黎宇坤陳韜李晉楊志文胡昕鄧克立曹柱榮

(中國工程物理研究院激光聚變研究中心,綿陽 621900)

(2018年1月4日收到;2018年1月30日收到修改稿)

1 引 言

高能X射線的探測(cè)在科研與工業(yè)領(lǐng)域有著許多重要用途.例如:高能物理與核物理領(lǐng)域中利用高能X射線探測(cè)器進(jìn)行高溫等離子體的研究[1];天體物理領(lǐng)域利用高能X射線照相技術(shù)對(duì)中子星進(jìn)行研究[2];在工業(yè)領(lǐng)域高能X射線探測(cè)器被廣泛用于產(chǎn)品的無損檢測(cè)[3].CsI是目前最常見的X射線光電轉(zhuǎn)換材料之一,廣泛應(yīng)用于各類X射線探測(cè)器中[4],因此研究CsI在10—100 keV的響應(yīng)靈敏度對(duì)基于CsI光陰極的X射線探測(cè)器的設(shè)計(jì)和應(yīng)用具有重要意義.響應(yīng)靈敏度是光電流與單色入射光強(qiáng)的比值(單位A/W),是表征光陰極或探測(cè)器的光電轉(zhuǎn)換特性最重要的指標(biāo),直接影響探測(cè)器的空間分辨與時(shí)間分辨等參數(shù).Henke等[5]和Fraser[6]建立了二次電子發(fā)射模型以描述CsI光電子發(fā)射機(jī)理,并計(jì)算了CsI的量子效率,在0.1—10 keV范圍內(nèi)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合.但該模型將二次電子逃逸深度視為只與材料本身性質(zhì)有關(guān)系的常數(shù),未考慮到二次電子平均逃逸深度與入射X射線光子能量的關(guān)系,在高能X射線范圍(10—100 keV)與實(shí)際的CsI響應(yīng)靈敏度有很大偏差.此外高能X射線入射時(shí)會(huì)產(chǎn)生康普頓散射及熒光輻射等效應(yīng),也可能對(duì)CsI響應(yīng)靈敏度造成影響,因此需要對(duì)這些效應(yīng)產(chǎn)生的電子數(shù)目進(jìn)行評(píng)估.Akkerman等[7,8]基于光子與電子之間各種相互作用的截面積數(shù)據(jù),采用蒙特卡羅模擬的方法建立了CsI在0.1—100 keV范圍的光電子發(fā)射模型,其計(jì)算數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合.但該模型的構(gòu)建和計(jì)算相對(duì)復(fù)雜,因此目前國內(nèi)外仍舊更多使用Henke的模型對(duì)CsI光陰極進(jìn)行設(shè)計(jì)與研究[9?11].為了獲得一個(gè)簡(jiǎn)潔方便的CsI對(duì)高能X射線的譜響應(yīng)靈敏度計(jì)算公式,本文分析了高能X射線與CsI相互作用的物理過程,探討了二次電子逃逸深度與入射光子能量的關(guān)系,從而推導(dǎo)出10—100 keV能區(qū)CsI的響應(yīng)靈敏度計(jì)算公式,其計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合得很好.根據(jù)計(jì)算結(jié)果對(duì)CsI的高能X射線光電響應(yīng)特性進(jìn)行了討論,為高能X射線探測(cè)器的設(shè)計(jì)和應(yīng)用提供了理論參考.

2 物理過程分析

CsI對(duì)X射線的光電轉(zhuǎn)換可視為三個(gè)獨(dú)立過程[12]:1)入射光子被吸收,其能量將CsI的電子激發(fā)至導(dǎo)帶,當(dāng)入射光子能量很高時(shí),還伴有康普頓散射、熒光輻射以及俄歇激發(fā)等效應(yīng)產(chǎn)生的高能電子,這一過程中產(chǎn)生的所有電子統(tǒng)稱為初級(jí)電子(primary electron);2)初級(jí)電子在陰極材料內(nèi)部輸運(yùn)過程中,與其他電子間相互作用,不斷激發(fā)出低能量的二次電子,絕大多數(shù)初級(jí)電子都會(huì)將能量全部轉(zhuǎn)移至二次電子;3)二次電子輸運(yùn)至光陰極表面并克服表面勢(shì)壘逸出,形成光電流.

