增大的趨勢,且整體上與廣州[14]和北京[12]各 S下的 CCN 活化率接近.其中,S=0.435%時的活化率平均值為 0.49,大于全球范圍內(nèi)0.4%S下的均值0.36[31],由此可見觀測期間,南京地區(qū)氣溶膠的CCN活性相對較高.而從圖2(d)中不同S下臨界干粒徑(Dp50)的時間序列可以發(fā)現(xiàn),S越大,Dp50越小,CCN越容易活化.同時也可以明顯看出,S=0.153%的Dp50數(shù)值與其他S下的Dp50相差較多,這也正是由于S越小CCN的活化特征對化學成分越敏感而引起的[17].此外,表1中Dp50標準差隨S減小而增大的情況也可以證明這種現(xiàn)象的存在[10].

表1 整個觀測期間,清潔天及污染天CCN參數(shù)情況(均值±標準差)Table 1 CCN parameters (arithmetic mean values ± standard deviation) in the whole observation period and in the clean and polluted conditions

表2 不同地區(qū)氣溶膠的吸濕參數(shù)Table 2 Hygroscopicity parameters of aerosol in different areas

結合圖2(e)不同S下B值的時間序列和表1可以發(fā)現(xiàn),0.153%S下B值平均值僅為0.84,這種情況表明在整個觀測期間,大約有16%的氣溶膠在此S下是不能活化為 CCN的.出現(xiàn)這種情況的原因可能與顆粒物中存在不容忽視的黑炭(BC)或一次有機氣溶膠(POA)等不溶或難溶性物質有關[10,12,14,18],經(jīng)分析觀測期間BC占PM2.5的5.0%.

圖 2(f)為觀測期間吸濕參數(shù)(κ)的整體時間變化曲線(κ的計算方法具體參考文獻[32-33]),圖中κ集中在 0.1～0.4范圍內(nèi).本次觀測期間,κ整體平均值為0.31± 0.12,與模式模擬出的大陸κ均值接近[34-35](0.3左右).通過與其他地區(qū)氣溶膠κ的情況對比(見表 2),發(fā)現(xiàn)本次觀測的氣溶膠吸濕性與2006年北京[12]的情況相似,整體上國內(nèi)氣溶膠吸濕性相較于國外其他地區(qū)偏高,這一點可能與國內(nèi)氣溶膠中無機物含量相對較高有關.從表1中還可以發(fā)現(xiàn)κ整體隨Dp50增加,只有在0.153%S下出現(xiàn)了一定的下降. κ隨Dp50增加的這種變化特征在以往研究中也有報道[36],這是由于在本研究的粒徑段內(nèi)(8.2～346nm),粒徑越大,顆粒物中包含的可溶性物質(無機鹽)的相對含量越高[41],而無機鹽的κ較大(如硫酸銨的κ約為 0.61),因此使得整體氣溶膠的κ值較高[42].而小S下κ下降這一現(xiàn)象與之前在廣州[14]和北京[12]觀測的情況類似,并且恰好與前文中B值在0.153%S下出現(xiàn)的低值吻合.這一情況的出現(xiàn)同樣與顆粒物中存在的大量 BC和有機物(如POA)有關,由于這些物質的κ均小于 0.1從而導致粒子整體的吸濕性變差[10].

2.2 清潔天與污染天CCN活化特征的比較

在分析圖 2(a)時發(fā)現(xiàn),雖然 PM2.5的濃度與 NCN的變化趨勢基本一致,但仍出現(xiàn)了一些不同情況.一種現(xiàn)象是PM2.5的濃度較高但CN的數(shù)濃度較低,另一種則是CN的數(shù)濃度較高但PM2.5的濃度較低.

