段正鵬，李志強，陳向軍，成 墻，李國紅

(1. 貴州省礦山安全科學(xué)研究院，貴州 貴陽 550025；2. 貴州省煤礦瓦斯防治工程技術(shù)研究中心，貴州 貴陽 550025；3.河南理工大學(xué) 中原經(jīng)濟區(qū)煤層(頁巖氣)河南省協(xié)同創(chuàng)新中心，河南 焦作 454000；4. 河南理工大學(xué) 煤礦災(zāi)害預(yù)防與搶險救災(zāi)教育部工程研究中心，河南 焦作 454000；5. 重慶大學(xué) 煤礦災(zāi)害動力學(xué)與控制國家重點實驗室，重慶 400030)

0 引言

煤礦及煤層氣工業(yè)在進行煤層瓦斯含量測定、煤層氣資源評估、突出指標(biāo)測定等過程中，多采用經(jīng)典擴散模型進行計算[1～2]，而諸多研究發(fā)現(xiàn)經(jīng)典擴散模型在描述瓦斯全擴散過程中存在精度不足問題[3-5]。

經(jīng)典單孔擴散模型最早由巴雷爾推導(dǎo)出[6]，文獻[7]早在1981年進行煤層瓦斯含量測定過程中，已發(fā)現(xiàn)經(jīng)典模型存在精度不足問題；文獻[8]提出了雙孔隙擴散模型，精度好于單孔模型，但不適用于煙煤；國內(nèi)最早由楊其鑾推導(dǎo)了經(jīng)典模型簡化式及精確解[9]；文獻[10～11]推導(dǎo)出了經(jīng)典擴散模型的三角函數(shù)表達式，并取n=1(第一項)來計算擴散系，由于其值為近似值，理論擬合曲線與實驗曲線存在偏差；文獻[12]通過引入反常擴散分?jǐn)?shù)階微分方程，提高了擬合精度，但其物理意義尚需進一步闡釋；文獻[13]提出了三孔隙模型，但其計算參數(shù)多且測試工作量大，擬合結(jié)果仍有偏差；各種直接擬合的經(jīng)驗公式既無嚴(yán)格數(shù)學(xué)邏輯關(guān)系，又無明確物理意義，解釋性及適用性較差[14-16]。

文獻[17]通過研究發(fā)現(xiàn)擴散系數(shù)與時間存在變化關(guān)系，以擴散系數(shù)-時間為切入點構(gòu)建了多尺度動擴散系數(shù)新擴散模型，并用該模型對不同溫度-壓力[3]、構(gòu)造煤[18-20]等條件下的瓦斯擴散過程進行了擬合驗證，其擬合精度要遠高于經(jīng)典擴散模型，且擴散新模型各物理特征參數(shù)意義明確，解釋力強。

本文基于多尺度動擴散系數(shù)新擴散模型，考察了5種粒徑不同尺度粒煤在不同初始吸附平衡壓力下的瓦斯擴散特征，并對各實驗條件下的擴散率數(shù)據(jù)進行擬合，以考察多尺度動擴散系數(shù)新擴散模型描述不同粒徑粒煤瓦斯擴散過程的準(zhǔn)確性，并分析不同粒度煤粒的動擴散系數(shù)多尺度變化特征，為多尺度煤基質(zhì)內(nèi)瓦斯擴散運移能力表征提供事實依據(jù)和理論參考。

1 實驗裝置及方法

1.1 制樣與實驗裝置

1)煤樣制備

實驗煤樣采于山西省晉城市3號煤層新鮮暴露煤壁，煤樣特征參數(shù)見表1。后期在實驗室分別研磨為0.18～0.25 mm，>0.25～1 mm，>1～3 mm，>3～6 mm，>6～10 mm 5種規(guī)格粒徑煤樣，105℃下干燥6 h后置入玻璃容器密封以待使用。

