容 群，羅棟源，邊鵬洋，高何鳳，陳何瀟，狄 瑜，金曉丹

(1.廣西大學(xué)，南寧 530004；2. 廣西壯族自治區(qū)環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院，南寧 530022)

鉻是VIB族元素，它在地殼中分布廣泛，且平均含量為0.010%左右[1]。近年來(lái)，隨著工業(yè)的發(fā)展，特別是印染、冶煉和電鍍等行業(yè)的迅速發(fā)展，使得重金屬鉻的土壤污染越來(lái)越嚴(yán)重，土壤鉻污染的事件逐漸增多，對(duì)農(nóng)業(yè)造成的危害也逐漸加大，土壤鉻污染已成為人們普遍關(guān)注的環(huán)境污染問(wèn)題之一[2]。由于重金屬在環(huán)境中難以降解，一旦進(jìn)入土壤或水體，隨著污染物的遷移轉(zhuǎn)化，會(huì)在食物鏈中進(jìn)行生物富集和積累，破壞生物體正常生理代謝活動(dòng)，危害人體健康。

本文以重金屬鉻為例，對(duì)近年國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展進(jìn)行分析，綜述了鉻在土壤中遷移轉(zhuǎn)化作用機(jī)理及其主要影響因素，并指出目前存在的問(wèn)題及今后研究方向，為以后的研究工作提供參考。

1 土壤中鉻的來(lái)源

鉻是農(nóng)業(yè)土壤中最主要的重金屬污染物，其來(lái)源廣泛，對(duì)人體和環(huán)境危害極大。鉻主要來(lái)源于毛皮與制革污染、電鍍污染、鉻鹽、紡織印染污染以及鉻礦冶煉污染等[3]。具體來(lái)源有：(1)鉻渣堆積的鉻污染：目前國(guó)內(nèi)主要采用鈣焙燒的方法生產(chǎn)鉻鹽，在生產(chǎn)過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量鉻渣，鉻渣堆積會(huì)導(dǎo)致周邊土壤的污染；(2)大氣沉降的鉻污染：主要來(lái)源于能源、運(yùn)輸、冶金和建筑材料生產(chǎn)產(chǎn)生的氣體和粉塵，經(jīng)干濕沉降進(jìn)入土壤；(3)含鉻廢水排放及灌溉引起的鉻污染：制革、印染、電鍍等行業(yè)會(huì)產(chǎn)生大量含鉻廢水，處理不當(dāng)外排時(shí)會(huì)造成土壤和水體嚴(yán)重的污染；(4)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中產(chǎn)生的鉻污染：在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中，化學(xué)肥料以及施入農(nóng)田的污泥、煤泥、土壤改良劑等通常含有鉻，長(zhǎng)期施用會(huì)導(dǎo)致土壤中鉻的積累。(5)含鉻生活垃圾隨意堆放造成的鉻污染：含鉻的生活垃圾經(jīng)過(guò)雨水淋洗沖涮后，所產(chǎn)生的滲濾液直接進(jìn)入土壤，導(dǎo)致土壤中鉻的污染。

2 土壤中鉻的價(jià)態(tài)

3 土壤鉻污染的危害

3.1 鉻對(duì)人體健康的危害

土壤中的鉻很容易通過(guò)飲用水、食物鏈和大氣對(duì)人類(lèi)和其他生物造成不良影響。經(jīng)過(guò)口、吸入等方式吸收的Cr(Ⅵ)，會(huì)與胃內(nèi)的某些內(nèi)源性物質(zhì)發(fā)生發(fā)應(yīng)，引起消化道腹瀉等消化道癥狀[7]；誘發(fā)支氣管哮喘等呼吸道疾病；長(zhǎng)期接觸皮膚，引起紅斑、濕疹等皮膚性疾病；Cr(Ⅵ)進(jìn)入體內(nèi)后會(huì)被還原為Cr(Ⅲ)，Cr(Ⅲ)繼續(xù)反應(yīng)產(chǎn)生高價(jià)鉻的同時(shí)，會(huì)產(chǎn)生許多自由基與DNA分子結(jié)合導(dǎo)致遺傳密碼的改寫(xiě)，極易引起癌變等[8]。另外，人群調(diào)查實(shí)驗(yàn)表明，長(zhǎng)期暴露于含鉻的環(huán)境中，特別是生產(chǎn)鉻酸鹽的工人的腫瘤發(fā)病率比常人高。

