李愛民， 代 敏， 楊福勝*， 侯建民， 何瑞明

(1.山西省巖礦測試應(yīng)用研究所，山西 太原 030001；2.西安交通大學(xué)化工學(xué)院，陜西 西安 710049；3.西安森威自控工程有限公司，陜西 西安 710075)

硝酸作為一種重要的化工原料在國民經(jīng)濟(jì)、國防工業(yè)和航天事業(yè)中發(fā)揮越來越重要的作用[1]。成品酸流量是體現(xiàn)硝酸生產(chǎn)工藝運行狀態(tài)一個主要指標(biāo)，若能建立準(zhǔn)確預(yù)測成品酸流量變化的模型，對提升硝酸操作的穩(wěn)定性和產(chǎn)品質(zhì)量、降低生產(chǎn)成本都具有重要的現(xiàn)實意義[2]。由于硝酸生產(chǎn)工藝流程復(fù)雜、工段較多，由蒸發(fā)器、吸收塔、換熱器等具有高維度、非線性的“單元”組成，各單元參數(shù)之間又表現(xiàn)出極強(qiáng)的親和與制約關(guān)系，導(dǎo)致基于硝酸生產(chǎn)工藝機(jī)理的過程建模難度較大[3]。因此，基于數(shù)據(jù)的智能建模得到了廣泛關(guān)注，張丹將神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與復(fù)合形法和粒子群優(yōu)化算法有效的結(jié)合起來，提出了基于ANN-PSO的硝酸參數(shù)建模優(yōu)化方法[4]；宋云東采用多維插值方法建立了硝酸廠參數(shù)的離散優(yōu)化模型[5]。但上述研究仍然存在模型預(yù)測精度不高、泛化能力較弱等不足。層疊泛化方法是一種基于異態(tài)集成的組合預(yù)測訓(xùn)練方法，通過對一組學(xué)習(xí)算法的交叉訓(xùn)練使預(yù)測結(jié)果相對完備，從而提高模型的泛化能力[6]。主成分分析(principal components analysis，PCA)[7]能有效分析多個非線性輸入變量的相關(guān)性，并在得到其對輸出變量的作用程度的同時排除噪聲。由此，本文以某硝酸生產(chǎn)廠2016年4月～5月的連續(xù)運行監(jiān)測數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，以輸出變量y(出口成品酸流量)和9個輸入過程變量xi(表1)為對象進(jìn)行數(shù)據(jù)挖掘，建立了基于雙加壓法硝酸生產(chǎn)工藝歷史數(shù)據(jù)的PCA-RBF層疊泛化模型，并研究其關(guān)鍵過程變量的影響。結(jié)果表明，此方法增強(qiáng)了模型泛化能力，提高了預(yù)測精度，可為硝酸生產(chǎn)過程重要工藝參數(shù)的檢測和過程變量的優(yōu)化控制提供指導(dǎo)。

1 PCA-RBF層疊泛化模型

1.1 主成分分析(PCA)

主成分分析(principal component analysis，PCA)是一種研究多變量間相關(guān)性的多元統(tǒng)計方法，其實質(zhì)是選擇幾個互不相關(guān)的有代表性的主元，保留和解釋原數(shù)據(jù)中大部分的信息與變化[7]。

1.2 徑向基函數(shù)(RBF)

徑向基函數(shù)(RBF)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)由輸入層、隱含層和輸出層構(gòu)成。其可在確定的基函數(shù)作用下對輸入信號在局部產(chǎn)生響應(yīng)，并實現(xiàn)隱含層的非線性映射和輸出層的線性映射[8]。

1.3 PCA-RBF層疊泛化模型

層疊泛化是一種將多個學(xué)習(xí)算法組合訓(xùn)練的集成學(xué)習(xí)方法，它通常由兩級學(xué)習(xí)網(wǎng)絡(luò)構(gòu)成，第1級包含M個不同的映射，即f1={f1m,m=1,2,…,M}，每個映射均進(jìn)行交互驗證式訓(xùn)練，使其保留預(yù)測結(jié)果多樣性，同時，將樣本預(yù)測值組成新的樣本空間；第2級由1個映射f2構(gòu)成，將第1級得到的新樣本空間作為輸入得到最終輸出結(jié)果。本文使用RBF構(gòu)建構(gòu)建各級映射,基于PCA-RBF層疊泛化模型的建立過程如下：

1) 采用PCA分析原始樣本D，即

D={(xij,yij),i=1,2,…n;j=1,2,…,m}，從m個輸入變量中提取d個主元，并將變換后的樣本D′隨機(jī)分為K份等量且不重疊的子樣本集合，即，{Dk,k=1,2,…,k}。

