何 飛，王 健，徐金梧，陳 冷

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基于二維X射線衍射技術的鋁箔織構在線檢測

何 飛1，王 健1，徐金梧1，陳 冷2

(1. 北京科技大學 鋼鐵共性技術協(xié)同創(chuàng)新中心，北京，100083；2. 北京科技大學 材料科學與工程學院，北京，100083)

搭建一套基于二維X射線衍射技術的材料微結構在線檢測系統(tǒng)，通過對系統(tǒng)實時采集的衍射數據沿方位角方向積分，對電解電容器鋁箔材料立方織構進行在線檢測，建立了衍射半峰寬、總衍射強度、織構體積量與鋁箔立方織構含量間的關系，與傳統(tǒng)離線的蝕坑定量檢測法對比，立方織構含量絕對誤差控制在2%，滿足在線檢測需求。最后，進行了系統(tǒng)相關因素對在線檢測結果影響程度的研究。結果表明：運動速度和樣品高度的變化對結果影響較小，而運動方向與軋向夾角以及機構傾角對結果影響較大，實際檢測中應嚴格控制。

鋁箔；二維X射線衍射；立方織構；在線檢測

鋁是有色金屬中應用最廣泛的一類金屬，其產量僅次于鋼鐵。鋁箔因其優(yōu)良的特性，廣泛用于食品、香煙、藥品等包裝材料，建筑、車輛、船舶等絕熱材料以及電解電容器材料[1?2]。電解電容鋁箔中立方織構體積分數對其電學性能有很大影響，需要很強的立方織構。常規(guī)的立方織構檢測方法有單點X射線衍射法、亮晶度法、蝕坑定量檢測法等[3?5]。蝕坑定量檢測法是目前國內通行的檢測方法，一般取鋁箔的中部、兩側進行抽檢[6]。傳統(tǒng)的取樣抽檢方法是靜態(tài)、離線和滯后的檢測方式，只能給出鋁箔的局部情況，且無法在整個生產過程中對鋁箔的織構進行全程實時監(jiān)控，難以適應現代化生產需要[7]。因此，需要一種快速、無損的織構檢測技術實現實時在線監(jiān)控，并盡可能滿足在線監(jiān)控高速、高效和高精度的需求。

二維X射線探測技術是一種新型的衍射記錄方法，可以在二維空間內瞬時記錄大量的衍射數據。這種記錄技術明顯優(yōu)于傳統(tǒng)的單點式衍射的記錄模式，使得織構的檢測的速度大大提高，也為織構及性能的在線檢測提供了新的手段和可行性[8?9]。本文在二維X射線衍射基礎上，深入研究了材料織構在線檢測原理，設計并構造了一套基于二維X射線衍射的鋁箔織構在線檢測系統(tǒng)，并對其應用進行了深入探討。

1 二維X射線衍射的材料微結構在線檢測系統(tǒng)原理與構造

1.1 X射線衍射原理

圖1所示為二維X射線衍射探測器采集極圖數據原理示意圖。根據X射線衍射的布拉格方程，當一束單色X射線照射多晶體試樣后，會在一系列衍射圓錐方向上產生X射線衍射花樣[10]，如圖1(a)所示，對試樣做角或者角轉動，即調整面探測器的記錄方位可以獲得不同的衍射線分布及沿衍射線上強度的變化。

參照圖1(b)可以看出，在測量過程中做角轉動即可在極圖平面內獲得二維極密度分布，做角轉動即可覆蓋整個二維極圖平面。此外，還應該注意到，由于二維探測器采集衍射數據的范圍與試樣到二維探測器的距離有關，所以當試樣到面探測器的距離足夠近時，面探測器就可以同時采集試樣多個不同()晶面的衍射信息，即可以同時采集多個極圖數據[11?12]。

