趙曰峰1) 王超1)2) 王偉宗3) 李莉4) 孫昊2) 邵濤2) 潘杰1)

1)(山東師范大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院,濟(jì)南 250014)

2)(中國科學(xué)院電工研究所,北京 100190)

3)(比利時(shí)安特衛(wèi)普大學(xué)化學(xué)學(xué)院,安特衛(wèi)普 2610,比利時(shí))

4)(國家電網(wǎng)濟(jì)南供電公司,濟(jì)南 250012)

(2017年10月10日收到;2018年2月11日收到修改稿)

1 引 言

甲烷作為天然氣(氣田氣、油田氣與頁巖氣等)、沼氣和礦井氣的主要成分,不僅是制造氫氣、炭黑、甲醛、乙炔和一氧化碳等物質(zhì)的基本原料,而且是民用與工業(yè)加熱的重要燃料,在供熱取暖、交通運(yùn)輸、燃?xì)獍l(fā)電、合成氣制取和農(nóng)作物施肥等領(lǐng)域得到了廣泛的關(guān)注與應(yīng)用[1,2].隨著我國原油資源的日益緊缺,采用重油加氫技術(shù)處理高硫、高殘?zhí)?、高金屬的劣質(zhì)渣油,將原油中占比較高的重油轉(zhuǎn)化為輕質(zhì)油,從而優(yōu)化能源結(jié)構(gòu)并降低污染物排放,已經(jīng)成為國民經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展中迫切需要解決的關(guān)鍵科技問題[3].傳統(tǒng)的重油加氫技術(shù)由于在高溫高壓條件下使用臨氫環(huán)境和催化劑,因而存在能耗高、輕油收率低和催化劑易結(jié)焦失活等缺點(diǎn).千伏級(jí)高壓電源驅(qū)動(dòng)的針-板放電能夠在寬廣的氣壓范圍內(nèi)產(chǎn)生高化學(xué)活性與非平衡性的甲烷放電等離子體,適宜開展放電等離子體甲烷轉(zhuǎn)化的科學(xué)研究和工業(yè)應(yīng)用[4?12].由甲烷針-板放電與重油加氫反應(yīng)耦合形成的甲烷轉(zhuǎn)化重油加氫技術(shù),可以實(shí)現(xiàn)重油高效加氫并增產(chǎn)高附加值低碳烯烴,具有廣闊的應(yīng)用前景和重要的研究意義.

比利時(shí)安特衛(wèi)普大學(xué)Bogaerts課題組是較早對(duì)放電等離子體甲烷轉(zhuǎn)化進(jìn)行系統(tǒng)研究的科研團(tuán)隊(duì).2013年,該課題組整合實(shí)驗(yàn)診斷數(shù)據(jù)與數(shù)值模擬結(jié)果,分析甲烷氮?dú)饣旌蠚怏w介質(zhì)阻擋放電(dielectric barrier discharge,DBD)等離子體中氮?dú)鉂舛葘?duì)甲烷轉(zhuǎn)化制氫的產(chǎn)額、機(jī)理和動(dòng)力學(xué)過程的影響[13].2015年,該課題組與荷蘭埃因霍溫大學(xué)van Dijk等[3]開展合作,探討甲烷-氧氣和甲烷-二氧化碳混合氣體DBD等離子體中甲烷轉(zhuǎn)化產(chǎn)生合成氣以及產(chǎn)生高分子碳?xì)浠衔锖秃趸衔锏闹鲗?dǎo)路徑.2017年,美國德雷克塞爾大學(xué)Fridman等[1]使用納秒脈沖DBD和大氣壓輝光放電(atmospheric pressure glow discharge,APGD)等離子體活化甲烷,將氣態(tài)甲烷分子直接并入液態(tài)碳?xì)浠衔锶剂?從而實(shí)現(xiàn)了非平衡放電等離子體作用下的甲烷液化.上述研究表明,非平衡放電等離子體技術(shù)為甲烷轉(zhuǎn)化提供了新的發(fā)展方向,但在已經(jīng)公開發(fā)表的放電等離子體甲烷轉(zhuǎn)化工作中大多采用DBD和APGD的放電形式,鮮有針對(duì)大氣壓甲烷針-板放電等離子體的實(shí)驗(yàn)診斷和數(shù)值模擬研究報(bào)道.

