李聰聰，劉建廣，孫韶華，宋武昌，賈瑞寶

( 1.山東建筑大學(xué)市政與環(huán)境工程學(xué)院，山東濟(jì)南 250101 ；2.山東省城市供排水水質(zhì)監(jiān)測(cè)中心，山東濟(jì)南 250021)

飲用水的安全與衛(wèi)生直接關(guān)系到人類身體健康。地表徑流作用，各種生活、工業(yè)、農(nóng)業(yè)污染物進(jìn)入到水源水，對(duì)飲用水的安全及可用性構(gòu)成極大的威脅[1]。飲用水常規(guī)處理工藝包括混凝、沉淀、過濾和消毒，然而這些常規(guī)處理工藝對(duì)水中有機(jī)污染物去除效果并不理想[2]。為了提高飲用水中有機(jī)物的去除效率，在水處理過程中需要增加混凝劑投加量，但混凝劑對(duì)于水中親水性有機(jī)物的去除效果不佳[3]。因此，通過強(qiáng)化常規(guī)處理工藝去除水中有機(jī)物是遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠的，需進(jìn)行深度處理。生物活性炭技術(shù)已經(jīng)成為去除水中有機(jī)物化合物普遍的方法[4]，其可以克服常規(guī)水處理工藝的一些局限性，通過生物降解作用有效地去除水中腐殖質(zhì)、藻類毒素、微生物分泌物、溶解的動(dòng)植物廢棄物等天然有機(jī)物以及一些農(nóng)藥、商業(yè)用途合成物、工業(yè)廢棄物等人工合成的有機(jī)物等[5-6]。目前，生物活性炭技術(shù)被廣泛地應(yīng)用于飲用水的深度處理，成為保障飲用水安全性的有效手段。

1 飲用水源污染現(xiàn)狀

目前，全國1/3的水功能區(qū)污染物的入河量已超過其納污能力的3～4倍，最高的達(dá)13倍，水質(zhì)情況總體不樂觀。圖1是2016年底中國環(huán)境監(jiān)測(cè)總站對(duì)長江、黃河、珠江等十大流域片監(jiān)測(cè)斷面水質(zhì)的分析。

圖1 十大流域水質(zhì)類別比例Fig.1 Categories of Water Environment Quality of Ten Major River Watersheds

水系較為豐富的長江、松花江、珠江以及西北諸河、西南諸河超標(biāo)率相對(duì)較低，水質(zhì)良好，污染較嚴(yán)重的水系為水資源量相對(duì)短缺的黃河、淮河、海河、遼河流域片。在100個(gè)國控重點(diǎn)湖泊(水庫)中，約有21%的湖泊、水庫水質(zhì)為Ⅳ類以下，其中太湖、滇池、巢湖水質(zhì)污染為重度污染。黃河存在有機(jī)污染物26種,含量相對(duì)較高的有機(jī)污染物是烷烴類、酸類和酯類化合物，芳香化結(jié)構(gòu)以小分子有機(jī)物為主[7-8]。海河水體中不僅存在一些常規(guī)有機(jī)污染物，另檢測(cè)出揮發(fā)性有機(jī)物共39種，其中存在難降解的持久性有機(jī)污染物壬基酚(NP)和辛基酚(OP)，這兩種有機(jī)物在自然環(huán)境中滯留時(shí)間長,毒性強(qiáng)且難被處理,并能夠干擾內(nèi)分泌系統(tǒng)[9]。太湖水源水中溶解性有機(jī)物分子量低于3 K的約占60%，原水中小分子有機(jī)物占的比例較高，其中有毒有害有機(jī)污染物多為環(huán)芳烴(PAHs)、有機(jī)氯農(nóng)藥(OCPs)、多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)和有機(jī)磷酸酯(OPEs)[10]。而根據(jù)滇池水質(zhì)狀況監(jiān)測(cè)，滇池中有29 種有機(jī)物污染物，其中有5種有害物質(zhì)，包括1,1,2,2-四氯乙烷、苯二甲酯、二甲酯、五氯酚、鄰苯二甲酯[11]。針對(duì)這些污染嚴(yán)重河流、湖泊存在的有機(jī)污染物成分復(fù)雜持久且難以降解的問題，在飲用水處理中需要通過深度處理才可以有效地去除。