用X射線照射晶體時，衍射效應呈現中心對稱性。因此，雖然極圖上的數據量很大，但是原則上只要獲得織構的一個密度峰的特征數據就可以推斷出其他密度峰的分布狀況。設這些密度峰在極圖上呈正態(tài)分布，則只要獲取相應正態(tài)分布函數的關鍵參數，就可以根據極圖投影的幾何原理推演出完整的極圖。面探測器一次可以獲取若干個極圖上某一弧段上極密度分布的數據，若面探測器所探測的相關極圖弧段能夠同時穿過織構各一個密度峰，則可根據該弧段上的數據特征及密度峰正態(tài)分布的原則推演出整個極圖[13?15]。假設織構組分的衍射峰呈正態(tài)分布，只要獲得衍射峰正態(tài)分布的關鍵參數(如體積量和散布寬度)就可以根據極圖幾何原理模擬完整極圖，從而計算取向分布函數，正態(tài)分布方程為

式中：S0是該織構組分在正態(tài)分布函數中心位置處的密度函數值；ψ是從極圖中心橫向的偏轉角；ψa表示該織構組分正態(tài)分布函數中心位置的偏轉角；ψ0表示正態(tài)分布函數的散布寬度[3]。

1.2 系統(tǒng)機械設計

為了對材料中某種或某幾種織構類型進行實時監(jiān)控，研發(fā)了基于二維X射線衍射的微觀組織在線檢測儀，整個檢測儀安裝在一個實驗臺上，實驗臺可以上下移動以適應在線檢測中不同厚度規(guī)格的樣品。檢測儀具有半圓環(huán)支架，整個半圓環(huán)支架相對實驗臺可做定軸轉動以調整其與實驗臺平面即樣品表面的角度。兩根移動桿安裝在半圓環(huán)支架上且可沿半圓環(huán)做圓弧運動，X射線發(fā)射源和二維X射線探測器分別安裝在兩個移動桿上并可以沿移動桿做平移運動，以調節(jié)離開樣品的距離。

檢測不同的材料并調節(jié)圖2(a)中的角以滿足X射線衍射的布拉格方程[16]，并采集不同的晶面衍射數據，調節(jié)圖2(b)中的機構傾角采集不同類型的織構信息。材料在履帶試樣臺上做連續(xù)運動，實現系統(tǒng)對材料參數的動態(tài)采集和監(jiān)測。

圖2 材料微結構在線檢測系統(tǒng)機械構造

1.3 系統(tǒng)參數設計原理

1.3.1角的計算原理

X射線衍射的基本幾何規(guī)律可以由Bragg公式給出：

式中：是晶面間距；是入射線或反射線與反射面之間的夾角[17]；是干涉級數，為任意正整數；是X射線波長，由陽極靶的材料決定[18?19]。而角取為

1.3.2角的計算原理

角決定了{hkl}織構晶面法向與極圖晶面的夾角。以測{110}極圖上的{100}立方織構為例，角即為{100}織構晶面法向與{110}晶面的夾角，查表可得45°[20]。

此外，根據檢測材料選擇合適的靶材，并設定合適的X射線發(fā)射電壓和電流值等系統(tǒng)參數。

2 鋁箔實驗結果對比

2.1 鋁箔的系統(tǒng)參數設定

根據參數設計原理，測繪鋁箔的{110}極圖，由Bragg公式確定=38°；鋁箔{100}織構晶面法向與{110}晶面的夾角確定=45°。根據晶體對稱性和正交樣品對稱性，織構在極圖中的很多位置出現等價的極密度峰。圖3是鋁箔立方織構在{110}極圖的位置，只要測得立方織構中眾多重復等效位置中的一個密度峰的衍射特征數據就可以推斷出其它密度峰的分布情況，確定角測定范圍為255°~285°，即確定測定范圍為圖3圓環(huán)所示范圍。