電子溫度和粒子密度的時(shí)空演化特性與反應(yīng)路徑貢獻(xiàn)是非平衡等離子體及其應(yīng)用研究方向的長期學(xué)術(shù)熱點(diǎn)[14?21].對(duì)大氣壓甲烷針-板放電等離子體而言,由于相應(yīng)的原位實(shí)時(shí)診斷方法尚不完善并且所適用的粒子種類有限,數(shù)值模擬成為探索上述問題的必要研究方法.天津大學(xué)Wang等[22]使用零維全局模型,研究等離子體能量和放電氣隙間距對(duì)大氣壓DBD微等離子體反應(yīng)器中甲烷轉(zhuǎn)化產(chǎn)生高分子碳?xì)浠衔锏挠绊?美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Raja和Levco[23]結(jié)合全局模型與流體模型,研究在正極性和負(fù)極性觸發(fā)電壓作用下,甲烷流注放電中擊穿機(jī)理、等離子體組分和活性粒子生成的共性與區(qū)別.然而,現(xiàn)有的數(shù)值模擬通常采用零維全局模型或一維流體模型[24,25],缺乏與實(shí)驗(yàn)診斷結(jié)果相符合的二維模擬以及對(duì)大氣壓甲烷針-板放電等離子體中活性粒子的產(chǎn)生、輸運(yùn)、時(shí)空分布和反應(yīng)路徑等問題的全面分析與合理闡釋.

本文對(duì)負(fù)直流高壓電源激勵(lì)下的大氣壓甲烷針-板放電等離子體建立二維流體模型并進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,開展數(shù)值模擬研究,呈現(xiàn)電場(chǎng)強(qiáng)度、電子溫度和粒子密度的空間與軸向分布,計(jì)算產(chǎn)生帶電粒子和中性粒子的反應(yīng)貢獻(xiàn),探討生成各種粒子的關(guān)鍵路徑,為調(diào)控大氣壓甲烷針-板放電等離子體的產(chǎn)物選擇性、提高甲烷轉(zhuǎn)化重油加氫技術(shù)的能量利用效率,以及優(yōu)化放電等離子體甲烷轉(zhuǎn)化與重油加氫反應(yīng)的耦合時(shí)間和作用方式等問題提供依據(jù).

2 模型描述

大氣壓甲烷針-板放電等離子體二維流體模型的幾何結(jié)構(gòu)如圖1所示,其中直徑為2 mm的圓柱金屬針(材料為鎢)電極位于平行金屬板(材料為銅)電極上方,針電極的長度為3 mm,針尖的曲率半徑為1 mm,針電極尖端距離板電極表面的距離為2 mm,電壓振幅為5 kV的負(fù)直流高壓電源經(jīng)過阻值為10 k?的限流電阻接針電極,板電極接地.求解區(qū)域大小為10 mm×5 mm.

圖1 大氣壓甲烷針-板放電等離子體二維流體模型的幾何結(jié)構(gòu)Fig.1.Geometry structure of two-dimensional fluid model of methane needle-plane discharge plasma at atmospheric pressure.

