左佳倩， 王紅球， 譚玲玉， 田 睿， 王康琳， 李 勃

0 引 言

引入新型實(shí)驗(yàn)技術(shù)和儀器是實(shí)現(xiàn)出入境特殊物品的快速無損檢測的理想方式，拉曼光譜技術(shù)由于具有無需對(duì)樣品進(jìn)行預(yù)處理、測試時(shí)間短等優(yōu)點(diǎn)，常用于物質(zhì)結(jié)構(gòu)及成分分析[1]。史永剛等人[2]采用歐氏距離、馬氏距離、切比雪夫距離等拉曼光譜識(shí)別中常用的距離測量方法，結(jié)合相似性函數(shù)，利用物質(zhì)圖譜與標(biāo)準(zhǔn)物圖譜中每個(gè)譜峰的位置差進(jìn)行物質(zhì)識(shí)別，方法可用于實(shí)驗(yàn)室中化學(xué)物質(zhì)的取樣檢測，不適用于復(fù)雜包裝下商品化物質(zhì)的識(shí)別和檢測。賈南南等人[3]提出了將投影算法的判定標(biāo)準(zhǔn)由待測物質(zhì)光譜的量測誤差大小是否在限定水平，改進(jìn)為待測物質(zhì)光譜與標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)光譜的量測誤差大小水平是否相當(dāng)、量測誤差分布是否相近，改進(jìn)的投影算法，有助于實(shí)現(xiàn)對(duì)阿司匹林等特定藥品的快速鑒別，但并不適用于液體藥品，不具有藥品快速鑒別的普適性。陳秀麗等人[4]提出了基于主成分分析(principal components analysis,PCA)和反向傳播(back propagation,BP)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測模型相結(jié)合的拉曼光譜技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了地中海貧血紅細(xì)胞的判定，該分析方法在算法訓(xùn)練過程中易陷入局部誤差，且僅適用于特殊細(xì)胞的實(shí)驗(yàn)室檢測，暫不適用于實(shí)際應(yīng)用。章穎強(qiáng)等人[5]提出了基于多重迭代優(yōu)化的最小二乘支持向量機(jī)(support vector machine,SVM)模型，采用求解線性方程組的方法替代SVM中的凸優(yōu)化問題，降低了計(jì)算復(fù)雜度，實(shí)現(xiàn)了橄欖油摻偽的識(shí)別。王磊等人[6]提出了一種采用表面增強(qiáng)拉曼光譜技術(shù)，通過自適應(yīng)平滑濾波器和結(jié)合小波變化的SVM分類器，減少拉曼特征峰強(qiáng)度，并通過小波變換實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)降維，實(shí)現(xiàn)了對(duì)常見毒品的識(shí)別。上述針對(duì)拉曼光譜的算法改進(jìn)均可實(shí)現(xiàn)一定實(shí)驗(yàn)條件下某類物質(zhì)的特征識(shí)別，對(duì)于復(fù)雜包裝干擾或高熒光干擾下的物質(zhì)識(shí)別存在一定的局限，也無法實(shí)現(xiàn)針對(duì)被檢物質(zhì)的無損快速識(shí)別。

本文采用拉曼光譜技術(shù)結(jié)合SVM改進(jìn)算法，通過采用相關(guān)系數(shù)對(duì)待檢物品與標(biāo)準(zhǔn)品進(jìn)行相似性度量；針對(duì)性提出了改進(jìn)的SVM算法，對(duì)相關(guān)系數(shù)低于閾值的待檢物進(jìn)行分類處理，對(duì)高維向量進(jìn)行降維處理，提升識(shí)別準(zhǔn)確性，該方法可為檢驗(yàn)檢疫領(lǐng)域出入境特殊物品的快速無損查驗(yàn)提供有效的輔助手段。

1 算法模型

1.1 相似性度量

拉曼光譜識(shí)別技術(shù)是對(duì)待檢物進(jìn)行分類和識(shí)別的應(yīng)用技術(shù)[7]?；舅枷胧牵和瓿晒庾V預(yù)處理及特征提取后，得到能夠反映物質(zhì)組成的關(guān)鍵信息，提取光譜信號(hào)中所包含的光譜信息，按照光譜信息差異對(duì)待檢測物質(zhì)進(jìn)行分類[8]。在物品識(shí)別中，相似性度量[9]是一種常用的簡單且有效的方法。其中，相關(guān)系數(shù)(correlation coefficient)是研究變量間線性相關(guān)程度的量，是一種衡量向量間相互關(guān)系的方法。設(shè)有特征向量X=(x1,x2,…,xn)，Y=(y1,y2,…,yn)，相關(guān)系數(shù)r定義如下

