石 峰，王 昊

（河南理工大學(xué) 物理與電子信息學(xué)院，河南 焦作 454000）

0 引言

在自然狀態(tài)下，氣體通常處于絕緣狀態(tài)，但是在外加電場(chǎng)時(shí)，氣體分子就被電離成電子和離子，因此，氣體放電是產(chǎn)生低溫等離子體的主要方式[1]。氣體放電等離子體可分為自然等離子體和實(shí)驗(yàn)室等離子體，如大氣中的閃電現(xiàn)象就是一種特殊的氣體放電，為自然界中的一種常見(jiàn)的現(xiàn)象，人類很早之前就對(duì)其有所認(rèn)識(shí)。而人工狀態(tài)下的氣體放電早在1673年就由威廉在旋轉(zhuǎn)硫磺球上首次產(chǎn)生了電火花放電，1802年彼得羅夫發(fā)現(xiàn)了電弧放電[2]，然而由于人類的認(rèn)識(shí)有限，對(duì)氣體放電理論的研究進(jìn)展非常緩慢，直到19世紀(jì)末20世紀(jì)初，電磁場(chǎng)理論的完善，使得氣體放電的步伐加快。1903～1910年，湯森對(duì)氣體放電的擊穿過(guò)程進(jìn)行了理論研究，在理論上發(fā)現(xiàn)了直流擊穿的判據(jù)，1929年提出了等離子體的概念[3]，開(kāi)創(chuàng)了等離子體物理學(xué)的研究，氣體放電得到了快速、迅猛的發(fā)展。

等離子體特性與放電特性密切相關(guān)，而放電特性與激勵(lì)電源、放電模式及產(chǎn)生的條件有關(guān)，產(chǎn)生低溫等離子體的氣體放電形式多種多樣，根據(jù)所加的頻率主要有：輝光放電、榮容性耦合射頻放電、感性耦合射頻放電、微波放電、大氣壓輝光放電、螺旋波等離子體等[4]。

綜述了氣體放電理論與應(yīng)用技術(shù)的研究進(jìn)展，以期推動(dòng)氣體放電及其等離子體應(yīng)用技術(shù)的發(fā)展。將從機(jī)理、特性和應(yīng)用三個(gè)角度綜述氣體放電及其等離子體應(yīng)用的研究進(jìn)展。第一部分介紹各種類型的氣體放電的原理，并分析了國(guó)內(nèi)外研究成果，并對(duì)各種研究成果的優(yōu)缺點(diǎn)進(jìn)行了對(duì)比、分析、總結(jié)；第二部分介紹了氣體放電等離子體幾個(gè)重要的應(yīng)用方面。

1 氣體放電的類型及分類

獲取等離子體的方法有很多種，根據(jù)所加的頻率不同，可以分為直流放電、低頻放電、高頻放電、微波放電等多種類型，等離子體產(chǎn)生的具體方式如圖1所示。

圖1 等離子體產(chǎn)生的方式框圖Fig.1 Methods for producing plasma

1.1 直流輝光放電

1831～1835年，法拉第在研究低氣壓放電時(shí)發(fā)現(xiàn)輝光放電現(xiàn)象和法拉第暗區(qū)，1858年普呂克爾在研究輝光放電時(shí)發(fā)現(xiàn)了陰極射線，成為19世紀(jì)末粒子輻射和原子物理研究的先驅(qū)。圖2為直流輝光放電的結(jié)構(gòu)示意圖，從陰極開(kāi)始首先是阿斯頓暗區(qū)，電子從此區(qū)域獲得的能量不足以激發(fā)原子，因此出現(xiàn)一個(gè)很薄的暗區(qū)，經(jīng)過(guò)此暗區(qū)以后，電子獲得能量使原子激發(fā)，受激發(fā)的原子獲得輝光。緊接此區(qū)域的克羅地亞暗區(qū)，電子的能量大部分用于碰撞，而產(chǎn)生負(fù)輝區(qū)，在此之后為法拉第暗區(qū)和正柱區(qū)，正柱區(qū)又稱為等離子體區(qū)。