2 生物活性炭技術(shù)

活性炭作為一種高度多孔的吸附劑廣泛地應(yīng)用于去除飲用水中的臭味、有機(jī)化合物等微污染物[12]。生物活性炭技術(shù)是以活性炭為載體，在適宜的生長條件下，微生物生長形成活躍的生物膜附著在活性炭表面，由此產(chǎn)生生物活性炭(BAC)[13]。其不僅能發(fā)揮活性炭的物理吸附作用，還能充分利用表面生物膜的生物降解作用去除有機(jī)物。

2.1 生物膜

為了適應(yīng)周邊生存環(huán)境，活性炭表面微生物在生長的過程中形成了生物膜。生物膜是生物活性炭發(fā)揮生物降解作用的關(guān)鍵因素，是由微生物細(xì)胞和胞外聚合物(EPS)組成的，并且依附在活性炭表面。水中細(xì)菌在活性炭表面附著之后，產(chǎn)生胞外聚合物，促使細(xì)菌細(xì)胞聚集，形成生物膜。生物膜中的蛋白質(zhì)和碳水化合物會(huì)隨其年齡的增長發(fā)生相應(yīng)的改變。在生物膜生長初期，由于還未產(chǎn)生裂解酶，生物膜中蛋白質(zhì)和多糖類物質(zhì)增加，隨著生物膜年齡的增長，產(chǎn)生裂解酶，使得生物膜中蛋白質(zhì)和多糖類物質(zhì)減少。Li等[14]試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，胞外聚合物可以有效地阻止殺菌劑、有毒有害物質(zhì)侵入擴(kuò)散到活性炭的孔隙中，是生物活性炭的保護(hù)屏障。

生物膜表面細(xì)菌多數(shù)為異養(yǎng)菌，這些異養(yǎng)菌主要利用溶解性有機(jī)化合物作為營養(yǎng)源。因此，活性炭表面生物膜生長取決于水中營養(yǎng)物質(zhì)、溫度、溶解氧和pH。當(dāng)水中營養(yǎng)物質(zhì)濃度較低時(shí)，需要向水中補(bǔ)充氮磷等營養(yǎng)物質(zhì)，促進(jìn)生物膜生長，加強(qiáng)生物活性炭系統(tǒng)微生物群落作用，提高生物反應(yīng)器性能。Chu等[15]發(fā)現(xiàn)，水中銨鹽濃度低于0.1 mg N/L對(duì)生物膜形成沒有效果；當(dāng)銨鹽濃度在0.5 mg N/L時(shí)，對(duì)生物膜形成有顯著影響。Scholz 等[16]認(rèn)為，水中磷濃度達(dá)到0.07 mg/L時(shí)，可以增加生物活性炭對(duì)水中COD去除效果，且能增加生物活性炭表面生物膜活性；當(dāng)溫度較低時(shí)，生物膜的新陳代謝減慢，導(dǎo)致生物膜中微生物對(duì)營養(yǎng)的利用率降低，抑制了生物膜的生物降解作用。Moll等[17]試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)溫度在5 ℃以下時(shí)，生物膜對(duì)有機(jī)物生物降解作用明顯降低；活性炭吸附水中的氧氣，為表面好氧微生物生長提供足夠的溶解氧。Scholz等[18]提出，水中溶解氧和pH同時(shí)影響生物膜表面細(xì)菌增長率，在生物活性炭濾池，高溶解氧(大于8 mg/L)和低pH值(5.5～6.5)促進(jìn)纖毛蟲和輪蟲的生長，使得生物膜細(xì)菌水平升高，對(duì)水中DOC去除效果明顯。若溶解氧和pH水平控制不好，絲狀菌生長會(huì)導(dǎo)致BAC濾料堵塞。因此，控制溶解氧和pH水平十分重要。