(1)

選用相關(guān)系數(shù)作為相似性度量的判斷依據(jù),避免了歐氏距離對(duì)信息的丟失和馬氏距離對(duì)微小偏差的放大作用。因此，本文采用相關(guān)系數(shù)，對(duì)算法進(jìn)行補(bǔ)充驗(yàn)證。

1.2 SVM

拉曼光譜測量中由于樣品均勻性差異，儀器噪聲、熒光背景等使得光譜產(chǎn)生偏差[10]；在光譜處理過程中，去噪、基線校正等也會(huì)產(chǎn)生誤差[11]。在識(shí)別過程中僅采用相關(guān)系數(shù)進(jìn)行物質(zhì)的特征識(shí)別的準(zhǔn)確率不高，因此，引入了SVM對(duì)略低于閾值的待檢物進(jìn)行物品分類。

SVM是一個(gè)二分類模型，其基本模型定義為特征空間上間隔最大的線性分類器。其原理如圖1所示。設(shè)訓(xùn)練樣本集X為xi，i=1,2,…,N，樣本分屬兩類，w1和w2，且線性可分。線性判別函數(shù)l的一般形式為：g(x)=w·x+b，但該超平面并不唯一。因此，SVM的分類識(shí)別問題轉(zhuǎn)化為尋找最大間隔的分類超平面問題。在該過程中，對(duì)距離超平面l0最近的樣本進(jìn)行歸一化處理，這樣Gap/2=2/‖w‖ ，則有線性可分類SVM的優(yōu)化函數(shù)為

s.t.yi(w·xi+b)≥1,i=1,2,…，n

(2)

圖1 SVM原理示意

1.3 改進(jìn)SVM

由于拉曼光譜在經(jīng)過預(yù)處理后，得到高維向量用以表征待識(shí)別物質(zhì)。在直接采用高維向量進(jìn)行識(shí)別分類的過程中，訓(xùn)練學(xué)習(xí)時(shí)間過程較長。為了改變這一問題，在采用SVM進(jìn)行識(shí)別的過程中，首先對(duì)于拉曼光譜進(jìn)行一定的稀疏變換[12]，具體運(yùn)算包括：

1)建立特殊物品標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)庫，即由標(biāo)準(zhǔn)庫得到光譜信息的主成分M；

2)對(duì)特殊物質(zhì)的光譜信息y進(jìn)行重構(gòu),y′=Mc，如式(3)所示，即用M的有限子集對(duì)光譜信息進(jìn)行表示，且c的非零元素個(gè)數(shù)固定，實(shí)現(xiàn)拉曼光譜高維且稀疏表示

(3)

改進(jìn)后的SVM實(shí)現(xiàn)了對(duì)光譜的高維且稀疏表達(dá)，增強(qiáng)了光譜信息的可區(qū)分性，可采用線性核SVM實(shí)現(xiàn)，使訓(xùn)練和測試速度更快，且所需的存儲(chǔ)空間更少，在訓(xùn)練學(xué)習(xí)過程中減少時(shí)間。

圖2為雙氧水、乙醇2種物質(zhì)的拉曼光譜；圖3為k=2,3時(shí)按照改進(jìn)SVM對(duì)拉曼光譜進(jìn)行稀疏且高維的表示。與原始光譜比較，稀疏后光譜呈現(xiàn)明顯的聚集特征，為正確查驗(yàn)奠定堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。

圖2 雙氧水和乙醇的拉曼光譜

圖3 不同k值時(shí)拉曼光譜稀疏表示

分類器的建立過程主要包括3個(gè)步驟，以二分類為例:1)選取適量樣本作為訓(xùn)練樣本，對(duì)樣本進(jìn)行測量得到拉曼光譜，經(jīng)過基線校正、去噪、歸一化后得到訓(xùn)練樣本數(shù)據(jù);2)將訓(xùn)練樣本分為正樣本和負(fù)樣本，其中正樣本即為某種待測物質(zhì)的光譜信息，負(fù)樣本為非待測物質(zhì)的光譜信息;3)通過對(duì)光譜進(jìn)行稀疏表示得到高維且稀疏的光譜信息，采用SVM進(jìn)行模型建立，得到分類器。

