許 旭, 常 藝, 陸景彬, 劉佳強(qiáng), 馬克巖, 唐婉月

(吉林大學(xué) 物理學(xué)院, 長春 130012)

226Ra是自然界中常見的一種放射性同位素, 廣泛分布于自然環(huán)境本底中[1].226Ra是極毒的親骨性核素, 半衰期和生物半排出期分別為1 600 a和900 d, 其γ輻射較強(qiáng)[2].226Ra可用于制備放射性發(fā)光體, 如飛機(jī)儀表盤的熒光涂料等. 利用226Ra的α衰變特性可制備放射性靜電消除器, 與鈹粉混合可制備Ra-Be中子源等, 但226Ra的γ輻射較強(qiáng), 且對人體骨骼危害較大, 因此上述應(yīng)用已被更合適的材料取代. 目前,226Ra主要用于制備中等活度γ放射標(biāo)準(zhǔn)源, 作為醫(yī)學(xué)用源治療惡性腫瘤, 利用其α衰變生產(chǎn)氣態(tài)222Rn源及作為示蹤同位素測量土壤、巖石、礦藏、水體、大氣的環(huán)境變遷或地質(zhì)分布.

133Ba作為一個(gè)常用標(biāo)準(zhǔn)源, 對于能量刻度和效率校準(zhǔn)均為重要的核素之一, 其特征γ射線能量較低, 衰減常數(shù)較大, 常用于制作水分計(jì)和密度計(jì),133Ba非均勻性衰減校正系統(tǒng)對心肌斷層顯像的組織放射性非均勻衰減和散射效應(yīng)有良好的校正作用[3]. 由于133Ba的能量范圍較小, 因此全譜中的所有峰集中在30～480 keV內(nèi), 特征峰數(shù)量較少, 對其能譜中所有峰的來源研究報(bào)道較少. 基于此, 本文通過測量226Ra和133Ba的衰變γ能譜, 并分析特征γ射線的能量和強(qiáng)度, 從而對226Ra和133Ba衰變γ能譜中所有峰的來源進(jìn)行解釋.

1 儀器與材料

美國ORTEC公司生產(chǎn)的GEM-MX5970P4 P型同軸高純鍺探測器, 晶體大小為59 mm×70 mm, 能量響應(yīng)范圍40 keV～3 MeV, 122 keV處半寬度為0.9 keV, 峰康比62, 相對效率38%. 在液氮制冷、低本底鉛室的條件下測量. 放射源226Ra不是封裝完整的標(biāo)準(zhǔn)源, 出廠時(shí)間和出廠活度未知. 標(biāo)準(zhǔn)源133Ba的活度為7.03×104Bq, 另取兩個(gè)標(biāo)準(zhǔn)源152Eu和241Am用于能量刻度和效率刻度, 兩個(gè)標(biāo)準(zhǔn)源的出廠活度分別為6.18×104,7.03×104Bq,133Ba,152Eu,241Am的出廠時(shí)間均為2006-10-10, 實(shí)驗(yàn)時(shí)間為2016-07-14.

2 結(jié)果與討論

將高純鍺探測器高壓調(diào)至2 400 V, 放大51倍, 系統(tǒng)穩(wěn)定后開始測量. 將放射源226Ra置于距離探頭0,4 cm的位置分別測量1 800 s, 放射源133Ba,152Eu,241Am置于距離探頭0,4,11 cm的位置分別測量1 800 s. 得到226Ra和133Ba距探頭不同距離下的γ能譜, 結(jié)果分別如圖1和圖2所示[4]. 本底譜測量4 h的結(jié)果如圖3所示.

圖1 226Ra在不同距離下的γ能譜Fig.1 γ spectra of 226Ra at different distances

圖2 133Ba在不同距離下的γ能譜Fig.2 γ spectra of 133Ba at different distancs

利用241Am和152Eu的γ能譜對高純鍺探測器進(jìn)行效率刻度, 選取距離探頭4 cm處的能譜, 根據(jù)公式n=AIε[5]求得探測效率, 其中:n為計(jì)數(shù)率;A為放射性活度;I為絕對強(qiáng)度;ε為探測效率. 理論值放射性活度先由A=A0e-λt求出, 再根據(jù)探測效率計(jì)算公式得到4 cm處的高純鍺探測器的能量值和探測效率滿足

lgε=-0.56lg2E+2.09lgE-3.63,

(1)

用軟件進(jìn)行擬合的結(jié)果如圖4所示.