2.2 生物活性炭降解有機(jī)物機(jī)理

生物活性炭相當(dāng)于一個(gè)生物吸附器，Badriyha等[19]建立數(shù)學(xué)模型，把有機(jī)物降解分為四個(gè)過程：吸附、生物降解、傳質(zhì)和擴(kuò)散。生物活性炭作為微生物附著的良好介質(zhì)，在流水剪力作用下，其發(fā)達(dá)的孔隙為微生物的附著和微生物降解有機(jī)物提供了保護(hù)環(huán)境。Wingender等[20]認(rèn)為，水中細(xì)菌分泌的酶容易擴(kuò)散到活性炭的微孔中，且可與活性炭吸附的有機(jī)物發(fā)生反應(yīng)，促進(jìn)活性炭的生物降解作用。圖2為生物活性炭去除有機(jī)物的過程。

圖2 生物活性炭去除有機(jī)物過程Fig.2 Process of Organic Matter Removal by BAC

水中的有機(jī)物一部分被生物活性炭吸附或生物降解得到去除，一部分未被去除,隨水體流出炭池，表現(xiàn)為出水有機(jī)物。生物降解作用是隨著吸附作用，與有機(jī)化合物擴(kuò)散到微孔之后進(jìn)行的[21]，這一過程中可以降解不易被生物降解的化合物。首先，活性炭吸附有機(jī)分子到活性炭表面和微孔上，有機(jī)分子進(jìn)入到生物膜基質(zhì)中，在基質(zhì)中部分可生物降解的有機(jī)物被微生物降解，而不可生物降解的有機(jī)物通過膜表面上的微生物擴(kuò)散到活性炭的微孔中，被吸附到活性炭的內(nèi)表面，在此過程中，胞外微生物和微孔共同作用，將不可生物降解有機(jī)物改性,形成可生物降解有機(jī)物。此外活性炭表面氧的消耗會(huì)引起催化反應(yīng)，使不可生物降解有機(jī)物轉(zhuǎn)化為可生物降解有機(jī)物；當(dāng)活性炭外表面和微孔吸附的有機(jī)物被細(xì)菌降解時(shí)，外表面有機(jī)物濃度下降，導(dǎo)致活性炭外表面與活性炭內(nèi)表面產(chǎn)生逆濃度差，部分改性的有機(jī)物發(fā)生脫附作用，由活性炭內(nèi)表面擴(kuò)散到生物膜和活性炭的外表面，解吸的有機(jī)物量等于活性炭表面和生物膜中降解的有機(jī)物量。

有機(jī)物富集為活性炭表面微生物的生長提供了有利的環(huán)境，有效地促進(jìn)了生物膜的生長。生物膜厚度取決于基質(zhì)濃度和生物膜表面的剪切力，高濃度基質(zhì)和低剪切力可以產(chǎn)生較厚的生物膜[22]。Liang等[23]建立了活性炭濾池對(duì)有機(jī)物降解的模型，認(rèn)為生物膜生長厚度一定程度會(huì)阻礙活性炭表面物質(zhì)的傳質(zhì)過程，且會(huì)限制活性炭表面的吸附作用。他們認(rèn)為通過提高生物膜擴(kuò)散系數(shù)可以提高生物膜的邊界動(dòng)力，從而促進(jìn)溶液中有機(jī)物傳遞到生物膜上，生物膜的生物降解能力得到促進(jìn)。生物膜的擴(kuò)散系數(shù)還可以改變生物膜內(nèi)的物質(zhì)濃度分布和吸附邊界濃度，且可以控制吸附和生物降解的量級(jí)，因此，增加生物膜上的擴(kuò)散系數(shù)可以同時(shí)提高生物活性炭的吸附和生物降解效率。

3 生物活性炭工藝應(yīng)用研究現(xiàn)狀

3.1 BAC工藝

單獨(dú)的BAC工藝對(duì)進(jìn)水水質(zhì)的要求很高，進(jìn)水懸浮物含量、COD 不能太高，否則會(huì)引起活性炭表面微生物過度繁殖，影響出水水質(zhì)，因而單獨(dú)的BAC工藝適合處理水質(zhì)較好的原水。