圖2 直流輝光放電特性圖Fig.2 Characteristics of a dc glow discharge

目前國(guó)內(nèi)主要有電子科技大學(xué)課題組基于粒子網(wǎng)格方法（PIC）和蒙特卡羅方法（MCC）開(kāi)展對(duì)輝光放電的數(shù)值模擬研究[5]，仿真模擬了直流輝光放電的電離過(guò)程，得到了放電過(guò)程中電子與離子的相空間分布、速度分布、能量分布及自洽場(chǎng)分布等隨時(shí)間演化的熱性，很好的解釋了直流輝光放電等離子體的電離特性。同時(shí)對(duì)氬氣的直流輝光放電的陰極鞘層區(qū)域進(jìn)行了研究[6]，提出了一種新的氬氣輝光放電陰極鞘層區(qū)域自洽模型，研究了不同氣體密度、不同極間電壓的條件下陰極鞘層區(qū)域的自洽電場(chǎng)，并研究了該區(qū)域內(nèi)離子的能量分布、電子能量分布和電子碰撞分散角分布等微觀特性。

大連理工大學(xué)采用漂移擴(kuò)散的流體模型研究了輝光放電的電離過(guò)程[7]，將電子和離子分別看做流體，采用有限體積法進(jìn)行求解，研究了一定的氣體壓力變化范圍內(nèi)，電子和離子的密度隨著壓力變化而變化的規(guī)律，并研究了各個(gè)放電區(qū)域內(nèi)的電子密度、離子密度、電場(chǎng)和電勢(shì)等隨壓力的變化規(guī)律，數(shù)值模擬結(jié)果對(duì)實(shí)驗(yàn)具有一定的指導(dǎo)意義。實(shí)驗(yàn)方面采用發(fā)射光譜法測(cè)量了氮?dú)庵绷鬏x光放電中的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度[8]，獲得實(shí)驗(yàn)條件下的N+2的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度，給出了轉(zhuǎn)動(dòng)溫度隨放電電壓的變化趨勢(shì)，結(jié)果很好的解釋了直流放電的帕邢定律。

國(guó)外有法國(guó)的LAPLACE實(shí)驗(yàn)室開(kāi)展了氣體輝光放電的數(shù)值模擬工作，建立了二維輝光放電的數(shù)值模型，并用PIC/MCC方法對(duì)其開(kāi)展了研究[9]，模擬結(jié)果認(rèn)為電極形狀對(duì)放電行為和性質(zhì)有很大的影響，一維模型不適合實(shí)際情況，所以提出了更符合實(shí)際的二維流體模型，計(jì)算了陰極鞘層區(qū)域的電子和離子動(dòng)力學(xué)過(guò)程。Passchier等[10]將平板電極簡(jiǎn)化為一維流體模型，并假設(shè)電子能量分布函數(shù)處于熱平衡狀態(tài)。Yong等[11]比較了兩種流體模型，在一維模型中假設(shè)電極半徑遠(yuǎn)大于電極之間的距離，在軸向上的動(dòng)量分布是均勻的。在二維模型中，主要討論了管式放電容器中，兩極板間軸向和徑向電場(chǎng)對(duì)流體力學(xué)的影響。Carman等[12]對(duì)氦氣輝光放電陰極鞘層區(qū)的電子運(yùn)動(dòng)用一維的動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行了模擬，認(rèn)為由于電子和電場(chǎng)之間的非平衡態(tài)狀態(tài)，導(dǎo)致在理論上很難處理電子在陰極鞘層中的運(yùn)動(dòng)。鞘層電子從電場(chǎng)獲得的能量和電子經(jīng)過(guò)非彈性碰撞損失的能量不相匹配。