圖3 本底譜測量4 h的結(jié)果Fig.3 Results of background spectrum measurement after 4 h

圖4 源距4 cm處利用241Am和152Eu進(jìn)行的效率刻度Fig.4 Using 241Am and 152Eu in efficiency calibration at source distance 4 cm

圖5 133Ba的衰變綱圖Fig.5 Decay scheme of 133Ba

133Ba的衰變方式為軌道電子俘獲, 即133Ba原子核俘獲一個(gè)核外軌道電子, 一個(gè)質(zhì)子轉(zhuǎn)化為一個(gè)中子并釋放一個(gè)中微子, 質(zhì)量數(shù)不變, 原子序數(shù)-1轉(zhuǎn)化為133Cs, 半衰期為10.55 a, 其衰變綱圖[6]如圖5所示.133Ba譜中峰的來源識別結(jié)果列于表1. 由表1可見, 能量為30.76,35.17 keV的峰是133Cs的X射線, 內(nèi)轉(zhuǎn)化過程與軌道電子俘獲均可產(chǎn)生X射線, 由于133Cs為133Ba軌道電子俘獲產(chǎn)生, 因此其X射線由軌道電子俘獲及內(nèi)轉(zhuǎn)換產(chǎn)生[6]. 能量為53.25,81.02,160.61,223.22,276.57,303.02,355.93, 383.93 keV的峰經(jīng)查表[7]可知與133Ba的特征峰對應(yīng), 同時(shí)其峰面積比值和相應(yīng)峰的絕對強(qiáng)度也基本吻合.

表1 133Ba能譜中峰的來源

由于111.89 keV的峰能量在200 keV以內(nèi), 因此先假設(shè)其為反散射峰, 根據(jù)反散射峰計(jì)算公式可得特征峰的能量, 但在該能量位置未發(fā)現(xiàn)相應(yīng)的特征峰, 即該峰不是反散射峰. 再假設(shè)為電子對效應(yīng), 加上511,1 022 keV均沒有相應(yīng)的特征射線, 即該峰不是逃逸峰. 計(jì)算結(jié)果表明, 111.89 keV可由30.76 keV和81.02 keV兩個(gè)峰加和得到, 已知81.02 keV的特征射線是在子核133Cs的γ躍遷過程中產(chǎn)生的, 而子核133Cs是由133Ba經(jīng)過軌道電子俘獲產(chǎn)生的, 在該過程中發(fā)射X射線, 同時(shí)被探測器記錄, 即形成了和峰[8]. 因此133Cs的所有特征峰均可與X射線加和形成和峰.

能量為437.06,134.15 keV兩個(gè)峰分別是(81.02+355.93)keV與(53.25+81.02)keV的加和, 前者通過查閱衰變綱圖可知符合級聯(lián)關(guān)系, 即子核133Cs的γ躍遷發(fā)射355.93 keV的γ射線后, 再繼續(xù)向能級低的外核躍遷, 發(fā)射81.02 keV的γ射線, 由于兩個(gè)過程發(fā)生躍遷時(shí)間極短被探測器同時(shí)記錄, 形成γ+γ和峰. 后者的峰通過推斷可知其為γ+γ和峰, 但前者屬于真符合, 后者為偶然符合. 其他和峰的形成原因類似.

不同源距下計(jì)數(shù)及其比值列于表2. 由表2可見, 特征峰在源距0,4 cm處的計(jì)數(shù)比值為1～3, 和峰的比值為10～20, 有一部分和峰在源距4 cm處已無計(jì)數(shù), 視為和峰消失.

探測器對特征γ射線的計(jì)數(shù)率為

n=APΩε,

(2)

其中:A為放射源的活度;P為γ躍遷的分支比;Ω為探測器對源所張的立體角；ε為探測器對特征γ射線的全能峰探測效率. 若忽略偶然符合與角關(guān)聯(lián), 對于二重符合, 當(dāng)兩條級聯(lián)射線進(jìn)入同一個(gè)探測器時(shí), 其立體角Ω相同, 因此符合計(jì)數(shù)率[9]為

nc=APΩ2ε1ε2,

(3)

其中ε1和ε2為探測器對兩條射線的探測效率. 由式(2)和式(3)可知, 特征γ射線形成的特征峰計(jì)數(shù)與立體角Ω成正比, 二重符合的和峰計(jì)數(shù)與立體角Ω的平方成正比, 即和峰隨距離的增加計(jì)數(shù)衰減更快. 源距4,11 cm處的計(jì)數(shù)比值再次證實(shí)了和峰存在的判斷.