第一種情況出現(xiàn)在11月14日20:00到次日08:00和 12月 5日 19:00～22:00.其中 11月 14日 20:00～次日08:00PM2.5濃度高達168μg/m3,而NCN的均值僅有14875個/cm3,低于整個觀測期間平均水平.進一步分析發(fā)現(xiàn)14日20:00, κ值迅速從0.32降到不足0.1,并且在接下來的12h內(nèi), κ最大僅為0.28,平均值為0.19.并且發(fā)現(xiàn)對應時段各 S下的 Dp50分別為 151.55,106.64,80.15,63.17和53.25nm,遠遠高于觀測期間各S下平均Dp50的情況,此外各S下B值最高也僅能達到0.9,這些情況均說明這段時間內(nèi)當?shù)乜赡艽嬖诖罅啃迈r且難以活化的氣溶膠,如BC或POA.分析發(fā)現(xiàn)該時段BC只占PM2.5的3.3%,且單散射反照率(SSA)的值為0.90,可見BC并不是這次污染的主因.而利用文獻[43]中的方法對一次有機碳(POC)進行估算,發(fā)現(xiàn)該段時間POC的濃度為5.45μg/m3,占有機碳的90%以上.此外,根據(jù)Wang等[41]對南京有機物的源解析分析發(fā)現(xiàn),20:00左右烹飪排放的有機物(COA)為主導.再結合氣象數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),此時主導風向為北偏東,而觀測點東北方向1km處恰為盤城街道居民區(qū),因此認為此次污染可能主要由局地烹飪排放引起.而12月5日19:00～22:00PM2.5的濃度均在 115μg/m3以上,甚至20:00出現(xiàn)PM2.5的極高值284μg/m3,但NCN的均值僅有11978個/cm3.結合氣象條件,發(fā)現(xiàn)當天16:00風速大幅增加,其中最高達到 7.4m/s,能見度也大幅下降.經(jīng)分析發(fā)現(xiàn),此段時間主要為西北風,而觀測點西北方的河北,河南等地此段時間多為霧霾天氣,因此判斷12月5日晚間出現(xiàn)的重度污染可能是由遠距離傳輸?shù)奈廴疚镆?由此可見 PM2.5的濃度較高但 NCN反而較低的情況多出現(xiàn)在污染事件中,并且由于本文中CN主要指的是8.2～346nm之間的粒子,即小粒子,于是可以推斷類似污染情況的發(fā)生可能主要是由大粒子引起.

另一種情況在本次觀測中多次發(fā)生,以 12月 2日為例,分析發(fā)現(xiàn)該天天氣晴朗,特別從 11:00開始PM2.5的濃度不斷下降,基本集中在 40μg/m3左右,但NCN卻相對較高,進一步討論可知該天粒徑小于50nm的氣溶膠數(shù)濃度(NCN＞50nm)占NCN的57%.結合12月2日粒徑譜圖發(fā)現(xiàn),中午時分10nm以下粒子數(shù)濃度急劇增加,而后粒徑逐漸增長,表明發(fā)生了典型的新粒子生成現(xiàn)象,這與陳卉[44]在黃山CCN觀測時發(fā)現(xiàn)的情況類似,認為晴好天氣下大氣環(huán)境中易產(chǎn)生大量超細粒子,并會對總氣溶膠數(shù)濃度產(chǎn)生較大的貢獻.

通過上文的分析,可見清潔狀態(tài)和污染狀態(tài)下的氣溶膠有著明顯的區(qū)別.為了進一步分析不同污染情況下CCN的特征,本文根據(jù)PM2.5的濃度劃分出清潔天和污染天.由于11月21日13:00至24日08:00PM2.5的濃度基本都在35μg/m3以下,空氣質量等級優(yōu),因此作為清潔天的代表,而 12月 7日 16:00至 9日05:00PM2.5的濃度平均為 130μg/m3,空氣質量等級基本都在中度污染及以上,作為污染天的代表.

圖3 不同S下清潔天和污染天CCN活化曲線Fig.3 CCN activation curve in clean conditions and polluted conditions under different supersaturations

表1中總結了清潔天和污染天的CCN基本特征.通過對比發(fā)現(xiàn),污染天的NCN和不同S下的NCCN均是清潔天的 3倍左右.對比清潔天與污染天各 S下的Dp50發(fā)現(xiàn)清潔天的 Dp50整體均低于污染天,而且各 S下清潔天的B值接近1,污染天的B值卻僅有0.88,這表明污染天的氣溶膠中包含的不活化粒子相對更多,氣溶膠整體活化能力也相對較差.分析不同天氣狀況下氣溶膠的吸濕性,發(fā)現(xiàn)清潔天的κ大于污染天(0.33＞0.29),并且清潔天的κ均隨 Dp50增加,但污染天在0.153%S下的κ值則出現(xiàn)了前文中提到的略微下降.這些信息能夠說明污染天氣溶膠中存在較多新鮮排放的難溶性物質.分析發(fā)現(xiàn)該時段內(nèi) SSA為 0.84,明顯低于清潔天的 SSA(0.87),并且污染天的 BC占PM2.5的6%左右,而清潔天僅占2%,可見BC對污染天的影響不容忽略.此外,對比圖3(a)和(b)中活化曲線的斜率,發(fā)現(xiàn)污染天的斜率相對清潔天的更為平緩,這一現(xiàn)象則在一定程度上說明污染天氣溶膠的化學成分更復雜多樣,混合狀態(tài)更偏向于外混.上述這些特征同時與 Zhang等[10]在香河對比清潔和污染天下CCN的性質非常類似.由此可見CCN的活化特征與環(huán)境狀況密切相關.