3.2 鉻對(duì)植物的危害

大量的試驗(yàn)研究表明，微量元素鉻是植物所必需的，土壤中少量的Cr對(duì)植物生長(zhǎng)是有利的。通常，低濃度Cr對(duì)數(shù)種農(nóng)作物的生長(zhǎng)有刺激作用[9]。如0.5 mg/LCr3+濃度的培養(yǎng)液能刺激玉米生長(zhǎng)；而當(dāng)鉻濃度為1～100 mg/L時(shí)會(huì)延緩植物的生長(zhǎng)甚至毒害植物，造成死亡[10]。石貴玉[11]的研究結(jié)果也顯示，低濃度(50 μmol/L)鉻對(duì)煙草組培苗生長(zhǎng)有促進(jìn)作用，株高、鮮質(zhì)量、葉綠素含量、 蛋白質(zhì)含量、SOD活性呈現(xiàn)上升趨勢(shì)；但是，土壤環(huán)境中鉻的含量過(guò)高時(shí)，就會(huì)對(duì)植物及其他生物造成危害。因此，植物缺少鉻就會(huì)影響植物的正常發(fā)育，但是植物體內(nèi)累積過(guò)量又會(huì)引起毒害作用，而直接或間接地給人類(lèi)健康帶來(lái)危害[12]。

3.3 鉻對(duì)微生物的危害

鉻除了以上危害之外，還對(duì)土壤微生物具有毒害作用。土壤是許多細(xì)菌、真菌等微生物聚居的地方，而這些微生物的重要任務(wù)是生態(tài)系統(tǒng)物質(zhì)循環(huán)與養(yǎng)分轉(zhuǎn)化。這些微生物的生存都有一定的條件限制，當(dāng)土壤中的鉻達(dá)到一定濃度后，引起土壤微生物生物量碳、氮的下降，提高土壤代謝嫡(即單位重量微生物生物量碳的呼吸量值)，土壤中的有效鉻與微生物嫡(即土壤微生物生物量碳和總有機(jī)碳的比值)呈明顯負(fù)相關(guān)，而且對(duì)土壤脈酶和過(guò)氧化氫酶活性也有不同程度的抑制作用[13]。而微生物的生長(zhǎng)代謝受到抑制，甚至被殺死。此外，在生物體內(nèi)積累的鉻和金屬硫蛋白、類(lèi)金屬硫蛋白和小分子量的配體如?；撬?、甘氨酸等結(jié)合，進(jìn)而對(duì)微生物產(chǎn)生毒害[14]。

4 鉻在土壤中的遷移轉(zhuǎn)化作用

Cr在土壤環(huán)境中有三價(jià)鉻和六價(jià)鉻兩種價(jià)態(tài)，由于Cr(Ⅵ)易與土壤中組分(如有機(jī)質(zhì)、Fe2+、S-)發(fā)生還原反應(yīng)[15-16]，因此，在土壤環(huán)境中主要以Cr(Ⅲ)的形式存在。土壤環(huán)境中鉻的生物有效性、遷移性與鉻的價(jià)態(tài)密切相關(guān)，通常Cr(Ⅲ)易水解從而被土壤中的膠體粒子吸附而共沉淀，而毒性較高的Cr(Ⅵ)大部分以游離態(tài)的形式存在于土壤溶液中，因而具有較高的遷移性和生物有效性。

圖 鉻在土壤中的遷移轉(zhuǎn)化Fig. Migration and transformation of chromium in soil

土壤溶液中鉻的遷移轉(zhuǎn)化主要由三個(gè)重要反應(yīng)進(jìn)行控制：氧化-還原作用、吸附-解吸作用和沉淀-溶解作用。遷移轉(zhuǎn)化關(guān)系見(jiàn)上圖。