5) 基于建模樣本D″，構(gòu)建第二級RBF網(wǎng)絡(luò)L2。

6) 再用全部訓(xùn)練樣本重新訓(xùn)練第1級網(wǎng)絡(luò)的M個RBF網(wǎng)絡(luò)，得到用于預(yù)測的第1級網(wǎng)絡(luò)L1，與第2級網(wǎng)絡(luò)L2，構(gòu)成層疊泛化網(wǎng)絡(luò)模型。建模流程如圖1所示。

圖1 PCA-RBF層疊泛化流程

2 基于PCA-RBF的硝酸生產(chǎn)過程建模

2.1 數(shù)據(jù)前處理與機(jī)理分析

本文從硝酸工廠中共采集2578組樣本數(shù)據(jù)。先用拉依達(dá)準(zhǔn)則去除樣本隨機(jī)誤差[9]后得到2 178組數(shù)據(jù)，對其標(biāo)準(zhǔn)化，得到KMO值為0.64>0.60，適合主成分分析[10]，然后，采用PCA算法對其分析，結(jié)果如第73頁表1所示。

從表1可以看出，前5個主成分的累積貢獻(xiàn)率為90.31%>85%，綜合了影響出口成品酸流量的大部分信息[10]，故選取前5個主成分作為第一級RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入變量。同時，在第一個主成分PC1中，氧化氮壓縮機(jī)進(jìn)、出氣口壓力(x1、x3)、二次空氣至漂白塔流量(x9)、吸收塔壓降(x5)和漂白塔液位(x7)對成品酸流量的影響較大，且為正向。其主要反映了吸收漂白工段中主要設(shè)備的操作壓力對出口成品酸流量的影響，其值越大，說明操作壓力越有利于成品酸流量生產(chǎn)，產(chǎn)率越高。對于本文采用的雙加壓法生產(chǎn)硝酸的工藝流程而言，吸收塔的操作壓力由“四合一”機(jī)組提供，進(jìn)入吸收塔的工藝氣通過氮氧化物壓縮機(jī)將壓力升至操作壓力。水吸收二氧化氮生成硝酸的反應(yīng)是一個體積縮小的反應(yīng)，故加壓可使平衡向生成硝酸的方向移動，并有利于提高成品酸的濃度。此外，操作壓力對硝酸生產(chǎn)的速度也有很大的影響，這是因為，一氧化氮在氣相中所需氧化空間幾乎與壓力的三次方成反比，所以，加壓可大大減少吸收容積[11]。同時，在加壓的條件下，增大通入漂白塔的二次空氣流量，可以把游離的NOx吹出，使反應(yīng)更充分，從而增大出口成品酸流量?？梢?，PC1的數(shù)據(jù)分析結(jié)果與工藝物理特征一致。第二主成分PC2主要綜合了NOx壓縮機(jī)進(jìn)、出口溫度(x2、x4)的信息，且呈負(fù)向分布。其反映了在第一主成分值大體固定的情況下，吸收漂白工段受反應(yīng)溫度的影響，隨著溫度項權(quán)值的降低，成品酸流量增加。從物理角度出發(fā)，二氧化氮用水吸收的反應(yīng)是放熱反應(yīng)，降低溫度，平衡向有利于生成硝酸的方向移動；而在一定范圍內(nèi)，低溫還可促進(jìn)一氧化氮的氧化反應(yīng)速率，使得出口成品酸流量增加[12]。后面幾個主成分PC3-PC5分別在脫鹽水入吸收塔流量(x8)、漂白塔液位調(diào)節(jié)(x6)、漂白塔液位閥 (x7)上的因子載荷較大。其中，漂白塔中進(jìn)行的過程是解吸過程，在一定工況條件下，控制好漂白塔液位，有利于提高NO2的濃度，更好實現(xiàn)產(chǎn)品分離，提高成品酸質(zhì)量[13]；而適當(dāng)增大脫鹽水用量既可以提高硝酸溶于水的推動力，還可以降低吸收塔內(nèi)溫度，從而提高出口成品酸流量[11]。由此可見，PCA分析結(jié)果與實際工藝特征是定性一致的，也表示可以通過提高壓力、適當(dāng)范圍內(nèi)降低溫度、增大吸收水流量來提高產(chǎn)率。

2.2 PCA-RBF層疊泛化模型訓(xùn)練預(yù)測

將預(yù)處理后的樣本隨機(jī)選取2000組作為建模樣本在Matlab環(huán)境中使用本文方法建模，余下的178組樣本作為新輸入數(shù)據(jù)測試模型的預(yù)測精度和泛化能力。本文構(gòu)建的第一級網(wǎng)絡(luò)由3個RBF網(wǎng)絡(luò)組成，分別記為RBF11、RBF12、RBF13，采用交叉驗證算法優(yōu)化結(jié)構(gòu)，最終3個網(wǎng)絡(luò)的拓?fù)浞謩e為5-30-1、5-27-1、5-27-1，第二級網(wǎng)絡(luò)由1個RBF網(wǎng)絡(luò)組成，記為RBF2，拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)為3-30-1。為測試所建網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測效果與泛化能力，將其與層疊泛化策略的第一級3個RBF網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行對比；同時，為驗證PCA的降維效果，將未經(jīng)過PCA處理的數(shù)據(jù)與PCA處理之后的數(shù)據(jù)分別作為本文建模方法的輸入進(jìn)行對比，5個模型的預(yù)測效果如圖2、圖3所示。