表1 煤樣特征參數(shù)Table 1 Characteristic parameters of coal samples

2)實驗裝置

實驗系統(tǒng)由真空抽氣系統(tǒng)、高壓充氣系統(tǒng)、吸附-解吸系統(tǒng)、溫度保持系統(tǒng)4部分構(gòu)成。真空抽氣系統(tǒng)由真空泵及相關(guān)閥門管路組成，充氣系統(tǒng)裝置由高純甲烷鋼瓶(濃度為99.99%)以及高壓管線構(gòu)成，吸附-解吸系統(tǒng)由不銹鋼煤樣罐及解吸儀構(gòu)成，溫度保持系統(tǒng)由恒溫水浴組成，實驗裝置原理如圖1所示。

圖1 實驗裝置原理Fig.1 Schematic diagram of experimental apparatus

1.2 實驗方法

1)煤樣真空脫氣

取干燥后顆粒煤裝入煤樣罐，啟動復(fù)合真空計及真空泵，真空脫氣，當(dāng)真空計示數(shù)低于20 Pa時，關(guān)閉煤樣罐閥門及真空泵結(jié)束脫氣程序。

2)甲烷吸附

將恒溫水浴溫度調(diào)節(jié)至30℃，連通參考罐與高壓高純甲烷鋼瓶充氣至一定壓力，然后對煤樣罐進行充氣穩(wěn)定至設(shè)定吸附平衡壓力(1.0 ,3.0 MPa)。

3)擴散數(shù)據(jù)測定

準(zhǔn)備好電子秒表、解吸儀，記錄氣溫、氣壓；釋放游離瓦斯到大氣，記錄損失時間，表壓為零時，旋轉(zhuǎn)三通連通排氣管和解吸儀；再次記錄時間作為擴散實驗的起始時間，根據(jù)合理時間間隔讀數(shù)，記錄解吸儀內(nèi)累計瓦斯解吸量，連續(xù)記錄180 min。5種粒徑顆粒煤依次進行不同初始吸附平衡壓力下的擴散實驗。

2 實驗結(jié)果及模型擬合對比

2.1 擴散率隨時間變化

將實驗獲得的t時刻瓦斯擴散量換算為物理標(biāo)況(0℃，1 atm)下單位質(zhì)量煤的擴散量Qt，并將Qt與Q∞(實驗環(huán)境下極限擴散量)相比，獲得擴散率(Qt/Q∞)。其中，實驗環(huán)境下極限擴散量按Q∞=Q-Qa計算。實驗條件下的Q，Qa均按式(1)計算：

(1)

式中:Q為吸附平衡時總瓦斯含量，cm3/g；a,b為吸附常數(shù);p為吸附平衡壓力，MPa；Ad為灰分，%；Mad為水分，%;ρ為煤視密度，g/cm3；φ為孔隙率；tw為實驗系統(tǒng)溫度，℃;Qa為實驗室大氣壓下終態(tài)平衡時瓦斯吸附量。

初始吸附平衡壓力分別為1.0 ,3.0 MPa，各實驗瓦斯擴散率(Qt/Q∞)隨時間變化如圖2所示。

圖2 不同粒徑顆粒煤瓦斯擴散率隨時間變化Fig.2 The different sizes gas diffusivity vary with time

由圖2可知，1.0 MPa初始吸附壓力條件下，實驗至180 min時，0.18～0.25 mm顆粒煤瓦斯擴散率最大，達到0.918，6～10 mm顆粒煤瓦斯擴散率最小，為0.457；3.0 MPa初始吸附壓力條件下，180 min時，0.18～0.25 mm顆粒煤瓦斯擴散率最大，達到0.900，6～10 mm顆粒煤瓦斯擴散率最小，為0.556。整體來看，同初始吸附壓力條件下，瓦斯擴散率均隨著顆粒煤粒徑的增大呈減小趨勢，原因是大尺度煤粒的擴散路徑加長和迂曲度增大所致。