目前雖然對(duì)氣體輝光放電進(jìn)行了數(shù)值模擬研究，但是在理論、計(jì)算機(jī)模擬方面還需要進(jìn)一步考慮的主要問(wèn)題有：（1）電子與離子的復(fù)合；（2）帶電粒子與邊界的相互作用，如二次電子發(fā)射模型等；（3）更復(fù)雜、更詳細(xì)的碰撞反應(yīng)式，但是到目前為止，有很多的碰撞截面還未知或者截面適用的能量范圍狹窄，計(jì)算機(jī)模擬也未實(shí)現(xiàn)對(duì)其反應(yīng)類型的全部模擬，因此需要考慮更詳細(xì)的碰撞反應(yīng)式。

1.2 容性耦合射頻放電

容性耦合等離子體（Capcitviely Coupled Plasma，CCP）源是工業(yè)應(yīng)用中最常使用的等離子體源之一。基本結(jié)構(gòu)是由一個(gè)真空腔室和置于真空腔室的一對(duì)平行的金屬極板組成，兩個(gè)極板之間的間隙大概為2～10 cm，如圖3所示。由于這種結(jié)構(gòu)很像電路中的電容器，因此將其稱為容性耦合等離子體源。腔室中添加一定量的工作氣體后，在電極上耦合一定的功率，即可實(shí)現(xiàn)容性耦合放電。對(duì)于刻蝕工藝，工作氣壓通常較低，一般維持在1.33～13.30 Pa；而對(duì)于薄膜沉積工藝，工作氣壓一般相對(duì)較高。

圖3 單頻CCP放電腔室示意圖Fig.3 Schematic diagram of single frequency CCP discharge chamber

國(guó)內(nèi)主要有蘇州大學(xué)自建的一套13.56 MHz基于圓筒型空心陰極射頻等離子體放電系統(tǒng)，對(duì)放電情況和晶硅表面的制絨情況進(jìn)行了研究分析[13]，利用微波共振探針對(duì)CCP在不同流量比條件下進(jìn)行了診斷并與郎繆爾探針的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比分析，驗(yàn)證了郎繆爾探針的診斷方法在實(shí)驗(yàn)測(cè)量范圍內(nèi)的可信度，但是此實(shí)驗(yàn)僅分析了外界為固定參數(shù)的情況，而沒(méi)有分析放電參數(shù)的改變對(duì)電負(fù)性等離子體的影響，以及改變放電極板的距離、探針在放電腔中的位置，腔體環(huán)境等參數(shù)改變后的電負(fù)性等離子體內(nèi)部參數(shù)和分布的變化情況。

大連理工大學(xué)開(kāi)展了一維流體蒙特卡羅混合模型對(duì)脈沖調(diào)制硅烷、氬氣混合氣體放電進(jìn)行了數(shù)值模擬[14]，其中電子能量分布通過(guò)蒙特卡羅模型得到。研究了脈沖調(diào)制占空比、脈沖頻率、氣壓及電壓對(duì)電子能量幾率分布、電子溫度，電子、離子及中性基團(tuán)密度的影響，通過(guò)研究脈沖周期不同時(shí)刻不同物理?xiàng)l件下的電子能量幾率分布變化趨勢(shì)，對(duì)電子溫度、等離子體密度變化趨勢(shì)的機(jī)理進(jìn)行了研究[15]。但是由于計(jì)算量的問(wèn)題，只進(jìn)行了一維的模擬，而二維模擬才能真正反應(yīng)實(shí)際情況，因此還需要考慮二維的數(shù)值模擬情況。

采用PIC/MCC模擬方法，結(jié)合外電路模型和實(shí)驗(yàn)診斷手段，分別研究了直流/射頻CCP源和電非對(duì)稱CCP源中，直流偏壓對(duì)等離子體特性的影響[16]。模擬了不同放電參數(shù)和幾何參數(shù)對(duì)等離子體狀態(tài)參數(shù)的影響，以及等離子體內(nèi)部物理機(jī)制的變化。同時(shí)，證明了轟擊到基片電極上的高能電子，主要來(lái)源于基片對(duì)面電極處，離子誘導(dǎo)發(fā)射的二次電子。但是僅對(duì)單一氣體進(jìn)行了數(shù)值模擬研究，而實(shí)際的工藝中多使用混合氣體進(jìn)行處理，因此以后的研究中需考察基于混合氣體的直流/射頻CCP源和電非對(duì)稱CCP源中的特性，同時(shí)應(yīng)該在以后的數(shù)值模擬中采用二維數(shù)值模型，來(lái)考察直流/射頻CCP源的特性，更符合實(shí)際情況，并研究直流電壓對(duì)等離子體徑向均勻性的影響。