表1 主成分分析結(jié)果

圖2 模型的預(yù)測效果

由上述結(jié)果可以看出，使用基于層疊泛化策略的預(yù)測模型有效地結(jié)合了各模型優(yōu)勢，較好地跟蹤了單個RBF模型的預(yù)測趨勢，樣本均方誤差和平均絕對、相對誤差均優(yōu)于單個RBF預(yù)測模型。其中，未經(jīng)PCA處理的RBF層疊泛化模型預(yù)測效果絕大部分優(yōu)于單個RBF預(yù)測模型，而經(jīng)過PCA降維精簡數(shù)據(jù)后，PCA-RBF層疊泛化模型的預(yù)測效果均明顯優(yōu)于單個RBF模型結(jié)果，最大、最小誤差(0.053、0.007 6)遠(yuǎn)小于單個RBF模型；同時，其在絕大部分情況下還優(yōu)于或等于未經(jīng)PCA處理的RBF層疊泛化模型結(jié)果。綜合來看，基于硝酸生產(chǎn)過程的PCA-RBF的層疊泛化策略建模提高了預(yù)測精度和模型泛化能力[14]。

圖3 各模型預(yù)測效果

3 結(jié)論

本文從硝酸工藝流程特點出發(fā)，結(jié)合PCA方法與層疊泛化算法的優(yōu)點，建立了基于硝酸生產(chǎn)歷史數(shù)據(jù)的PCA-RBF層疊泛化網(wǎng)絡(luò)模型。結(jié)果表明，PCA-RBF層疊泛化網(wǎng)絡(luò)模型可以較好地完成目標(biāo)變量的預(yù)測，平均相對誤差為2.01%，相較于常規(guī)的RBF模型，其誤差小、泛化能力較強(qiáng)，能為硝酸工藝的優(yōu)化和控制提供較好指導(dǎo)，同時，其為流程復(fù)雜的化工過程的建模提供了一個有效方法。

參考文獻(xiàn)：

[1] 唐文騫,張友森.我國硝酸工業(yè)生產(chǎn)現(xiàn)狀分析及發(fā)展建議[J].化肥工業(yè),2013(1):31-35,42.

[2] 張夕專.硝酸生產(chǎn)工藝研究[J].科技視界,2013(19):203-204.

[3] 靳小桂.我國硝酸、硝酸銨行業(yè)現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢——在2011年硝酸硝銨行業(yè)工作會上的講話[J].化肥工業(yè),2011(4):1-3,8.

[4] 陳超.智能建模中冗余問題的分析與處理及其應(yīng)用[D].上海：華東理工大學(xué),2015.

[5] 張丹.硝酸生產(chǎn)過程操作參數(shù)優(yōu)化的研究[D].沈陽：沈陽工業(yè)大學(xué),2005.

[6] 朱玉華.硝酸生產(chǎn)過程操作參數(shù)的智能優(yōu)化[D].沈陽：沈陽工業(yè)大學(xué),2003.

[7] 黃帥棟,衛(wèi)志農(nóng),丁恰,等.基于層疊泛化策略的母線負(fù)荷預(yù)測模型[J].電力系統(tǒng)及其自動化學(xué)報,2013,(3):8-12,55.

[8] Guo Hongwei,Su Buxin,Zhang Jianliang,et al.Extracting the core indicators of pulverized coal for blast furnace injection based on principal component analysis[J].International Journal of Minerals Metallurgy and Materials,2013(3):246-252.

[9] 蘇興.基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的化工建模預(yù)測方法研究[D].大連：大連理工大學(xué),2011.

[10] 喬弘.火電廠熱工參數(shù)軟測量關(guān)鍵技術(shù)和方法研究[D].北京：華北電力大學(xué),2009.

[11] Cerny B A,Kaiser H F.A Study Of A Measure Of Sampling Adequacy For Factor-Analytic Correlation Matrices[J].Multivariate Behav Res,1977,12(1):43-47.

[12] 董忠哲.雙加壓法硝酸生產(chǎn)工藝流程的模擬與優(yōu)化[D].天津：河北工業(yè)大學(xué),2013.

[13] 江紀(jì)海.硝酸裝置中一氧化氮氧化反應(yīng)速度的計算[J].山西化工,1983(4):3-9，19.

[14] 劉萍.發(fā)煙硝酸漂白塔的技改[J].中氮肥,2010(4):52-53.