圖3 所測范圍(圓環(huán))在{110}極圖上的位置

2.2 實驗數據對比

取5張織構含量不同鋁箔，用蝕坑定量檢測法分別檢測立方織構含量，結果如表1所列。

當樣品以一定速度勻速運動時，可視為樣品上大量晶體參與衍射，可以有效表征樣品立方織構含量和分布狀況。圖4給出了衍射圖以及衍射圖像沿方位角方向進行積分得到衍射強度曲線，紅色曲線為衍射強度曲線的正態(tài)擬合曲線，半峰寬為擬合曲線通過峰高取值一半的位置作平行于峰底的直線，與峰兩側相交兩點之間的距離；總衍射強度為擬合曲線與X軸之間的面積；織構體積量即對于某一正態(tài)分布的織構組分來說，其表示為

表1 鋁箔樣品立方織構含量

式中：為織構組分的重復次數；0為正態(tài)分布函數組織組分中心的取向密度函數值；為取向密度由中心的0降為0e?1時偏離中心的角度[3]。

取樣品1~5號，以相同的速度勻速檢測，分別采集衍射圖像，對圖像沿方位角方向進行積分得出積分曲線并擬合，計算每幅圖像的半峰寬、總衍射強度、織構體積量，并得出表2結果。由表2可知，立方織構含量越高，半峰寬越小。半峰寬從一定程度上表示了樣品晶粒間取向差的離散程度，取向差越小，立方織構越集中，半峰寬越?。涣⒎娇棙嫼吭礁?，總衍射強度與織構體積量越大，即同樣的檢測面積條件下，立方織構含量越多，參與衍射的晶粒越多，接收的衍射強度也就越強，織構體積量越大。

圖4 衍射強度積分曲線

表2 積分曲線各項數據

圖5給出了半峰寬、總衍射強度和體積量與立方織構含量的關系圖和線性擬合結果，線性擬合的復測定系數分別為0.9943、0.9508和0.9756。實驗和擬合結果表明，半峰寬與立方織構含量成反比，織構體積量和總衍射強度與立方織構含量成正比關系，3種表征量的線性回歸效果均較為理想。

取未知20塊鋁箔樣品采集X射線衍射圖像，并積分得到半峰寬、總衍射強度以及體積量數據，并利用線性回歸方程計算立方織構含量，并與傳統(tǒng)坑蝕法求得的含量進行對比，兩者計算的織構含量絕對誤差結果如圖6所示?？梢钥吹剑诙SX射線在線檢測結果與傳統(tǒng)方法相比，絕對誤差基本控制在2%以內，可以滿足現場在線檢測需求。

3 在線結果影響因素的探究

為了研究各可變實驗因素對在線檢測結果的影響程度，本文選取運動速度、樣品高度、運動方向與軋向夾角以及機構傾角4個因素，利用衍射強度積分曲線的平均強度和半峰寬來表征其對檢測結果的影響程度。

3.1 速度

對同一鋁箔樣品，設置了3個樣品運動速度(2、1和0.5 m/s)，分別得出平均衍射強度、半峰寬數據，如表3所列。由表3可以看出，3幅衍射圖像的平均強度以及半峰寬并沒有明顯的變化，可見速度改變并不影響織構的檢測結果。

圖5 X射線衍射環(huán)的半峰寬、總衍射強度和體積量與立方織構含量的關系

3.2 高度

考慮板帶運行波動，在僅考慮縱向高度變化時，在X射線面探測器可測高度的范圍內，改變了樣品的垂直高度，分別在高、中、低3個高度對同一樣品進行檢測，圖7所示為衍射圖像(左側為高度為低的衍射環(huán)，右側為高度為高的衍射環(huán)，中間為高度為中的衍射環(huán))。分別對3條衍射環(huán)進行積分得出表4的平均衍射強度和峰寬數據?？梢钥闯觯苌洵h(huán)因高度的不同從圖像上來看發(fā)生了位置的平移，平均強度以及峰寬并沒有明顯的變化，在可測范圍內高度改變并不影響織構的檢測結果。