2.2 擴散新模型與經(jīng)典擴散模型擬合對比

目前國內(nèi)外多常采用Fick經(jīng)典擴散模型來描述煤粒瓦斯擴散過程。經(jīng)典擴散模型建立的前提假設(shè)是：大小均勻的單一孔隙構(gòu)成了煤體內(nèi)部孔隙結(jié)構(gòu)，擴散阻力恒定，擴散系數(shù)為常數(shù)。文獻[19]研究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)典擴散模型(式2)在描述瓦斯擴散全過程中精度不高，為此，文獻[17]提出了粒煤多尺度動擴散系數(shù)新擴散模型，其理論假設(shè)為：煤體中存在大小不一的多尺度孔隙，擴散系數(shù)為動態(tài)值。其數(shù)學(xué)模型為式(3)：

(2)

(3)

式中：Qt為t時刻累計瓦斯擴散量，cm3/g；Q∞為標(biāo)況下可解吸瓦斯量，cm3/g；D為經(jīng)典模型擴散系數(shù)，cm2/s；D0為t=0+時的初始擴散系數(shù)，cm2/s；r為煤顆粒半徑，cm；β為動擴散系數(shù)衰減系數(shù)(反映擴散系數(shù)的衰減程度及孔隙變化的級差程度)，s-1；t為時間。

同時采用了經(jīng)典擴散模型(式2)及動擴散系數(shù)新擴散模型(式3)對各實驗條件下的擴散率數(shù)據(jù)進行擬合對比，如圖3所示。

圖3 擴散新模型與經(jīng)典模型擬合對比Fig.3 The fitting contrast between new and unipore model

圖3顯示，動擴散系數(shù)新模型對擴散過程的描述精度要遠好于經(jīng)典擴散模型，經(jīng)典擴散模型擬合最大相對誤差達18.4%，而動擴散系數(shù)新模型僅為3.9%。

3 新模型下不同尺度粒煤瓦斯擴散特征

3.1 粒徑與擴散特征參數(shù)的關(guān)系

根據(jù)動擴散系數(shù)新擴散模型(式3)，計算了初始擴散系數(shù)D0值及衰減系數(shù)β值，擴散特征參數(shù)隨粒徑變化關(guān)系如圖4～5所示。

圖4 擴散新模型初始擴散系數(shù)D0值隨粒徑尺度變化關(guān)系Fig.4 The change of initial diffusion D0 with particle size

由圖4可知，相同初始吸附平衡壓力下，初始擴散系數(shù)D0值均隨著粒徑尺度的增大呈遞增趨勢。1.0 MPa條件下0.18～0.25 mm，6～10 mm顆粒煤初始擴散系數(shù)D0值分別為0.503×10-7，16.492×10-3cm2·s-1；3.0 MPa條件下0.18～0.25 mm，6～10 mm顆粒煤初始擴散系數(shù)D0值分別為0.534×10-7，24.750×10-3cm2·s-1；分別增大了31.8倍和45.3倍。其他尺度煤粒的初始擴散系數(shù)D0值則介于以上兩者之間，且隨煤粒尺度的增大呈有規(guī)律的單調(diào)遞增趨勢。

圖5 擴散新模型衰減系數(shù)β值隨粒徑變化關(guān)系Fig.5 The change of attenuation coefficient β with particle size

由圖5可知，相同初始吸附平衡壓力條件下，衰減系數(shù)β值均隨著粒徑尺度的增大呈遞減趨勢。1.0 MPa條件下0.18～0.25 mm，6～10 mm顆粒煤衰減系數(shù)β值分別為1.094×10-3，0.143×10-3s-1；3.0 MPa條件下0.18～0.25 mm，6～10 mm顆粒煤衰減系數(shù)β值分別為1.273×10-3，0.130×10-3s-1；分別減小了86.9%，89.8%。其他尺度煤粒的擴散系數(shù)衰減系數(shù)β值則介于以上兩者之間，且隨煤粒尺度的增大呈有規(guī)律的單調(diào)遞減趨勢。