4.1 氧化-還原作用

氧化還原過(guò)程在鉻的形態(tài)轉(zhuǎn)化中起了重要作用，而Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的相互轉(zhuǎn)化能夠影響其生物有效性及毒性[17]。在一定pH和Eh范圍內(nèi)Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)之間會(huì)發(fā)生氧化還原反應(yīng)而相互轉(zhuǎn)化[18-19]。當(dāng)土壤pH約為4時(shí)，土壤中存在的Cr(Ⅲ)易與土壤中的膠體發(fā)生吸附作用；當(dāng)pH在4～6之間，Cr(Ⅲ)會(huì)與土壤中膠體和氫氧化物發(fā)生吸附與共沉淀作用；而pH>6 則形成穩(wěn)定沉淀，說(shuō)明在酸性條件下容易形成Cr(Ⅲ)。有研究表明，在土壤處于淹水狀態(tài)下(即還原狀態(tài))時(shí)，會(huì)促進(jìn)土壤溶液中Cr(Ⅵ)向Cr(Ⅲ)的轉(zhuǎn)化[18]。促進(jìn)Cr的機(jī)結(jié)合態(tài)鉻的形成，并且殘?jiān)鼞B(tài)鉻向有機(jī)結(jié)合態(tài)鉻轉(zhuǎn)化的趨勢(shì)[20]，說(shuō)明在一定的還原狀態(tài)下土壤中的鉻生物有效性會(huì)提高。張蕊[3]探討了Cr(Ⅵ)在土壤中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律，結(jié)果表明Cr(Ⅵ)進(jìn)入土壤后，通常以水溶態(tài)和交換態(tài)的形式存在，其余的Cr(Ⅵ)被土壤有機(jī)質(zhì)等還原為Cr(Ⅲ)。

4.2 吸附-解吸作用

Cr(Ⅵ)進(jìn)入土壤后僅有少部分被土壤膠體吸附，大部分游離在土壤溶液中，而Cr(Ⅲ) 在土壤中主要以Cr3+形式存在，進(jìn)入土壤后絕大部分被土壤膠體吸附固定。張效葦[21]研究了Cr(Ⅵ)在堿性土壤中的吸附解吸規(guī)律，結(jié)果表明，在低流速條件下，污染也與土壤接觸時(shí)間更加充分，Cr(Ⅵ)與土壤的接觸時(shí)間更長(zhǎng)，則被土壤吸附固定的越多，而在高流速作用下效果不同，但無(wú)顯著差異。崔明陽(yáng)[22]利用黃壤和石灰性土壤對(duì)Cr吸附固持的作用表明，隨這土壤中碳酸鈣含量的增加，吸附能力和吸附量都有所增強(qiáng)，解析能力卻未有明顯變化。

4.3 沉淀-溶解作用

土壤中Cr(Ⅲ)主要以Cr3+存在，Cr3+能迅速而有效的被土壤中的膠體吸附固定，形成鐵的氫氧化物沉淀或者鐵-鉻氫氧化物混合沉淀[23]；而六價(jià)鉻絡(luò)合物在酸性或者堿性土壤環(huán)境中都不穩(wěn)定，易發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化[3]。而Cr(Ⅲ)在中性和堿性溶液中，可能生成沉淀Cr(OH)3。張蕊[2]利用動(dòng)態(tài)土柱模擬鉻在土壤中的遷移轉(zhuǎn)化，研究發(fā)現(xiàn)土壤中的Cr(Ⅲ)大多數(shù)以沉淀態(tài)，鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)，交換態(tài)等形式存在，很難遷移出土柱。

5 影響鉻在土壤中遷移轉(zhuǎn)化的因素

土壤中鉻的環(huán)境效應(yīng)受到(遷移轉(zhuǎn)化等)受到土壤本身理化等多因素的影響。主要的環(huán)境因素包括：土壤類(lèi)型、pH值、有機(jī)質(zhì)含量、氧化還原電位以及微生物等[6]。