Silvana等[24]利用中試活性炭濾池過濾原水，在生物膜形成生長的前6個(gè)月內(nèi)進(jìn)行中試試驗(yàn)，取不同高度的活性炭進(jìn)行生物量和ATP的分析測(cè)定。運(yùn)行過程中的前90 d，活性炭表面的生物膜迅速積累，在達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)下，生物量的濃度為0.8×10-6～1.83×10-6g ATP/(g GAC)，并且水中DOC的去除率達(dá)到22%，其中3%的DOC被生物膜同化。Gibert等[25]進(jìn)行活性炭池中試試驗(yàn)，測(cè)定不同時(shí)期活性炭池的活性炭和處理水。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在吸附和生物降解作用下，DOC的去除率達(dá)到33%，活性炭表面生物量由2×10-5cell/μm2增加到1.2×10-2cell/μm2，但活性炭比表面積由886 m2/g降低到602 m2/g。

3.2 強(qiáng)化BAC工藝

強(qiáng)化BAC工藝多為生物強(qiáng)化，即在生物活性炭表面接種細(xì)菌或者在生物活性炭池前增加生物反應(yīng)器，建立有效降解有機(jī)物的生物活性炭池系統(tǒng)，從而加強(qiáng)對(duì)有機(jī)物的去除效果。

Zhang等[28]在活性炭上接種5種假單胞菌屬細(xì)菌，以此強(qiáng)化生物活性炭濾池生物降解能力，觀察運(yùn)行中細(xì)菌的穩(wěn)定性和有機(jī)物的去除效果。運(yùn)行初期活性炭池生物活性為202.97 ng ATP/(g GAC)，水中TOC和氨氮的去除率分別為63.98%、30.68%。運(yùn)行120 d后，炭池生物活性為1 436.8 ng ATP/(g GAC)，接種細(xì)菌生長基本成熟穩(wěn)定，TOC和氨氮的去除率分別為81.47%和51.97%。Fu等[29]將砂/無煙煤生物濾池與生物活性炭反應(yīng)器串聯(lián)形成兩級(jí)生物反應(yīng)器，研究其對(duì)水中有機(jī)物的去除效果。試驗(yàn)結(jié)果表明，兩級(jí)生物反應(yīng)器出水濁度小于0.1 NTU，DOC、UV254、SUVA254去除率分別為24%、57%、44%。因此，強(qiáng)化生物活性炭濾池是一種保持濾池性能的有效方法。

3.3 O3-BAC組合工藝

O3-BAC組合工藝是在生物活性炭濾池之前投加臭氧，在臭氧接觸反應(yīng)池中臭氧使水中有機(jī)污染物氧化降解，大分子有機(jī)物被分解為小分子有機(jī)物，這些小分子有機(jī)物被生物活性炭吸附降解，從而有效地去除了水中的有機(jī)污染物。

陳麗珠等[30]認(rèn)為O3-BAC組合工藝是去除有機(jī)物和消毒副產(chǎn)物的有效工藝，對(duì)UV254、CODMn、TOC、THMs去除率分別達(dá)58.8%、43.2%、24.0%、40.1%。陳義春等[31]對(duì)O3-BAC工藝有機(jī)物去除效果進(jìn)行研究分析，試驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)活性炭表面形成穩(wěn)定的生物膜時(shí)，UV254、CODMn、BDOC的去除率分別為90%、70%、85%，在生物活性炭池運(yùn)行初期，炭濾池中的生物量為36.05 nmol P/g，相對(duì)較低，這是由于O3的投加量會(huì)抑制生物膜的形成，因此，炭池運(yùn)行初期應(yīng)減少O3的投加量。Liao等[32]構(gòu)建O3與下向流生物活性炭濾池組合系統(tǒng)。運(yùn)行中發(fā)現(xiàn)α-變形菌是活性炭池細(xì)菌群落中最大的菌落，其對(duì)DOC和AOC的去除起到重要作用。炭池穩(wěn)定運(yùn)行后DOC和AOC的去除率分別為31.2%、51.2%。試驗(yàn)結(jié)果表明強(qiáng)化BAC濾池能有效地去除水中有機(jī)物污染物。