以上數(shù)據(jù)反映了不同粒徑尺度煤粒內(nèi)的多尺度孔隙特征和多尺度擴散特征，其機理為，隨著顆粒煤粒徑尺度的增大，煤體內(nèi)部包含的孔隙更為豐富，孔隙尺度變化范圍更為寬廣，大尺度煤粒內(nèi)大尺度孔隙占比更高，初始擴散階段，瓦斯首先從尺度較大的孔隙、裂隙中擴散出來，大尺度孔隙尺寸減小值相對較小(孔隙變化的級差較小)，表現(xiàn)為大尺度煤粒具有較大的D0值及較小的β值；而尺度較小的顆粒煤，由于研磨使得大尺度孔隙、裂隙被破壞，以小尺度孔隙為主，瓦斯擴散通道較小，且小孔隙尺寸的減小值相對較大(孔隙變化的級差較大)，表現(xiàn)為較小的D0值及較大的β值。

3.2 粒徑與動擴散系數(shù)D(t)關(guān)系

動擴散系數(shù)D(t)隨時間衰減關(guān)系(式4)，可反映瓦斯擴散逐漸波及到煤粒內(nèi)部過程中的多尺度孔隙變化特征。

D(t)=D0exp(-βt)

(4)

式中參數(shù)意義同前。

由于大粒徑與小粒徑粒煤初始擴散系數(shù)D0值存在2個數(shù)量級差別，同壓條件下，同圖對比小粒徑顆粒煤衰減趨勢不明顯，因此將0.18～3 mm粒徑動擴散系數(shù)D(t)隨時間衰減繪制為圖6(c)。

不同粒徑尺度實驗條件下動擴散系數(shù)D(t)隨時間衰減關(guān)系如圖6所示。

圖6 不同粒徑動態(tài)擴散系數(shù)衰減變化Fig.6 D(t) attenuation change with different particle sizes

由圖6可知，動擴散系數(shù)D(t)均隨時間的延長而衰減，圖6(c)可以看出，0.18～0.25 mm粒徑D(t)衰減速度要高于1～3 mm，粒徑越小動擴散系數(shù)D(t)衰減越快。

根據(jù)不同尺度煤粒瓦斯的這種擴散特征，可采取針對性措施改造煤(儲層)以達到增產(chǎn)穩(wěn)產(chǎn)瓦斯(煤層氣)的目的，如應(yīng)破壞大塊體致密煤基質(zhì)，縮短瓦斯的擴散路徑，增大外在孔隙，以增大D0值，但不宜破碎太小，以免產(chǎn)氣衰減過快導(dǎo)致后期產(chǎn)氣衰竭，建議保持足夠小的β值。今后宜采取實驗和模擬的方式確定現(xiàn)場最佳的D0值和β值。

4 結(jié)論

1)相同初始吸附壓力條件下，瓦斯擴散率隨著顆粒煤粒徑的增大呈減小趨勢，原因是大尺度煤粒中瓦斯擴散路徑加長和迂曲度增大所致。

2)動擴散系數(shù)新模型對擴散過程的描述精度要遠好于經(jīng)典擴散模型，經(jīng)典擴散模型擬合最大相對誤差達18.4%，而動擴散系數(shù)新模型僅為3.9%。

3)相同初始吸附平衡壓力條件下，初始擴散系數(shù)D0值隨著粒徑尺度的增大呈遞增趨勢，最大增大了45.3倍；衰減系數(shù)β值隨著粒徑的增大呈遞減趨勢，最大減小了89.8%。

4)動擴散系數(shù)D(t)隨粒徑的減小其衰減趨勢增大，根據(jù)瓦斯擴散的這種基質(zhì)多尺度與孔隙多尺度特征，建議采取有針對性的儲層改造措施，增大D0值和減小β值，并保持最佳的平衡關(guān)系，以達到增產(chǎn)和穩(wěn)產(chǎn)瓦斯(煤層氣)的工程目標(biāo)。

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