表2 不同源距下計(jì)數(shù)及其比值*

*a,b,c分別為源距0,4,11 cm處計(jì)數(shù).

從高純鍺探測器測量226Ra的衰變γ能譜比133Ba的衰變γ能譜特征峰數(shù)量更多, 能量范圍更廣. 通過對能譜的分析表明, 大多數(shù)衰變核素特征峰存在于226Ra的能譜中, 且存在大量214Bi和214Pb的特征γ射線, 這是由于226Ra作為重放射性核素, 其衰變隨時(shí)間推移形成一個(gè)衰變鏈, 最終衰變?yōu)榉€(wěn)定核素206Pb.226Ra的衰變鏈如圖6所示.

圖6 226Ra的衰變鏈Fig.6 Decay chain of 226Ra

由圖6可見,226Ra的半衰期為1 600 a, 在該過程中一直發(fā)生α衰變, 產(chǎn)生衰變子體222Rn,222Rn的半衰期為3.82 d, 理論上放置時(shí)間超過222Rn的5個(gè)半衰期即可達(dá)到226Ra和222Rn的放射性平衡. 先考慮衰變鏈226Ra-222Rn-218Po,226Ra和222Rn的衰變常數(shù)為λ1和λ2, 假設(shè)初始226Ra的原子數(shù)量為N0, 單一的放射性衰變核226Ra滿足指數(shù)關(guān)系N1=N0e-λ1t, 由于子核222Rn需考慮從母核226Ra獲得的原子數(shù)量λ1N1dt及衰變成子核218Po的原子數(shù)量λ2N2dt, 因此222Rn的原子數(shù)量表達(dá)式[10]為N2=[N0λ1/(λ2-λ1)]×(e-λ1t-e-λ2t). 再假設(shè)時(shí)間無限長, 若218Po的原子數(shù)量為N0, 則現(xiàn)有的衰變鏈穩(wěn)定, 不再發(fā)生衰變.226Ra譜中出現(xiàn)峰的來源識別結(jié)果列于表3.

表3 226Ra能譜中峰的能量、計(jì)數(shù)、絕對強(qiáng)度I和來源*

續(xù)表3

*a,b分別為源距0,4 cm處計(jì)數(shù).

由表3可見,226Ra的γ能譜中特征峰能量與226Ra,210Pb,214Bi和214Pb的特征γ射線能量相對應(yīng), 放射源與探頭0 cm和4 cm處的特征峰計(jì)數(shù)比值量級相同, 排除了和峰的可能, 且0 cm處計(jì)數(shù)與對應(yīng)特征射線絕對強(qiáng)度的比值經(jīng)探測器效率曲線修正后, 其比值的量級也基本相同, 表明能譜中特征峰計(jì)數(shù)符合對應(yīng)的來源放射性核素214Bi和214Pb的衰變強(qiáng)度規(guī)律, 進(jìn)一步驗(yàn)證了峰的來源推斷的準(zhǔn)確性. 從226Ra的衰變規(guī)律、特征射線能量和強(qiáng)度證明了226Ra衰變γ能譜中存在大量其衰變子核特征峰. 其中能量為130.45 keV的峰為(53.35+77.14)keV兩個(gè)峰相加,214Bi由214Pb的β衰變產(chǎn)生, 其X射線為內(nèi)轉(zhuǎn)換產(chǎn)生, 已知53.35 keV的特征射線在子核214Bi的γ躍遷過程中產(chǎn)生, 在發(fā)生γ躍遷過程產(chǎn)生53.35 keV的特征射線與內(nèi)轉(zhuǎn)換產(chǎn)生的X射線同時(shí)記錄形成130.45 keV的和峰, 其他和峰形成原因類似.

綜上, 本文利用高純鍺探測器對226Ra和133Ba的γ能譜中所有峰進(jìn)行了識別, 分析解釋了每個(gè)峰的來源, 并總結(jié)了衰變γ能譜中可能出現(xiàn)峰的類型. 對于133Ba的γ能譜, 源與探頭距離較近時(shí)和峰出現(xiàn)的頻率較高, 通過對133Ba譜的分析, 給出了判斷和峰的條件及和峰的性質(zhì), 即和峰比特征峰隨距離變化衰減的更快. 對于226Ra的γ能譜, 特征峰主要來源為226Ra 的衰變子核, 衰變鏈226Ra-222Rn-218Po…206Pb中主要有214Pb,214Bi和210Po等強(qiáng)γ源, 使得226Ra的γ能譜中除226Ra的特征γ射線外, 還有上述核素的特征γ射線.