張菊萍等[33]研究O3-BAC工藝處理苯酚污染的應(yīng)急效果，試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)O3投加量為0.6 mg/L、活性炭池的空床時(shí)間為15.3 min時(shí)，苯酚的去除率達(dá)到52.17%，且適當(dāng)?shù)靥岣哌M(jìn)水的pH可以取得較好的應(yīng)急效果。許亞群等[34]研究了O3/BAC工藝對(duì)微污染原水中苯酚的去除效果，試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)：pH 值為7.5時(shí)，苯酚去除率為90.8%，CODMn的去除率為85.8%；當(dāng)Mn2 +濃度為2 mg /L 時(shí)，苯酚的去除率為94.0%。由此可見，Mn2 +的存在可促進(jìn)O3/BAC工藝對(duì)苯酚的去除。

李探平等[35]探究O3-BAC深度處理工藝對(duì)突發(fā)苯乙烯污染原水的應(yīng)急處理能力，試驗(yàn)中O3投加濃度為4 mg/L，生物活性炭池空床接觸時(shí)間為16 min時(shí)對(duì)苯乙烯的去除效果最好，且BAC 柱要經(jīng)過反沖洗，才能恢復(fù)最佳的除苯乙烯能力。因此，要根據(jù)出水水質(zhì)情況及時(shí)進(jìn)行反沖洗，并適當(dāng)延長生物活性炭的空床接觸時(shí)間。

郭建寧等[36]利用O3/陶瓷膜-生物活性炭組合工藝處理微污染原水，結(jié)果表明，組合工藝可有效去除微污染原水中的有機(jī)物和氨氮，對(duì)氨氮去除率約為90%，CODMn的去除率為84%，其中O3曝氣改善了水中溶解氧濃度，增強(qiáng)后續(xù)BAC 工藝去除效果，BAC工藝在污染物的去除中發(fā)揮了重要作用。范小江等[37]對(duì)O3/陶瓷膜和生物活性炭組合工藝進(jìn)行了中試研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，組合工藝對(duì)UV254和DOC 的總?cè)コ史謩e為83% 和73%，對(duì)THMs、HAAs和CH前體物的總?cè)コ史謩e為77%、76%和83%。因此，集成工藝大幅度地減少了水中消毒副產(chǎn)物前體物的含量。

3.4 UV/H2O2-BAC組合工藝

UV/H2O2-BAC組合工藝?yán)肬V與H2O2的協(xié)同作用，產(chǎn)生極高氧化性的·OH與有機(jī)物作用，將不易被活性炭吸附降解的有機(jī)物分解為容易被活性炭吸附降解的有機(jī)物，使整個(gè)UV/H2O2-BAC系統(tǒng)的有機(jī)物去除率得以提高。

左金龍等[38]進(jìn)行了UV/H2O2與活性炭組合工藝用于飲用水深度處理的試驗(yàn)研究，當(dāng)H2O2投加量為3.0 mg/L、UV/H2O2反應(yīng)器停留時(shí)間為20 min時(shí)，系統(tǒng)的COD和UV254去除率為44.6%和72.8%。 Buchanan等研究了采用真空紫外線(VUV)前處理?xiàng)l件下BAC 濾柱對(duì)天然有機(jī)物的去除效果。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，VUV-BAC 工藝對(duì)水中三鹵甲烷前體物的去除率是60%～70%，對(duì)鹵乙酸前體物的去除率是74%。Pradhan等[39]通過試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)VUV/H2O2-BAC工藝對(duì)天然水體DOC去除率為54%，對(duì)THMs和HAA生成勢(shì)分別降低了60%～70%、74%。Ramn等[40]研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)UV劑量大于1 000 mJ/cm2、H2O2初始濃度大于23 mg/L時(shí)，處理水經(jīng)生物活性炭濾柱，DPBs、UV254、DOC去除率分別為43%、59%、52%。夏萍等[41]發(fā)現(xiàn)UV/H2O2-BAC 工藝對(duì)GSM去除率高達(dá)95 %以上，對(duì)MIB 和阿特拉津的去除效果比較接近，在70 %以上。濾后水的THMs生成總量為58.8μg/L，UV/H2O2-BAC工藝出水的THMs生成總量為21.52 μg/L?？梢?，UV/H2O2不僅能有效地去除水中臭味物質(zhì)，還可以去除消毒副產(chǎn)物前體物，減少消毒副產(chǎn)物的生成。