由于高能X射線與CsI相互作用時(shí)除了光電效應(yīng),還有康普頓散射、熒光輻射和俄歇激發(fā)等多個(gè)物理反應(yīng)可產(chǎn)生初級(jí)電子.因此在計(jì)算響應(yīng)靈敏度時(shí)需要分析這些效應(yīng)對(duì)電子總產(chǎn)額的影響.可以用不同物理過程對(duì)應(yīng)的有效截面積之比來表示X射線入射時(shí)相應(yīng)物理過程發(fā)生的概率,從而反映不同物理過程產(chǎn)生的電子數(shù)額之比.首先討論康普頓效應(yīng)與光電反應(yīng)的比例,根據(jù)量子電動(dòng)力學(xué)的推導(dǎo)[13],一個(gè)原子的康普頓散射有效截面積σC可表示為

而光電效應(yīng)的有效截面積σP可表示為

其中γ=E0/m0C2,m0為電子靜止質(zhì)量,r0為電子半徑,Z為材料加權(quán)平均原子序數(shù),C為光速,α=2πe2/hC,h為普朗克常數(shù).σC/σP即為X射線入射時(shí)康普頓散射與光電效應(yīng)產(chǎn)生的概率之比.

CsI在10—100 keV的σC/σP值如圖1所示,σC/σP6 0.2%,可見光電效應(yīng)產(chǎn)生的概率遠(yuǎn)大于康普頓散射.因此在計(jì)算響應(yīng)靈敏度時(shí)可以忽略康普頓散射的影響.而Akkerman等[8]對(duì)熒光輻射和俄歇激發(fā)兩個(gè)過程反應(yīng)截面積的計(jì)算顯示,在10—100 keV范圍時(shí),X射線熒光輻射和俄歇電子產(chǎn)生的電子數(shù)目相近,均不超過光電效應(yīng)的2%.因此,本文對(duì)響應(yīng)靈敏度的計(jì)算中,也將熒光輻射和俄歇激發(fā)忽略掉,只考慮光電效應(yīng)的影響.

圖1 CsI在10—100 keV范圍康普頓散射有效截面積和光電效應(yīng)有效截面積之比Fig.1.Proportion of Compton scattering cross section and photoionization cross section of CsI from 10 to 100 keV.

3 CsI響應(yīng)靈敏度計(jì)算

考慮到在實(shí)際應(yīng)用中X射線一般為正入射到探測(cè)器的光陰極前表面,光電子從光陰極后表面逸出,因此設(shè)定X射線為正入射,光陰極為表面光滑的平面薄膜結(jié)構(gòu).在正入射情況下,X射線在材料光滑表面的反射率幾乎為零,因此在計(jì)算中不考慮X射線在材料表面因反射而發(fā)生的損耗.

當(dāng)一個(gè)能量為E0的光子與價(jià)帶中的電子發(fā)生碰撞后,該電子被激發(fā)至導(dǎo)帶,形成能量為Ep的初級(jí)電子,考慮到價(jià)電子激發(fā)所需的能量(CsI禁帶寬度為6.4 eV)遠(yuǎn)小于入射X射線光子能量E0,可以近似地認(rèn)為初級(jí)電子的能量Ep≈E0.該初級(jí)電子在輸運(yùn)過程中不斷與材料中的其他電子發(fā)生相互作用,其他電子獲得足夠的能量激發(fā)成為二次電子,直到初級(jí)電子的能量降低至無法激發(fā)出二次電子.設(shè)激發(fā)一個(gè)二次電子所需要的平均能量為Es.假設(shè)初級(jí)電子的能量在輸運(yùn)過程中全部轉(zhuǎn)化為二次電子的能量,則在光陰極內(nèi)部單位深度中一個(gè)入射光子產(chǎn)生的二次電子總數(shù)ns可以表示為