圖4 不同過飽和度下CCN數(shù)濃度實測值和預測值閉合情況Fig.4 Closure results of measured and predicted NCCN under different supersaturations

3 CCN預報研究

本文利用觀測數(shù)據(jù),采用了文獻中常用的幾種CCN參數(shù)化方法(CCN譜,整體CCN活化率,截斷粒徑,臨界干粒徑及粒徑分辨的 CCN活化曲線等參數(shù)信息)對CCN數(shù)濃度進行預測,通過閉合實驗,比較幾種方法的優(yōu)缺點,并從中選取出最適合觀測期間南京地區(qū)CCN的預報方法.

3.1 利用CCN譜中的參數(shù)進行閉合

目前最常使用的兩種擬合CCN譜的公式如下:

式中: NCCN,p(S)代表不同 S下預測的 CCN數(shù)濃度;C,b,N,B和 k為各公式中的相關參數(shù).其中式(1)是由Twomey[45]在假設CCN譜以冪律函數(shù)的形態(tài)分布且大氣氣溶膠的化學組分不變的前提下提出的.通過擬合得到整個觀測期間C和b兩參數(shù)的平均值分別為12754cm-3和 0.56.式(2)由 Ji等[46]提出,目前它被認為是所有擬合 CCN譜公式中效果最好的[47].通過擬合,得到本地的N,B, k3參數(shù)的值分別為12514,4.86和1.10.

為了更好預測CCN數(shù)濃度,本文根據(jù)Deng[17]提出的方法進行預測(利用變化的 NCN＞50nm取代兩個公式中的C和 N).預測結果如圖4(a)和(b),整體上來看第二種方法結果相對較好(相對誤差分別為 23%和18%).但結合表 3可以發(fā)現(xiàn),兩種方法對 0.153%下的CCN數(shù)濃度預測的R2僅有0.22,相對誤差分別為27%和 34%,閉合結果很不理想.可見僅僅利用簡單的公式去模擬實際大氣中復雜多變的氣溶膠活化情況是比較困難的.

表3 各過飽和度下實測和預測NCCN擬合結果Table 3 Fitting results of measured and predicted NCCN under each supersaturation

3.2 利用整體CCN活化率進行閉合

從前文的分析可知NCCN與NCN有著較好的相關性,于是可利用各 S下的整體活化率(ABulk)來描述它們二者之間的關系,并且可以根據(jù)下式對 CCN數(shù)濃度進行預報:

通過計算(如圖 4(c)),發(fā)現(xiàn) S越大,該方法的閉合結果相對越好,但整體上此方法的 R2僅有 0.65,各S下相對誤差基本均在20%以上,閉合結果同樣不理想.

3.3 利用截斷粒徑進行閉合

NCCN不僅與NCN有著密切關系,氣溶膠的粒徑信息對 CCN的預測也有很大影響[17].于是在假設氣溶膠均為內(nèi)混狀態(tài)并且化學成分一致但未知的前提下,可利用粒徑分辨的氣溶膠數(shù)濃度和實測的CCN數(shù)濃度反推出不同 S下的截斷粒徑 Dcut,然后利用下式便可進行預測:

式中: Dmax為觀測期間 SMPS設置的最大粒徑(即346nm);n(logDp)為氣溶膠數(shù)濃度粒徑譜.本文中計算得到對應 0.153～0.812%過飽和度下的 Dcut分別為117.6,82,61.5,51.4和44.5nm.此方法相較于前幾種方法的優(yōu)勢在于,它綜合考慮了氣溶膠數(shù)濃度和粒徑對CCN 預測的影響.利用其得到的閉合結果(圖 4(d)和表 3)斜率均接近 1,R2都在 0.8附近,相對誤差均在13%左右.這個結果與Fang[48]在黃山利用此方法得到的結果類似.由此可見這個方法對于南京本地及周邊環(huán)境的CCN數(shù)濃度預測比較適用.