工作氣體甲烷在求解區(qū)域內(nèi)設(shè)為均勻分布,氣體壓強(qiáng)設(shè)為1 atm(1 atm=101325 Pa),氣體溫度設(shè)為300 K.除基態(tài)甲烷分子CH4以外,數(shù)值模型中包含的21種帶電和中性粒子有e,CH,CH2,CH3,C2H2,C2H4,C2H5,C2H6,C3H8,H和H2,粒子種類的選擇參照文獻(xiàn)[3,13].甲烷放電等離子體中的等離子體物理化學(xué)反應(yīng)及其反應(yīng)速率系數(shù)如表1所列,其中電子碰撞反應(yīng)R1—R16的反應(yīng)速率系數(shù)由碰撞截面計(jì)算,R1,R2,R3,R8和R13的碰撞截面取自Bolsig+軟件,R4—R7,R9—R12和R14—R16的碰撞截面取自LXcat數(shù)據(jù)庫,其他反應(yīng)的反應(yīng)速率系數(shù)取自參考文獻(xiàn)[26—29].

表1 甲烷放電等離子體中的等離子體物理化學(xué)反應(yīng)及其反應(yīng)速率系數(shù)Table 1.Plasma physical and chemical reactions and the corresponding reaction rate coefficients in methane discharge plasma.

流體模型中的基本控制方程主要包括連續(xù)性方程、泊松方程和電子能量平衡方程[14,23].甲烷放電等離子體中各種粒子的動(dòng)態(tài)行為滿足如下連續(xù)性方程:

式中nk為第k種粒子的粒子數(shù)密度;Γ為粒子通量;S為粒子源項(xiàng).

在連續(xù)性方程中,帶電粒子通量為Γk=μknkE?Dk?nk;中性粒子通量僅考慮擴(kuò)散項(xiàng),表示為Γk=?Dk?nk.其中E為電場(chǎng)強(qiáng)度,μ和D分別為粒子的漂移率和擴(kuò)散系數(shù).

電場(chǎng)強(qiáng)度E由泊松方程描述如下:

式中φ為電位;ε0為真空介電常數(shù);εr為氣體的相對(duì)介電常數(shù);e為電子電荷;qk為第k種粒子的電量.

電子溫度Te由電子能量平衡方程描述如下:

式中KB為玻爾茲曼常數(shù);下標(biāo)e表示電子;ψe為電子能量通量;me為電子質(zhì)量;ne為電子數(shù)密度;M為氣體的平均分子質(zhì)量;vel為彈性碰撞頻率;Tg為氣體溫度;ri和?εi分別為第i次反應(yīng)的速率和由非彈性碰撞引起的能量損失.

在針電極和板電極處,電子通量Γe和電子能量通量ψe滿足如下邊界條件:

式中n為向外單位向量;re為反射系數(shù);νe,th為電子熱速度;γk為二次電子發(fā)射系數(shù);Γk為第k種粒子的粒子通量;Γt為熱發(fā)射通量;?k為第k種粒子的熱離子能量;?為平均熱離子能量.

使用Comsol 5.0軟件進(jìn)行網(wǎng)格剖分和數(shù)值運(yùn)算,在求解區(qū)域內(nèi)使用軸對(duì)稱結(jié)構(gòu)和不均勻三角形網(wǎng)格,剖分結(jié)果如圖2所示,其中生成的網(wǎng)格數(shù)量約為2.3×105,總自由度個(gè)數(shù)約為3.7×106.此外,初始電子密度設(shè)為1.0×1016m?3,初始正離子密度總和設(shè)為1.0×1016m?3,中性粒子密度的初始值設(shè)為1.0×1011m?3,電子溫度的初始值設(shè)為3 eV.需要指出的是,對(duì)于大氣壓針-板放電等離子體,上述帶電粒子密度和電子溫度的初始值設(shè)置很高.

圖2 求解區(qū)域內(nèi)使用軸對(duì)稱結(jié)構(gòu)和不均勻三角形網(wǎng)格的剖分結(jié)果Fig.2. Subdivision results in calculation domain using axial symmetry structure and asymmetry triangle mesh.