其中μ為光陰極材料的質(zhì)量吸收截面積,ρμ為材料的吸收系數(shù),x為材料內(nèi)部深度,材料對(duì)光子的吸收深度為λa=1/(ρμ),λa與材料本身特性和入射光子能量有關(guān)[14].產(chǎn)生的電子在輸運(yùn)過程中不斷地發(fā)生碰撞,激發(fā)次級(jí)電子.其中只有一部分電子最終能達(dá)到材料表面并克服表面勢(shì)壘,逃逸出光陰極表面形為光電流.根據(jù)Kane[15]的電子輸運(yùn)理論,在材料內(nèi)部深度為x處的電子,通過不斷散射,最終從材料表面逃逸出的概率可以表示為

(4)式中c=a+b,u=(c2?ab)1/2;a和b分別是電子-電子散射和電子-聲子散射對(duì)應(yīng)的二次電子線性散射截面積,二次電子的平均逃逸深度為λs=1/u.CsI作為絕緣體,二次電子的損耗以電子-聲子散射為主,因此a?b.對(duì)厚度為t的光陰極而言,在dx厚度內(nèi)一個(gè)光子產(chǎn)生的二次電子從材料背表面逸出的數(shù)目ne就可以表示為

將(3)和(4)式代入(5)式中,在0—t的范圍內(nèi)積分,就得到一個(gè)能量為E0的光子垂直入射到厚度為t的光陰極后,光陰極后表面逸出的二次電子總數(shù),即光陰極的量子效率Y為

響應(yīng)靈敏度R與量子效率Y之間滿足如下關(guān)系:

由(6)和(7)式可以得到CsI光陰極的響應(yīng)靈敏度R為

(8)式顯示CsI的響應(yīng)靈敏度R與λs有著直接的關(guān)系,因此要得到R,還需要討論10—100 keV范圍λs的變化情況.

4 CsI的二次電子平均逃逸深度

Henke等以及Fraser在計(jì)算中將二次電子平均逃逸深度λs默認(rèn)為與入射X射線能量E0無關(guān)的常數(shù),并使用低能X射線實(shí)驗(yàn)中測(cè)得的λs數(shù)據(jù)計(jì)算,因此誤差很大.根據(jù)Tanuma等[16]的研究,λs會(huì)隨著E0的增大而不斷增大,因此在高能X射線范圍,需要將λs的變化考慮到計(jì)算中.Seiler等[17]給出了初級(jí)電子產(chǎn)生的最大二次電子產(chǎn)額δm與λs的關(guān)系:

B是二次電子到達(dá)并逃逸出陰極表面的概率,ε是產(chǎn)生一個(gè)二次電子所需的平均能量,dEp/dx為初級(jí)電子在傳輸過程中單位距離上的能量損失.在10—100 keV范圍內(nèi)dEp/dx滿足以下關(guān)系[18,19]:

ρ是材料密度;MZ為材料的平均原子質(zhì)量;B,ε和初級(jí)電子能量Ep符合如下關(guān)系[20]:

由(12)式即可算出CsI的λs與入射X射線能量E0的關(guān)系,如圖2所示,10 keV時(shí)λs只有約0.6μm,50 keV時(shí)增加到了9μm,100 keV時(shí)達(dá)到了30μm.這表明高能量光子產(chǎn)生的二次電子,其平均逃逸深度越大,這也與Tanuma在較低能量X射線范圍內(nèi)獲得的λs變化趨勢(shì)一致.

圖2 10—100 keV范圍內(nèi)CsI二次電子平均逃逸深度λsFig.2.The secondary electron mean escape depths of CsI from 10 to 100 keV.