1.3 電子回旋共振等離子體源

微波電子回旋共振等離子體（Electron Cyclo?tron Resonance，ECR）是利用電子回旋共振原理來(lái)維持等離子體放電，如圖4所示ECR裝置示意圖。

圖4 電子回旋共振放電源示意圖Fig.4 Schematic diagram of an electron cyclotron resonance discharge source

在真空室內(nèi)充入一定量的低氣壓工作氣體，在腔室頂部饋入微波，腔室四周固定電磁線圈或永磁體，以提供靜態(tài)外磁場(chǎng)。通過(guò)選取合適的外磁場(chǎng)分布，使得腔室內(nèi)某一區(qū)域內(nèi)的電子回旋共振頻率等于微波功率，電子的運(yùn)動(dòng)就會(huì)發(fā)生回旋共振，最終獲得高密度的等離子體。微波ECR等離子體源可以在較低的氣壓下獲得非常高的等離子體密度，并且可以通過(guò)調(diào)節(jié)微波的功率來(lái)改變電子密度、溫度等參數(shù)，因此相對(duì)CCP和ICP源有著明顯的優(yōu)勢(shì)。

電子科技大學(xué)采用PIC/MCC方法對(duì)電子回旋共振放電進(jìn)行了數(shù)值模擬[17]，模擬了微波在ECR放電系統(tǒng)中注入、傳播、被邊界吸收的全過(guò)程，采用PIC方法中的電磁模型描述了帶電粒子與微波自洽的相互作用，MCC方法描述粒子之間的碰撞過(guò)程及帶電粒子與邊界的相互作用，得到了大量的從放電初期至穩(wěn)態(tài)的關(guān)于帶電粒子與微波場(chǎng)的微觀信息，得到了放電過(guò)程中帶電粒子與微波隨時(shí)間、空間的演化過(guò)程，但是在粒子模擬過(guò)程中沒(méi)有考慮帶電粒子與邊界的相互作用過(guò)程，并且沒(méi)有考慮電子和離子的復(fù)合過(guò)程，此工作有待于在后續(xù)的研究中開(kāi)展。

大連理工大學(xué)課題組開(kāi)展了基于漂移擴(kuò)散模型的電子回旋共振放電過(guò)程的數(shù)值模擬工作[18]，分析了氣體壓力和微波功率對(duì)等離子體中各物理量隨時(shí)間演化和空間分布的影響，得到了穩(wěn)態(tài)時(shí)的電子密度及電子溫度的模擬結(jié)果，但是沒(méi)有研究低氣壓、中等氣壓、高氣壓下的物理參量是否還會(huì)線性變化，這是進(jìn)一步需要開(kāi)展的工作。

采用Monte Carlo方法模擬研究氬等離子體中電子能量分布[19]，結(jié)果表明電子能量為非麥克斯韋分布。用粒子云網(wǎng)格和PIC/MCC方法研究了離子-離子碰撞、電荷交換、彈性散射等對(duì)離子流的空間分布參數(shù)的影響，研究表明，ECR等離子體中吸收率極低的左旋極化波也能在等離子體中被有效吸收。

1.4 大氣壓輝光放電

在低溫等離子體發(fā)展的初期，低氣壓等離子體放電得到了廣泛而深入的研究。低氣壓具有比較低的擊穿電壓，容易實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定放電，還可以在較大尺度內(nèi)實(shí)現(xiàn)均勻放電且其活性粒子濃度較高。由于其不需要高真空條件以及昂貴繁瑣的真空系統(tǒng)，大氣壓放電開(kāi)始受到關(guān)注，大氣壓放電的示意圖如圖5所示。