圖6 織構含量的絕對誤差值

表3 不同速度的衍射環(huán)的平均強度和峰寬

圖7 面探測器采集不同高度的衍射環(huán)圖像

表4 不同高度的衍射環(huán)的平均強度和峰寬

3.3 運動方法與實驗規(guī)定軋向的夾角

改變運動方向與實驗規(guī)定軋向的夾角分別為5°、10°、15°、20°，分別對衍射環(huán)進行積分得出表5平均衍射強度和峰寬數據。

由表中平均強度數據可以得出偏轉角度越大，平均強度越小，衍射信息越弱；夾角為5°時，半峰寬已經有了明顯的改變，平均強度變小，因此在實際測量中應盡可能保證運行方向與軋向相一致。

3.4 傾角

根據參數設計原理，機構傾角設定為45°，改變的值為43°、45°、47°、50°、53°、55°，分別對衍射環(huán)進行積分得出表6平均衍射強度和峰寬數據。隨著偏離角度增大，平均衍射強度減弱，半峰寬減少，實際檢測中應設定合理的機構傾角。

表5 樣品軋向與實驗規(guī)定軋向不同夾角的衍射環(huán)的平均強度和峰寬

表6 不同q角的衍射環(huán)的平均強度和峰寬

4 結論

1) 對電子鋁箔進行了立方織構的在線檢測，統(tǒng)計了X射線衍射積分曲線的半峰寬、總衍射強度、織構體積量，建立了立方織構與三者間的關系。實驗和擬合計算結果表明，半峰寬與立方織構含量成反比，織構體積量、總衍射強度與立方織構含量成正比關系，線性回歸關系效果較好。立方織構含量絕對誤差控制在2%以內，在線檢測中可以利用三者來表征立方織構含量。

2) 在線檢測因素中，樣品的速度對檢測結果影響較小，可以滿足一定速度的實時檢測；板帶的高度對檢測結果影響較小，可以保證在板帶有垂直波動情況下的有效檢測；樣品運動方向與軋向的夾角、機構傾角對檢測結果有較為明顯的影響，實際檢測中應嚴格控制，以確保實驗結果的準確性。

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On-line detection of aluminum foil texture based ontwo-dimensional X-ray diffraction technology

HE Fei1, WANG Jian1, XU Jin-wu1, CHEN Leng2

(1. Collaborative Innovation Center of Steel Technology,University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China;2. School of Materials Science and Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China)

A micro structure of materials online detection system based on the two-dimensional X-ray diffraction was developed. On-line detection of cubic texture of aluminum foil for electrolytic capacitor was realized, which computed the integral data of real time acquisition of diffraction. The relationships among diffraction peak width, total diffraction intensity, texture volume and the cubic texture of aluminum foil were established. The results of traditional texture detection and on-line texture detection were compared, the absolute error was controlled within 2%, which met the needs of on-line detection. Finally, the effect of related online factors on the results was studied. The results show that the variation of the velocity and height of the sample has little influence on the results, while the direction of motion, the angle between the rolling direction and the inclination of the mechanism have great influence on the results, which should be strictly controlled in actual detection.

aluminum foil; two-dimensional X-ray diffraction; cube texture; on-line detection

Project(2015BAF30B01) supported by the National Key Technology R&D Program of the 12th Five-year Plan of China; Project(FRF-BR-16-025A) supported by the Fundamental Research Funds for the Central Universities, China; Project(142060302012) supported by the Fundamental Research Funds of China Academy of Civil Aviation Science and Technology

2017-03-14;

2017-06-02

HE Fei; Tel: +86-10-62334255; E-mail: hefei@ustb.edu.cn

國家科技支撐計劃資助項目(2015BAF30B01)；中央高?；究蒲袠I(yè)務費資助項目(FRF-BR-16-025A)；航科院基本科研業(yè)務費資助項目(142060302012)

2017-03-14；

2017-06-02

何 飛，副研究員，博士，電話：010-62334255；E-mail: hefei@ustb.edu.cn

10.19476/j.ysxb.1004.0609.2018.05.03

1004-0609(2018)-05-0880-08

TG115.22

A

(編輯 何學鋒)