李松濤 葛坤 鄭寧 任芝

摘 要：本文通過旋涂法制備了含有SiO2納米球和增益介質(zhì)R6G的柔性隨機激光器，研究了在隨機激光的發(fā)射光譜和出射強度、半峰全寬與泵浦光能量密度的關(guān)系，研究了樣品在不同拉伸量下的隨機激光光譜，拉伸量達到14 mm時，隨機激光發(fā)射光譜的中心波長藍移了10 nm，展現(xiàn)了一種拉伸法調(diào)諧隨機激光出射波長的方法。

關(guān)鍵詞：隨機激光；拉伸法；SiO2納米球

與傳統(tǒng)激光器相比，隨機激光器不需要諧振腔，因此具有結(jié)構(gòu)簡單、體積小、制造成本低等優(yōu)點，因此在特殊波段激光器的研制、新型光源、新型顯示等領(lǐng)域引起了研究人員的關(guān)注[1-5]。

人們在隨機激光器的制備過程中引入新型散射顆粒、嘗試增益介質(zhì)[6-8]，然而，關(guān)于隨機激光器的波長調(diào)節(jié)的報道還較少[9、10]。本文將SiO2納米球引入隨機激光器的同時，開發(fā)了一種柔性的隨機激光器。

一、實驗方法

取一定量的增益介質(zhì)羅丹明（R6G，Sigma），與乙醇混合，配置成質(zhì)量濃度為3 mg/ml的溶液，再加入一定質(zhì)量的SiO2納米球（Sigma，平均粒徑150 nm），SiO2納米球的質(zhì)量濃度為1 mg/ml。生成的混合溶液，與聚二甲基硅氧烷（PDMS）混合，體積質(zhì)量比為1：1混合，生成粘稠的混合溶液，然后在20×20 mm2的硅膠墊上進行旋涂，旋涂速度3000 rpm，持續(xù)時間30 s。旋涂后的樣品，在80 ℃下固化3 h，得到含有SiO2納米球的柔性隨機激光器。

二、光譜分析

圖1. （a） 柔性隨機激光器照片 （b）柔性隨機激光器的剖面照片 （c）柔性隨機激光器的結(jié)構(gòu)示意圖 （d）柔性隨機激光器的正視圖。樣品結(jié)構(gòu)示意圖。（e）SiO2納米球的消光光譜（黑色線）、歸一化后的R6G熒光光譜（綠色線）和歸一化后的摻雜有SiO2納米球的R6G熒光光譜（紅色線）。標(biāo)尺代表200 μm。

圖1展示了柔性隨機激光器的照片（a），剖面圖（b），結(jié)構(gòu)示意圖（c）和正視圖（d）；圖1展示了隨機激光器良好的彎曲特性，并通過顯微鏡照片可判斷膜厚約為100 μm；在制備過程中，SiO2納米球分散在PDMS中，與R6G、PDMS共同組成了波導(dǎo)層。

圖1（e）展示了SiO2納米球的消光光譜（黑色線），歸一化后的R6G熒光光譜（綠色線）和歸一化后的摻雜有SiO2納米球的R6G熒光光譜（紅色線），消光光譜較寬，與R6G的熒光光譜想交疊，從而實現(xiàn)熒光增強。

圖2展示了隨機激光的光譜和出射隨機激光強度、半峰全寬與泵浦能量密度的關(guān)系。本文制備的隨機激光器件，SiO2納米球分散在有R6G和PDMS共同形成的波導(dǎo)層中，共建了一個散射系統(tǒng)。采用Nd：YAG 激光器，波長532 nm，重復(fù)頻率10 Hz，脈寬30 ns（美國Continuum）作為泵浦源。泵浦光照射到樣品的時候，激發(fā)光激發(fā)R6G分子產(chǎn)生熒光，熒光被SiO2納米球散射，散射后的熒光在波導(dǎo)增益層內(nèi)干涉增強，形成隨機激光發(fā)射，如圖2（a）所示。圖2（b）展示了出射隨機激光強度、半峰全寬與泵浦能量密度的關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn)，出射的隨機激光的半峰全寬為4 nm，隨機激光的發(fā)射閾值為1.5 mJ/cm2，展現(xiàn)了較為優(yōu)良的隨機激光特性。