北京交通大學(xué)課題組研制了大氣壓輝光放電等離子體生成裝置，對(duì)平板電極進(jìn)行了放電實(shí)驗(yàn)[20]，討論了放電間隙、不同介質(zhì)阻擋材料、電源頻率及單、雙介質(zhì)阻擋對(duì)放電特性的影響，成功地實(shí)現(xiàn)了放電間隙為2 mm的大氣壓下空氣環(huán)境的輝光放電以及放電間隙為3 mm的0.5個(gè)大氣壓空氣環(huán)境中的輝光放電。

圖5 大氣壓輝光放電的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.5 Schematic diagram of atmospheric pressure glow discharge

大連理工大學(xué)課題組建立了大氣壓放電的自洽流體力學(xué)模型，此模型定量給出了等離子體中的電子能量分布函數(shù)，研究了不同放電模式的特性及模式轉(zhuǎn)化的規(guī)律，重點(diǎn)探索了實(shí)現(xiàn)大氣壓均勻輝光放電的方式，脈沖調(diào)制的射頻放電具有很多優(yōu)點(diǎn)，在實(shí)驗(yàn)研究方面開(kāi)展的工作很多，但是數(shù)值模擬比較少，還需要開(kāi)展放電系統(tǒng)中電子溫度的變化、功率效率情況，以及不同外部參數(shù)對(duì)放電的影響。

同時(shí)采用一維和二維自洽的流體模型，通過(guò)耦合連續(xù)性方程和泊松方程[21]，分別對(duì)大氣壓脈沖射頻輝光放電和脈沖直流等離子體射流進(jìn)行數(shù)值模擬，但是由于計(jì)算機(jī)資源的限制，只模擬了一個(gè)脈沖周期的射流傳播，而沒(méi)有研究連續(xù)脈沖的模擬情況。同時(shí)僅開(kāi)展了這方面的理論研究，而沒(méi)有這方面的實(shí)驗(yàn)研究。

1.5 介質(zhì)阻擋放電（DBD）

空氣中通常采用平板電極和圓柱電極兩種結(jié)構(gòu)。圖6為大氣壓平行平板介質(zhì)阻擋放電的典型結(jié)構(gòu)。為實(shí)現(xiàn)大氣壓介質(zhì)阻擋放電，需在兩側(cè)金屬電極之間的氣隙空間至少插入一塊絕緣介質(zhì)（通常采用玻璃、石英、陶瓷等材料），且在兩側(cè)電極施加交流電壓源。當(dāng)外施電壓增加時(shí)，介質(zhì)阻擋放電的擊穿與其他放電類似，電子在外電場(chǎng)作用下加速并獲得能量，通過(guò)與周?chē)臃肿拥呐鲎舶l(fā)生能量轉(zhuǎn)移，致使原子分子激發(fā)電離產(chǎn)生電子雪崩。當(dāng)放電氣隙電壓大于氣體擊穿電壓時(shí)，氣隙被擊穿，放電發(fā)生。由于電極間介質(zhì)板的存在，在放電發(fā)生時(shí)，大量電荷將在電場(chǎng)的作用下運(yùn)動(dòng)并累積到介質(zhì)板上從而形成一個(gè)與外加電場(chǎng)方向相反的自建電場(chǎng)，使放電熄滅，并阻止了放電向火花或者弧光放電的過(guò)渡。圓柱電極介質(zhì)阻擋放電過(guò)程與平板電極介質(zhì)阻擋放電相似。

圖6 大氣壓平行平板介質(zhì)阻擋放電結(jié)構(gòu)圖Fig.6 Schematic diagram of dielectric barrier discharge at atmospheric pressure