3.4 利用粒徑分辨的CCN活化曲線進行閉合

近10a的研究發(fā)現(xiàn),CCN的活化能力不僅僅受氣溶膠數(shù)濃度、粒徑的影響,氣溶膠化學成分和混合狀態(tài)的影響也不容忽略[11,16],特別是人為活動影響較多的地區(qū).從上文的介紹中可知,粒徑分辨的 CCN活化曲線能夠在一定程度上代表粒徑分辨的化學成分和混合狀態(tài)的信息,于是可利用活化曲線中的信息進行預測.

3.4.1 利用臨界干粒徑進行閉合 根據(jù)粒徑分辨的CCN活化曲線,可以直接獲知不同S下的Dp50,它與利用截斷粒徑計算 CCN數(shù)濃度的思路一樣,具體公式如下:

閉合結果如圖4(e),此方法對CCN數(shù)濃度的預測效果良好,尤其對于小 S下的閉合結果(表 3),斜率均為1,各S下相對誤差在12%～15%之間.而Deng[17]利用此方法大概有20%的高估,Fang[48]的結果反而有輕微的低估.造成不同的情況可能與Dp50中沒有包含氣溶膠粒徑分辨的化學成分和混合狀態(tài)的信息有關.而此方法對南京地區(qū) CCN數(shù)濃度的準確預報,在一定程度上可以說明本次觀測中南京地區(qū)的氣溶膠多為內(nèi)混,這也與之前的研究結果一致[39].

3.4.2 利用粒徑分辨的 CCN活化譜參數(shù)進行預報直接利用粒徑分辨的 CCN活化率,通過下式計算不同S下的CCN數(shù)濃度:式中: A(logDp)代表的是粒徑分辨的CCN活化率.本文分別利用整體平均,整體日變化平均以及小時平均的 A(logDp)代表不同時間分辨率的 CCN活化信息,進一步分析參數(shù)的不同時間分辨率對CCN數(shù)濃度預報的影響.通過計算,閉合結果分別如圖 4(f),(g)和(h)及表 3,整體上看,除 0.153%S下的閉合結果略有低估,相對誤差達到 20%以上,其他 S下利用粒徑分辨的活化率均可對 CCN進行一個較為理想的預報(相對誤差均在13%以內(nèi)).并且隨S增大閉合結果更好.而不同時間分辨率的參數(shù)對CCN數(shù)濃度的預測結果影響較小,時間分辨率的提高主要是對閉合結果的離散程度,即 R2的值有一定的增加,但對于閉合的斜率的影響基本可以忽略.因此綜合考慮,一方面盡可能包含實際大氣氣溶膠的情況,另一方面減少模式運算中的數(shù)據(jù)量,使預報簡單化,本研究建議可直接利用整體日變化平均的時間分辨率來進行預報與閉合.

4 結論

4.1 觀測期間對應0.153%,0.227%,0.435%, 0.624%和0.812%S下,NCCN分別為4070,6380, 8340,9630和10660個/cm3, NCCN/NCN分別為0.25, 0.38,0.49,0.55和 0.61,Dp50分別為 130.17,86.62, 62.11,51.34和44.18nm,整體 CCN 活性較強;κ整體平均值為0.31±0.12,此外κ值還表現(xiàn)出隨粒徑增加而增大的特征,但0.153%S下κ出現(xiàn)了略微下降,且B值僅為0.84,可能與顆粒物中存在不容忽視的BC或POA等不溶或難溶性物質有關.

4.2 對比清潔天和污染天CCN基本特征發(fā)現(xiàn),污染天的 NCN和不同 S下的 NCCN大約是清潔天的 3倍,Dp50和κ等參數(shù)均大于清潔天,且污染天的 B值僅有0.91,而清潔天的B值卻基本為1.可能原因為污染天存在大量BC和POA等不溶或難溶物質使得氣溶膠的吸濕性和CCN活性相對較差,由此可見CCN的活化特征與環(huán)境狀況密切相關.

4.3 利用兩種擬合CCN譜公式,整體CCN活化率,截斷粒徑,臨界干粒徑及粒徑分辨的 CCN活化曲線等參數(shù)信息對 CCN數(shù)濃度進行預報和閉合研究,發(fā)現(xiàn)利用截斷粒徑和臨界干粒徑這兩種參數(shù)方法去預測CCN數(shù)濃度的效果最為理想.