為了驗(yàn)證建立的二維流體模型的正確性,使用Stark展寬法估算大氣壓甲烷針-板放電等離子體中的電子密度[30].需要指出的是,對(duì)于大氣壓針-板放電,Stark展寬法估算等離子體中的電子密度存在一定誤差.圖3為在二維流體模型中使用的放電條件下,開展實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的針電極下方區(qū)域的Hα譜線,測(cè)量時(shí)光纖垂直于放電通道放置,與放電等離子體反應(yīng)器外邊沿的距離為2 cm,將圖中半高全寬區(qū)域的Stark展寬代入可得相應(yīng)位置的電子密度數(shù)量級(jí)為1021m?3.

圖3 Hα譜線Fig.3.Hαline.

圖4 給出了外施電源的作用時(shí)間為6 ns時(shí)刻電子密度的空間分布的數(shù)值模擬結(jié)果,表明大氣壓甲烷針-板放電等離子體具有接近“等離子體子彈”的空間分布特性.從圖中可以看出,在針電極尖端的下方區(qū)域內(nèi),電子密度最大值超過1.0×1020m?3,表明數(shù)值模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)診斷數(shù)據(jù)基本符合,因此本文呈現(xiàn)的大氣壓甲烷針-板放電等離子體中電場(chǎng)強(qiáng)度、電子溫度和粒子密度的空間與軸向分布以及反應(yīng)路徑貢獻(xiàn)均為6 ns時(shí)刻的數(shù)值模擬結(jié)果.

圖4 電子密度的空間分布Fig.4.Spatial distribution of electron densities.

3 數(shù)值模擬結(jié)果與討論

圖5 (a)電場(chǎng)強(qiáng)度和(b)電子溫度的空間分布Fig.5.Spatial distributions of(a)electric intensity and(b)electron temperature.

圖5 為大氣壓甲烷針-板放電等離子體中的電場(chǎng)強(qiáng)度和電子溫度的空間分布,圖5(a)中的箭頭表示電場(chǎng)強(qiáng)度矢量的方向.如圖所示,在半球形針電極頭部的外側(cè)邊緣(與針電極外側(cè)的距離小于0.1 mm)區(qū)域,電場(chǎng)強(qiáng)度和電子溫度均達(dá)到最大值,分別高于5×106V/m和4.5 eV.已有研究指出,大氣壓甲烷DBD等離子體中電子密度和電子溫度最大值分別約為5.5×1019m?3和3 eV[13],與之相比,大氣壓甲烷針-板放電等離子體有更高的電子密度和電子溫度最大值.此外,在由針電極尖端指向板電極中心位置的軸向方向,電場(chǎng)強(qiáng)度和電子溫度的變化趨勢(shì)均為在與針電極尖端的距離約為0.1—0.6 mm的區(qū)域內(nèi)先減小后增大、在與針電極尖端的距離大于0.6 mm的區(qū)域內(nèi)再逐漸減小.上述電場(chǎng)強(qiáng)度和電子溫度的數(shù)值模擬結(jié)果表明,在負(fù)直流高壓電源的激勵(lì)和空間電荷的作用下,大氣壓甲烷針-板放電的等離子體鞘層不明顯,在靠近陰極的區(qū)域內(nèi)能夠形成陰極暗區(qū)和負(fù)輝區(qū),在遠(yuǎn)離陰極的區(qū)域內(nèi)則主要由正柱區(qū)構(gòu)成[31].

圖6 帶電粒子密度的空間分布Fig.6.Spatial distributions of charged particle densities,including(a)