5.1 pH值

pH值與土壤中鉻的形態(tài)密切相關(guān)，主要體現(xiàn)在通過(guò)影響著土壤溶液中的各種離子在固相上的吸附程度以及氧化還原反應(yīng)的發(fā)生，進(jìn)而影響鉻的遷移率和生物有效性[24]。土壤處于弱堿性或堿性條件下(高pH值)有利于氧化反應(yīng)的發(fā)生；而酸性環(huán)境下(低pH值)有利于還原反應(yīng)的發(fā)生[25]。陳桂葵、李志鵬等[26]通過(guò)模擬酸雨對(duì)空心菜-土壤系統(tǒng)來(lái)探究六價(jià)鉻遷移轉(zhuǎn)化的規(guī)律，研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)當(dāng)土壤接收酸雨時(shí)，隨著土壤的pH值下降，三價(jià)鉻的溶解度提高，土壤對(duì)其相應(yīng)吸附減弱，更多的Cr被酸雨淋溶出來(lái)，導(dǎo)致植物對(duì)鉻的吸收量增加。王成文[24]的研究表明，酸性條件下的土壤對(duì)鉻具有良好的吸附性，在氧化條件下遷移性最強(qiáng)，還原條件下Cr(Ⅵ)轉(zhuǎn)化為Cr(Ⅲ)的量最多。溫俊國(guó)研究了三種修復(fù)劑對(duì)鎘污染土壤的修復(fù)效果，結(jié)果表明土壤pH值越低，淋洗液中Cr(Ⅲ)濃度越高。

5.2 土壤有機(jī)質(zhì)

土壤有機(jī)質(zhì)作為腐殖質(zhì)的重要主要部分，在 Cr(Ⅵ)還原為Cr(Ⅲ)的過(guò)程中可提供大量的電子受體，使Cr(Ⅵ)急劇減少的同時(shí)，其形態(tài)如氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)增加，極大的降低了鉻的毒性和生物有效性。張蕊[3]通過(guò)動(dòng)態(tài)土柱模擬方法研究六價(jià)鉻遷移轉(zhuǎn)化的影響因素，研究發(fā)現(xiàn)土壤中有機(jī)質(zhì)的含量越高，淋溶液Cr(Ⅵ)的濃度越低，但是隨著有機(jī)質(zhì)含量的繼續(xù)增加，Cr(Ⅵ)的減小趨勢(shì)不明顯，說(shuō)明有機(jī)質(zhì)對(duì)Cr(Ⅵ)還原為Cr(Ⅲ)有機(jī)質(zhì)有一定的作用貢獻(xiàn)值。

5.3 氧化還原電位

研究發(fā)現(xiàn)，鉻在土壤中的遷移轉(zhuǎn)化同時(shí)還受到氧還化原電位的制約。肖文丹[7]研究鉻污染稻田淹水和干濕交替條件下鉻遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律時(shí)，發(fā)現(xiàn)干濕交替條件下六價(jià)絡(luò)濃度隨著氧化還原電位的波動(dòng)而上下波動(dòng)，土壤中有效態(tài)鉻的濃度和重金屬鉻的遷移能力顯著高于掩水處理。王成文[3]通過(guò)模擬土柱研究不同條件下(氧化、還原條件)淋溶液中Cr(Ⅵ)的含量，結(jié)果為：氧化條件下的土>原土>還原條件下的土，這可能是氧化條件下的土壤中共存的Fe3+離子競(jìng)爭(zhēng)吸附能力比Cr6+離子更強(qiáng)，更多地占據(jù)土壤的吸附點(diǎn)位，減小了土壤對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附，促進(jìn)了Cr(Ⅵ)遷移。