5 計(jì)算結(jié)果與討論

將(12)式獲得的λs代入(8)式中即可獲得不同厚度CsI在10—100 keV的響應(yīng)靈敏度曲線,圖3給出了部分厚度的計(jì)算結(jié)果. 圖中曲線均在33.17 keV和35.98 keV處有兩個(gè)特征峰,分別對(duì)應(yīng)I-K和Cs-K吸收邊.這兩個(gè)吸收邊加強(qiáng)了材料對(duì)光子的吸收,提高了光電子的產(chǎn)額,使得靈敏度獲得了提升.CsI厚度在1000 nm以下時(shí),響應(yīng)靈敏度處于隨X射線能量增加而呈下降趨勢(shì),而5000 nm和10000 nm的CsI響應(yīng)靈敏度則呈上升趨勢(shì).在10 keV附近,500 nm的CsI響應(yīng)靈敏度最高;隨著X射線能量增大,更厚的CsI響應(yīng)靈敏度不斷增加,在35 keV附近5000 nm的CsI響應(yīng)靈敏度最高;而在45 keV以上,10000 nm CsI的響應(yīng)靈敏度最高.這是因?yàn)楣庾幽芰枯^低時(shí)X射線對(duì)材料的穿透力弱,產(chǎn)生二次電子的位置較淺,平均逃逸深度小,而CsI的厚度越大,電子就越難以從后表面逸出,因此越厚的CsI響應(yīng)靈敏度越低;隨著光子能量增大,X射線的穿透力增強(qiáng),可以直接穿透較薄的CsI,導(dǎo)致其靈敏度降低,而厚CsI能更多的吸收光子,同時(shí)增大的二次電子平均逃逸深度也有利于電子逸出,因此高能量X射線入射時(shí),越厚的CsI響應(yīng)靈敏度越高.

圖3 10—100 keV范圍不同厚度的CsI的響應(yīng)靈敏度計(jì)算值Fig.3.The calculated spectral responses of CsI with several thicknesses from 10 to 100 keV.

為驗(yàn)證計(jì)算的準(zhǔn)確性,將CsI響應(yīng)靈敏度計(jì)算結(jié)果與Hara等[21]和Khan等[22]在硬X射線條紋相機(jī)上獲得的100 nm CsI光陰極靈敏度數(shù)據(jù)進(jìn)行了對(duì)比,如圖4所示.由于條紋相機(jī)中使用了像增強(qiáng)器對(duì)光電流強(qiáng)度進(jìn)行了增強(qiáng),因此對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行了歸一化處理.可以看出理論計(jì)算曲線與測(cè)試數(shù)據(jù)基本保持一致,兩者在Cs和I的特征吸收峰位置有明顯提升.圖4(a)和圖4(b)中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)在15—30 keV區(qū)域偏高,這是由于CsI是絕緣體,為防止測(cè)量中的電場(chǎng)擾動(dòng),在CsI薄膜上鍍了30 nm的Au薄膜作為導(dǎo)電層,而Au對(duì)X射線也會(huì)發(fā)生光電效應(yīng),使得光電子產(chǎn)額增大,響應(yīng)靈敏度偏高.而圖4(c)中CsI厚度達(dá)到了1000 nm,遠(yuǎn)高于Au薄膜厚度,Au產(chǎn)生的光電子完全被CsI吸收,影響可以忽略不計(jì),因此測(cè)試數(shù)據(jù)也與計(jì)算數(shù)據(jù)更加一致.總體而言,圖4中硬X射線條紋相機(jī)測(cè)得的CsI響應(yīng)靈敏度與理論計(jì)算數(shù)據(jù)符合,表明理論計(jì)算具有較高的可靠性.

圖4 CsI的響應(yīng)靈敏度計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)比 (a)CsI厚度為100 nm;(b)CsI厚度為200 nm;(c)CsI厚度為1000 nmFig.4.The calculated response sensitivities of CsI compared to experimental data:(a)100 nm CsI;(b)200 nm CsI;(c)1000 nm CsI.