圖7 帶電粒子密度的軸向分布Fig.7.Axial distributions of charged particle densities,including

圖8和圖9分別為數(shù)值模擬結(jié)果中密度較高的6種中性粒子(CH,CH2,CH3,C2H4,C2H5和H)密度的空間分布和軸向分布.從圖中可以看出,甲基CH3和氫原子H是大氣壓甲烷針-板放電等離子體中粒子密度最高的兩種中性粒子,其粒子密度最大值達(dá)到1020m?3數(shù)量級(jí).并且,CH3和H的粒子密度空間分布和軸向分布幾乎相同.與甲烷-二氧化碳混合氣體DBD等離子體的數(shù)值模擬結(jié)果相比,甲烷針-板放電等離子體中的CH3密度更高,與H密度較為接近[3].亞甲基CH2、乙烯C2H4和乙基C2H5是另外3種粒子密度較高的中性粒子,其粒子密度分布在靠近陰極的區(qū)域內(nèi)明顯不同,最大值分別處于1019,1018和1017m?3數(shù)量級(jí),而在正柱區(qū)內(nèi)則呈現(xiàn)均勻且相像的分布規(guī)律,粒子密度分別約為5.6×1015,7.2×1015和3.7×1015m?3.在與針電極尖端的距離約為0.1 mm處,次甲基CH具有與C2H5接近的粒子密度最大值(約為2.1×1017m?3),但在正柱區(qū)內(nèi)CH的粒子密度降低至1012m?3數(shù)量級(jí).此外,CH粒子的軸向分布與其他中性粒子有顯著區(qū)別,而與帶電粒子更為相似,是本文模擬結(jié)果中僅有的在與針電極尖端距離約為0.1—0.6 mm的區(qū)域內(nèi)粒子密度先減小后增大的中性粒子.

圖8 中性粒子(a)CH,(b)CH2,(c)CH3,(d)C2H4,(e)C2H5和(f)H密度的空間分布Fig.8.Spatial distributions of neutral particle densities,including(a)CH,(b)CH2,(c)CH3,(d)C2H4,(e)C2H5and(f)H.

圖9 中性粒子CH,CH2,CH3,C2H4,C2H5和H密度的軸向分布Fig.9.Axial distributions of neutral particle densities,including CH,CH2,CH3,C2H4,C2H5and H.

圖10 為大氣壓甲烷針-板放電等離子體中帶電粒子的反應(yīng)路徑,其中實(shí)線表示生成箭頭所指向的帶電粒子的惟一反應(yīng)或主要反應(yīng),虛線表示生成箭頭所指向的帶電粒子的次要反應(yīng),紅色和黑色的線段分別表示是否有工作氣體甲烷參與的反應(yīng),線段起點(diǎn)和線段中注明的粒子表示參與反應(yīng)的粒子,線段終點(diǎn)的粒子表示該反應(yīng)生成的粒子,線段中注明的百分比表示該反應(yīng)產(chǎn)額占生成該粒子的所有反應(yīng)總產(chǎn)額的百分比,括號(hào)內(nèi)的序號(hào)為該反應(yīng)在表1中的反應(yīng)序號(hào).如圖10所示,電子與基態(tài)甲烷分子CH4間的電子碰撞電離反應(yīng)R5和R4是生成的主要路徑.分別與CH4發(fā)生分子碰撞解離反應(yīng)R18和R17生成大部分的電子與氫氣分子H2間的電子碰撞電離反應(yīng)R10生成發(fā)生分子碰撞解離反應(yīng)R20生成分別與CH4和C2H4分子發(fā)生反應(yīng)R21和R23生成少量的與乙烷分子C2H6間的反應(yīng)R19也生成少量的由于電子碰撞電離反應(yīng)R5和R4是生成的主導(dǎo)反應(yīng),而電場(chǎng)強(qiáng)度和電子溫度為在與針電極尖端距離約為0.1—0.6 mm的區(qū)域內(nèi)先減小后增大,因此和的粒子密度在該區(qū)域內(nèi)也呈現(xiàn)先減小后增大的變化規(guī)律.

圖10 帶電粒子的反應(yīng)路徑Fig.10.Reaction pathway of charged particles.

圖11 碳?xì)浠衔锓肿拥姆磻?yīng)路徑Fig.11.Reaction pathway of hydrocarbon molecules.