山東大學(xué)采用一維流體力學(xué)模型，對(duì)氦氣以及氦氮混合氣體中大氣壓介質(zhì)阻擋放電特性進(jìn)行了數(shù)值模擬研究工作[22]，對(duì)外加電壓幅值、頻率、介質(zhì)板厚度以及介電常數(shù)等參數(shù)對(duì)均勻大氣壓介質(zhì)阻擋放電特性的影響進(jìn)行了系統(tǒng)的研究，研究了不同氮雜質(zhì)對(duì)放電特性的影響，外加電壓幅值和頻率的變化對(duì)氦氮混合氣體放電特性、主要放電機(jī)制以及放電特征量的空間分布的影響。但是在工業(yè)應(yīng)用中空氣中的輝光放電應(yīng)用的比較多，應(yīng)加強(qiáng)大氣壓下空氣中輝光放電的形成，從機(jī)理上模擬大氣壓下空氣在介質(zhì)阻擋電極中的放電過(guò)程，從實(shí)驗(yàn)上探索形成大氣壓下空氣中輝光放電的技術(shù)。

2 氣體放電等離子體及其應(yīng)用

2.1 材料表面改性

低溫等離子體中的粒子能量一般為幾個(gè)至幾十個(gè)電子伏特，大于聚合物材料的結(jié)合能，完全可以破裂有機(jī)大分子的化學(xué)鍵而形成新鍵，但遠(yuǎn)低于高能放射性射線，只設(shè)計(jì)材料表面，不影響基體的性能[23]。處于非熱力學(xué)平衡狀態(tài)下的低溫等離子體中，電子具有較高的能量，可以斷裂材料表面分子的化學(xué)鍵，提高粒子的化學(xué)反應(yīng)活性（大于熱等離子體），而中性粒子的溫度接近室溫，這些優(yōu)點(diǎn)為熱敏性高分子聚合物表面改性提供了適宜的條件[24]。通過(guò)低溫等離子體表面處理，材料表面發(fā)生多種的物理、化學(xué)變化，或產(chǎn)生刻蝕而粗糙，或形成致密的交聯(lián)層，或引入含氧極性基團(tuán)，使親水性、黏結(jié)性、可染色性、生物相容性能分別得到改善。

2.2 等離子體顯示技術(shù)

等離子體顯示實(shí)際是利用含氙氣（Xe）的混合氣體放電所產(chǎn)生的等離子體的輻射效應(yīng)達(dá)到顯示目的的一種顯示技術(shù)[25]。等離子體中含有準(zhǔn)分子X(jué)e2，其輻射波長(zhǎng)為172 nm的真空紫外譜線（VUV），這些譜線照射熒光層使其發(fā)光。等離子體顯示屏（Plasma Display Panel，PDP）是低溫等離子體顯示技術(shù)的重要工業(yè)應(yīng)用，PDP是由大量微型熒光燈組成的矩陣，其中每一個(gè)熒光層使其發(fā)光時(shí)刻和強(qiáng)度均獨(dú)立可控[26-29]。為了達(dá)到彩色顯示的目的，PDP熒光燈矩陣中的每個(gè)（像素）點(diǎn)實(shí)際上是由4個(gè)微型放電單元構(gòu)成的，分別負(fù)責(zé)發(fā)出紅、綠、藍(lán)、紅光。

3 結(jié)論

綜述了直流輝光放電、介質(zhì)阻擋放電、容性射頻放電、感性耦合射頻放電等技術(shù)的國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展，主要討論各種類型的氣體放電產(chǎn)生的條件及其原理，并介紹了其在各個(gè)方面的應(yīng)用。近年來(lái)，氣體放電及其等離子體技術(shù)發(fā)展比較迅速，氣體放電產(chǎn)生的低溫等離子體在材料改性、廢水廢氣處理、滅菌消毒、薄膜生長(zhǎng)、納米粉末制備、等離子體顯示和生物技術(shù)等領(lǐng)域有許多重要的應(yīng)用，并逐漸顯示出很好的經(jīng)濟(jì)效益，具有重大的研究?jī)r(jià)值和深遠(yuǎn)的研究前景。

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