3.5 BAC-UF組合工藝

夏莉等[42]以混凝沉淀為前處理工藝，出水分別經(jīng)過超濾、砂濾，超濾、升流式曝氣生物活性炭，超濾，比較三種工藝的凈水效果，試驗(yàn)結(jié)果顯示，升流式曝氣生物活性炭與超濾組合工藝明顯優(yōu)于其他兩種工藝的處理效果，出水CODMn為0.397～0.097 mg/L，平均去除率為57%，出水UV254平均值為0.005，平均去除率為77.3%。郭建寧等[43]以BAC/UF為核心的短流程工藝替代砂濾池等傳統(tǒng)的處理工藝，研究了其深度處理效果，出水濁度小于0.1 NTU，出水顆粒數(shù)大于2 μm均值為46 個(gè)/mL，出水CODMn平均為0.81 mg/L，與改造之前比降低了15%。BAC/UF 工藝替代傳統(tǒng)砂濾明顯改善了飲用水水質(zhì)。

4 結(jié)論與展望

生物活性炭通過生物降解作用降解多數(shù)難以分解的有機(jī)物，單獨(dú)采用生物活性炭工藝對(duì)有機(jī)物的去除效果并不理想，在實(shí)際應(yīng)用中通常與其他工藝組合，處理效果具有常規(guī)處理技術(shù)所不具備的深度處理作用。目前水廠工藝升級(jí)改造多數(shù)采用O3-BAC組合工藝，在飲用水深度凈化處理工藝中發(fā)展很快，具有廣泛的應(yīng)用前景。但O3-BAC組合工藝O3的投加量會(huì)影響生物活性炭初期生物膜的形成，需要控制合適的O3濃度。UV/H2O2-BAC組合工藝是一種新的水處理工藝，近年來該技術(shù)在國內(nèi)外飲用水深度凈化處理中應(yīng)用尚且不廣泛。UV/H2O2-BAC處理飲用水中有機(jī)微污染物，需要較高的H2O2投加量及較長的停留時(shí)間，運(yùn)行成本較高，并且出水殘余大量的H2O2，對(duì)后續(xù)活性炭表面微生物產(chǎn)生一定的影響。目前，該工藝多用于去除水中的GSM、MIB等臭味物質(zhì)，且具有良好的去除效果。BAC/UF組合工藝生物活性炭可以充分地發(fā)揮吸附和微生物降解作用，對(duì)飲用水中有機(jī)物去除效果最好，膜工藝可以有效地降低水中顆粒數(shù)的數(shù)量，解決微生物泄漏危險(xiǎn)，提高飲用水微生物的安全性，但是投資和運(yùn)行成本較高，經(jīng)濟(jì)性不好。

目前，以生物活性炭為基礎(chǔ)的各種組合工藝已經(jīng)廣泛地應(yīng)用于去除飲用水中有機(jī)物污染物，但這種水處理技術(shù)仍然存在一些問題。一是生物活性炭表面生物膜受各種條件影響，如營養(yǎng)物質(zhì)、溫度、pH、溶解氧等，限制了生物活性炭的處理效果；二是生物活性炭濾池中滋生了大量細(xì)菌，可能發(fā)生微生物泄漏，致使出水微生物含量過高，對(duì)飲用水的微生物安全性構(gòu)成潛在威脅；三是活性炭池中微生物的生長會(huì)使濾料的堵塞，致使炭池內(nèi)的水頭損失升高，反沖洗頻率增加，從而降低處理效率，提高該工藝的運(yùn)行成本，增加運(yùn)行與管理難度。

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