生成碳?xì)浠衔锓肿拥姆磻?yīng)路徑如圖11所示,其中藍(lán)色和黑色的線段分別表示是否有電子參與的反應(yīng),其他的設(shè)置與圖10相同.圖11表明,電子與基態(tài)CH4分子間的電子碰撞分解反應(yīng)R6,R7和R8分別是生成甲基分子CH3、亞甲基分子CH2和次甲基分子CH的主要路徑.CH2與CH4分子間的反應(yīng)R30也生成CH3,該反應(yīng)產(chǎn)額占CH3分子總產(chǎn)額的12.68%.CH與CH4分子發(fā)生反應(yīng)R29生成乙基分子C2H5.CH3分別與CH3和C2H5分子發(fā)生反應(yīng)R24和R27生成乙烷分子C2H6和丙烷分子C3H8.盡管有多條反應(yīng)路徑可以產(chǎn)生乙烯分子C2H4,但CH2與CH4分子間的反應(yīng)R31是生成C2H4的主導(dǎo)反應(yīng).電子與C2H4分子間發(fā)生的電子碰撞分解反應(yīng)R14是生成乙炔分子C2H2的關(guān)鍵路徑.

產(chǎn)生氫原子H的反應(yīng)路徑有R5,R6,R8,R9,R12,R20,R32和R33,其中電子與CH4間的電子碰撞分解反應(yīng)R6的反應(yīng)產(chǎn)額比其他反應(yīng)的總產(chǎn)額高105數(shù)量級(jí),是生成H的主導(dǎo)反應(yīng).反應(yīng)R7,R11,R14,R18,R19,R21,R22,R23,R28,R31,R34和R35產(chǎn)生氫分子H2,其中電子與CH4間的電子碰撞分解反應(yīng)R7和CH2與CH4發(fā)生的反應(yīng)R31的產(chǎn)額各占H2總產(chǎn)額的52.15%和47.85%,是生成H2的主要路徑.

4 結(jié) 論

對(duì)由負(fù)直流高壓電源驅(qū)動(dòng)的大氣壓甲烷針-板放電等離子體建立二維流體模型并進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,數(shù)值模擬研究其中的粒子密度和反應(yīng)路徑.模擬結(jié)果表明,大氣壓甲烷針-板放電能夠形成陰極暗區(qū)、負(fù)輝區(qū)和正柱區(qū).粒子密度的最大值都超過1018m?3數(shù)量級(jí).和密度在沿軸向達(dá)到最大值后逐漸減小.和的粒子密度軸向演化與電場(chǎng)強(qiáng)度和電子溫度的軸向演化接近.的粒子密度最大值出現(xiàn)在針電極尖端下方約0.1 mm處,在其他區(qū)域內(nèi)的粒子密度分布較為均勻.CH3和H的粒子密度最大值達(dá)到1020m?3數(shù)量級(jí),且空間分布和軸向分布幾乎相同.CH2,C2H4和C2H5的粒子密度分布在靠近陰極的區(qū)域內(nèi)明顯不同而在正柱區(qū)內(nèi)較為相像.CH的粒子密度最大值與C2H5接近,但在正柱區(qū)內(nèi)粒子密度降低至1012m?3數(shù)量級(jí).電子與CH4間的電子碰撞電離是生成和的主要路徑.分別與CH4發(fā)生分子碰撞解離生成電子與H2間的電子碰撞電離生成發(fā)生分子碰撞解離生成電子與CH4間的電子碰撞分解是生成CH3,CH2,CH和H的主導(dǎo)反應(yīng).CH與CH4反應(yīng)生成C2H5.CH3與CH3和C2H5反應(yīng)分別生成C2H6和C3H8.CH2與CH4和電子與C2H4發(fā)生的反應(yīng)分別是生成乙烯C2H4和乙炔C2H2的關(guān)鍵路徑.電子與CH4間的電子碰撞分解反應(yīng)和CH2與CH4發(fā)生的反應(yīng)的產(chǎn)額各占H2總產(chǎn)額的52.15%和47.85%,是生成H2的主要路徑.

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