根據(jù)(8)式還可以獲得不同入射光子能量下CsI光陰極響應(yīng)靈敏度與厚度的關(guān)系,從而得到CsI的最佳厚度.圖5與圖6分別給出了入射光子能量為17.5 keV和60 keV時(shí)CsI的響應(yīng)靈敏度隨厚度變化的曲線,并與Frumkin測(cè)得的CsI響應(yīng)靈敏度數(shù)據(jù)[23]及蒙特卡羅模擬計(jì)算數(shù)據(jù)[8]進(jìn)行了對(duì)比.

圖5 17.5 keV時(shí)CsI響應(yīng)靈敏度隨厚度的變化Fig.5.The spectral responses of CsI compared to experimental data at 17.5 keV,as function of CsI thickness.

圖6 60 keV時(shí)CsI響應(yīng)靈敏度隨厚度的變化Fig.6.The spectral responses of CsI compared to experimental data at 60 keV,as function of CsI thickness.

兩幅圖中的計(jì)算數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)以及蒙特卡羅模擬獲得的CsI響應(yīng)靈敏度數(shù)據(jù)基本保持一致,部分?jǐn)?shù)據(jù)有一定偏差.造成偏差的原因主要是以下兩方面:一是本文計(jì)算二次電子平均逃逸深度時(shí),(10)式和(11)式均為參考文獻(xiàn)作者進(jìn)行數(shù)據(jù)處理后得到的擬合公式,與實(shí)際數(shù)值存在一定誤差;二是響應(yīng)靈敏度的標(biāo)定數(shù)據(jù)隨實(shí)驗(yàn)條件、樣品表面狀態(tài)等的不同有一定的偏差,而Frumkin標(biāo)定時(shí)使用的是CsI氣體探測(cè)器,探測(cè)器內(nèi)部的Xe氣體會(huì)對(duì)光電子的采集造成影響,從而使測(cè)試結(jié)果存在誤差.根據(jù)圖中靈敏度隨厚度的變化,得到該能量下CsI的最佳厚度值.圖中顯示對(duì)于不同能量的入射X光,CsI的響應(yīng)靈敏度均隨著厚度的增加而增加,直至到達(dá)一個(gè)最大值,該最大值對(duì)應(yīng)的厚度即為CsI最佳厚度值.而且入射光子能量越大,CsI的最佳厚度也越大;17.5 keV的X射線對(duì)應(yīng)的CsI最佳厚度約為1μm,60 keV X射線時(shí)對(duì)應(yīng)的CsI最佳厚度達(dá)到了10μm左右.

6 結(jié) 論

推導(dǎo)了CsI在X射線能量范圍為10—100 keV的響應(yīng)靈敏度公式,計(jì)算結(jié)果與不同實(shí)驗(yàn)測(cè)得的CsI靈敏度數(shù)據(jù)相互符合,驗(yàn)證了公式的可靠性,也證明了公式推導(dǎo)過程中所做的假設(shè)和簡(jiǎn)化的合理性.這表明在10—100 keV范圍內(nèi),康普頓散射、俄歇電子及熒光輻射等效應(yīng)對(duì)CsI的響應(yīng)靈敏度的影響十分有限.而二次電子平均逃逸深度隨入射光子能量的增大而增加,對(duì)CsI的量子效率和響應(yīng)靈敏度有著重要的影響.本文推導(dǎo)的CsI在10—100 keV的響應(yīng)靈敏度計(jì)算公式比Henke等[5]的更加準(zhǔn)確,與蒙特卡羅模擬計(jì)算相比則簡(jiǎn)潔方便.根據(jù)該公式可以獲得探測(cè)不同能量X射線的CsI最佳厚度,為基于CsI光陰極的X射線光電探測(cè)器的設(shè)計(jì)和優(yōu)化提供理論參考.

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