為了進一步研究隨機激光特性，本文對隨機激光樣品進行了拉伸實驗，所準備的樣品為20×20 mm2，拉伸長度分別為0、8、10、12、14 mm，在泵浦光能量密度為2.2 mJ/cm2條件下，出射的隨機激光的光譜記錄為圖3（a）。隨著拉伸量的增加，出射隨機激光發(fā)射峰的中心波長出現(xiàn)藍移，自566 nm藍移到556 nm，同時強度出現(xiàn)降低。強度的降低，與拉伸過程中，樣品變薄，單位面積上的R6G分子數(shù)量減少，從而造成出射隨機激光強度的降低；中心波長的藍移，與SiO2納米球的濃度降低有關(guān)。圖4（b）中展示了隨機激光樣品的三張剖面的電場分布圖，SiO2納米球作為散射顆粒的周圍的電場分布。

三、結(jié)論

本文制備了含有SiO2納米球和增益介質(zhì)R6G的柔性隨機激光器，采用波長為532 nm的激光器作為泵浦源，實現(xiàn)波長為566 nm隨機激光的發(fā)射，閾值為1.5 mJ/cm2；隨后對柔性樣品進行不同拉伸量的隨機激光光譜測試，研究表明出射隨機激光的強度在有所降低的同時，中心波長出現(xiàn)了藍移。本文為隨機激光的波長調(diào)諧，提供了一種簡單可靠的方法。

參考文獻：

[1]D.Wiersma.The smallest random laser[J].Nature，2000，406（13）：132-133

[2]J.C.J.Paasschens，T.Sh.Misirpashaev，C.W.J.Beenakker.Localization of light： Dual symmetry between absorption and amplification[J].Phys.Rev.B，1996，54（17）： 11887-11890

[3]B.C.Yao，Y.J.Rao，Z.N.Wang，Y.Wu，J.H.Zhou，H.Wu，M.Q.Fan，X.L.Cao，W.L.Zhang，Y. F.Chen，Y.R.Li，D.Churkin，S.Turitsyn，C.W.Wong.Graphene based widely-tunable and singly-polarized pulse generation with random fiber lasers[J].Sci.Rep.2015，5： 18526

[4]A.Yadav，L.Zhong，J.Sun，L.Jiang，G.Cheng，L，Chi，Tunable random lasing behavior in plasmonic nanostructures，Nano Converg.2017，4：1

[5]Z.Johannes，W.Christian，V.Cynthia，C.Hrelescu，Th A.Klar.Plasmonic nanostars as efficient broadband scatterers for random lasing：[J].Acs Photon.2016，3： 919-923

[6]J.J.He，W.E.Chan，X.Cheng，M.V.Tse，C.Lu，P.A.Wai，S.Savovic，H.Y.Tam.Experimental and theoretical investigation of the polymer optical fiber random laser with resonant feedback[J].Adv.Opt.Mater.2018，701187：1-9

[7]L.Cui，J.Shi，Y.Wang，R.Zheng，X.Chen，W.Gong，D.Liu，Retrieval of contaminated information using random lasers[J]，Appl.Phys.Lett.2015，106：201101

[8]X.F.Fan，W.T.Zheng，D.J.Singh.Light scattering and surface plasmons on small spherical particles[J].Light Sci.Appl.2014，3：e179

[9]Y.Wang，X.Shi，Y.Sun，R.Zheng and S.Wei.Cascade-pumped random lasers with coherent emission formed by Ag-Au porous nanowires[J].Opt.Lett.2014，39：5-8

[10]M.Liu，Y.Liu，Z.Peng，Q.Mu，Z.Cao，X.Lu，J.Ma，L.Xuan，Ultra-broad range organic solid-state laser from a dye-doped holographic grating quasi-waveguide configuration[J]，J.Phys.D：Appl.Phys.2017，50： 315103

作者簡介：

李松濤（1979--）男，副教授，博士，主要從事微納光學(xué)研究。