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 實(shí)驗(yàn)條件

實(shí)驗(yàn)隨機(jī)抽取北京市出入境檢驗(yàn)檢疫局日常查驗(yàn)過程中的380種入境特殊物品進(jìn)行拉曼譜圖采集和SVM算法驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)。統(tǒng)計(jì)380種出入境特殊物品物質(zhì)種類，其中，血液制品、抗體、病毒、培養(yǎng)基、緩沖液及其他所占比例分別為29.3 %，26.4 %，11.2 %，15.6 %，10.8 %及6.7 %。

實(shí)驗(yàn)所用儀器為同方威視技術(shù)股份有限公司RT6000手持式拉曼光譜儀，激發(fā)波長785 nm；分辨率6～9 cm-1；波數(shù)范圍為200～3 200 cm-1。

2.2 改進(jìn)SVM的模型驗(yàn)證

改進(jìn)SVM的準(zhǔn)確性驗(yàn)證包括2個(gè)方面，對(duì)于識(shí)別結(jié)果與真實(shí)值相同的物質(zhì)判斷為正確(pass)，與真實(shí)值不同的物質(zhì)判別為錯(cuò)誤(fail)。應(yīng)用測試樣本對(duì)模型的準(zhǔn)確性進(jìn)行驗(yàn)證。具體流程如圖4所示。

圖4 改進(jìn)SVM的模型驗(yàn)證

2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果討論

運(yùn)用改進(jìn)的SVM對(duì)所有的測試樣本進(jìn)行分析，其中共有6類物質(zhì)，包括血液制品、病毒、抗體等。對(duì)采用相似性度量，與改進(jìn)SVM算法進(jìn)行物質(zhì)的符合性查驗(yàn)的匹配率進(jìn)行統(tǒng)計(jì)。依次選取閾值為0.86,0.88,0.90,查驗(yàn)結(jié)果如圖5所示。

圖5 不同算法查驗(yàn)結(jié)果

通過對(duì)比圖5 (a)～圖5(c)，圖5(d)～圖5(f)可知，在增大閾值時(shí)，符合性查驗(yàn)的準(zhǔn)確率逐漸下降。由于溫度、機(jī)械噪聲、采集位點(diǎn)等差異，使得同類物質(zhì)譜圖信息存在一定的差異。因此，降低物質(zhì)與樣本相似度，在增大閾值時(shí)，查驗(yàn)的準(zhǔn)確率下降。對(duì)比圖5(a)和圖5(d)，圖5(b)和圖5(e)，圖5(c)和圖5(f)可知，在選取相同閾值時(shí)，改進(jìn)SVM的查驗(yàn)準(zhǔn)確率均優(yōu)于相似性度量的查驗(yàn)準(zhǔn)確率。首先，通過對(duì)光譜信息的稀疏編碼，實(shí)現(xiàn)光譜信息較完整的高維稀疏表示，為采用SVM進(jìn)行查驗(yàn)提供良好的基礎(chǔ)；其次，運(yùn)用SVM尋找物質(zhì)間的最大幾何間隔，在查驗(yàn)過程中，保證經(jīng)驗(yàn)風(fēng)險(xiǎn)最小，降低置信風(fēng)險(xiǎn)，實(shí)現(xiàn)了在查驗(yàn)中的真實(shí)風(fēng)險(xiǎn)最小化。因此,在選取相同閾值時(shí)，改進(jìn)SVM優(yōu)于相似性度量查驗(yàn)。

3 結(jié)束語

將SVM分類算法引入拉曼光譜分類識(shí)別中，在出入境特殊物品的特征識(shí)別方面具有較高的準(zhǔn)確性和可靠性；同時(shí)，采用改進(jìn)SVM對(duì)所得到的高維向量進(jìn)行降維處理，縮小了SVM的訓(xùn)練學(xué)習(xí)時(shí)間，提高了特征光譜分類識(shí)別準(zhǔn)確性。改進(jìn)SVM識(shí)別算法有望為檢驗(yàn)檢疫領(lǐng)域出入境特殊

物品的無損快速檢測提供有效的輔助手段。為實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，一方面，需進(jìn)一步進(jìn)行出入境特殊物品的拉曼譜圖的采集工作，建立針對(duì)性數(shù)據(jù)庫；另一方面，需結(jié)合改進(jìn)SVM識(shí)別算法對(duì)便攜式拉曼光譜設(shè)備進(jìn)行針對(duì)性的設(shè)計(jì)和改進(jìn)。此外，基于改進(jìn)SVM的拉曼光譜識(shí)別算法也為復(fù)雜包裝干擾、高熒光干擾等難以采用拉曼光譜技術(shù)直接檢測的物質(zhì)檢測提供了新的思路，有望應(yīng)用于藥物快速檢測、生物樣品篩查等領(lǐng)域。

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