5.4 土壤類(lèi)型

土壤類(lèi)型對(duì)鉻的影響主要表現(xiàn)在土壤的吸附與截留作用不同，表現(xiàn)在土壤孔隙結(jié)構(gòu)與滲流量等因素。肖文丹[27]探究鉻在六種土壤中的遷移轉(zhuǎn)化及其污染診斷指標(biāo)，結(jié)果表明供試土壤中總鉻的污染診斷指標(biāo)依次為紅壤(90.6 mg/kg)>青紫泥(81.1 mg/kg)>石灰性紫色土(80.8 mg/kg)>黑土(78.2 mg/kg)>黃壤(56.6 mg/kg)>潮土(51.8 mg/kg)。張蕊[3]研究了高嶺土和膨潤(rùn)土中鉻的遷移轉(zhuǎn)化影響因素，研究發(fā)現(xiàn)對(duì)六價(jià)鉻的吸附高嶺土強(qiáng)于膨潤(rùn)土，對(duì)三價(jià)鉻的吸附作用則相反，而且在膨潤(rùn)土中，六價(jià)鉻的遷移性能好，分配系數(shù)最小，再釋放風(fēng)險(xiǎn)最大。

5.5 微生物

土壤微生物是土壤中的活性膠體，具有比表面積大、帶電荷和代謝活動(dòng)旺盛等特性，對(duì)土壤重金屬元素的化學(xué)形態(tài)影響很大[28]。土壤中的一些土著微生物以及還原菌能把Cr(Ⅵ)轉(zhuǎn)化為Cr(Ⅲ)。已知的還原菌包括Bacillus cereus[29]、革蘭氏陽(yáng)性桿菌[30]、蠟樣芽孢桿菌[31]、Cellulosimicrobium cellilans[32]、Microtacterium[5]等。目前報(bào)道的一些Cr(Ⅵ)的還原菌主要應(yīng)用在水處理方面較多，在土壤的鉻污染治理方面應(yīng)用相對(duì)較少，但已有一定的研究。肖文丹[27]研究不同菌種下土壤中鉻的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律時(shí)，發(fā)現(xiàn)鉻對(duì)微生物群落的影響主要表現(xiàn)為在鉻的選擇作用下，鉻耐性菌成為土壤中的優(yōu)勢(shì)菌群，且有利于土壤中六價(jià)鉻的還原作用。

6 結(jié) 論

6.1 鉻在土壤中的存在形式主要為Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)。其中，Cr(Ⅲ)易于被土壤吸附固定，形成 Cr(OH)3沉淀，難以進(jìn)行遷移；而Cr(Ⅵ)活性高，不易被土壤膠體吸附，遷移能力強(qiáng)。

6.2 影響鉻在土壤中遷移轉(zhuǎn)化的因素主要有pH、土壤有機(jī)質(zhì)、氧化還原電位、土壤類(lèi)型、微生物等。pH 值越低，有機(jī)質(zhì)還原性越強(qiáng)，越有利于Cr(Ⅵ)的遷移轉(zhuǎn)化。

6.3 土壤中鉻的遷移轉(zhuǎn)化主要由氧化-還原作用、吸附-解吸作用和沉淀-溶解作用來(lái)控制。

7 展 望

7.1 通過(guò)對(duì)國(guó)內(nèi)外相關(guān)文獻(xiàn)進(jìn)行分析時(shí)發(fā)現(xiàn)，對(duì)于土壤中鉻的遷移轉(zhuǎn)化影響因素的研究都局限于單一影響因素，而多種因素交互作用下的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律尚未清楚。

7.2 目前大多數(shù)六價(jià)鉻還原菌的應(yīng)用主要在水處理方面，在土壤方面的分離六價(jià)鉻耐性菌，以及純培養(yǎng)條件下測(cè)定該菌還原六價(jià)鉻的能力都還未作大量和深入的研究。其次，對(duì)已知的六價(jià)鉻還原菌的作用機(jī)理尚未清楚，且缺少對(duì)遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律模型的建立與研究。

7.3 植物作為重金屬毒害的直接受體，研究植物作用(如根系分泌物)對(duì)土壤環(huán)境(土壤pH值、有機(jī)質(zhì)、微生物群落結(jié)構(gòu)等)以及重金屬的遷移轉(zhuǎn)化(植物累積作用等)有著十分重要的影響。目前的研究主要集中在重金屬與土壤環(huán)境兩者之間交互作用的影響，而未從重金屬-土壤-植物三者關(guān)系上進(jìn)行考慮和研究。因此，今后的研究工作應(yīng)重點(diǎn)考慮植物作用對(duì)土壤中鉻的遷移轉(zhuǎn)化的影響。

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