吳海鵬，王正曦，梁釗源，劉　磊，麻彥龍,2

(1.重慶理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院， 重慶　400054；2.重慶市模具技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(重慶理工大學(xué))， 重慶　400054)

腐蝕是除磨損、斷裂之外，金屬材料最常見的失效形式。腐蝕不僅造成資源浪費(fèi)，環(huán)境破壞，而且引發(fā)大量的工業(yè)事故，危及人類生命財(cái)產(chǎn)安全。據(jù)報(bào)道，我國2014年由腐蝕造成的經(jīng)濟(jì)損失超過2萬億人民幣。一般腐蝕損失中有超過四分之一的損失是可以通過適當(dāng)?shù)母g防護(hù)加以挽回，也就是說我國每年可通過腐蝕防護(hù)挽回超過5 000億人民幣的經(jīng)濟(jì)損失。雖然腐蝕防護(hù)的經(jīng)濟(jì)效益巨大，但由于腐蝕過程受材料的成分、表面物理化學(xué)性質(zhì)、電解質(zhì)的成分和種類以及溫度和相對(duì)濕度等環(huán)境因素的影響，其是一個(gè)多因素影響的復(fù)雜過程。因此，研究材料的腐蝕過程和防護(hù)機(jī)制是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的跨學(xué)科的系統(tǒng)工程。

材料腐蝕的主要研究方法包括現(xiàn)場暴露試驗(yàn)、室內(nèi)加速試驗(yàn)、電化學(xué)表征以及表面分析方法等。這些研究方法都是基于試驗(yàn)操作和分析的研究方法，能夠較為準(zhǔn)確和直觀地評(píng)價(jià)不同體系的耐蝕性能以及研究不同類型腐蝕的微觀過程和機(jī)理，但實(shí)驗(yàn)研究方法常常受到實(shí)驗(yàn)周期長、實(shí)驗(yàn)樣本相對(duì)較小等問題的困擾。隨著計(jì)算機(jī)在材料科學(xué)中的不斷應(yīng)用，基于一定的理論分析和實(shí)驗(yàn)研究，采用計(jì)算機(jī)數(shù)值模擬方法對(duì)金屬材料腐蝕過程進(jìn)行模擬以及腐蝕防護(hù)設(shè)計(jì)已成為腐蝕領(lǐng)域中的有效研究手段。本文就最常見的元胞自動(dòng)機(jī)(cellular automata，CA)、人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(artificial neural network，ANN)和邊界元法(boudary element method，BEM)3種數(shù)值模擬方法在腐蝕領(lǐng)域中的應(yīng)用與研究現(xiàn)狀進(jìn)行綜述，以期為腐蝕機(jī)理的探究、腐蝕傾向預(yù)測和腐蝕防護(hù)設(shè)計(jì)提供依據(jù)和方法。

1　元胞自動(dòng)機(jī)

圖1　元胞自動(dòng)機(jī)組成[1]

元胞自動(dòng)機(jī)(CA)由數(shù)學(xué)家Stanislaw M.Ulam與John von Neumann提出，是描述自然界復(fù)雜現(xiàn)象的簡化數(shù)學(xué)模型[1]。如圖1所示，元胞自動(dòng)機(jī)主要由元胞、元胞狀態(tài)、元胞空間、鄰居、離散時(shí)間集以及局部規(guī)則等要素構(gòu)成。CA模型中每個(gè)元胞在給定的時(shí)間下具有特定的狀態(tài)，元胞的演變和內(nèi)在狀態(tài)的更新遵循一定的規(guī)則。金屬的腐蝕過程是一個(gè)典型的復(fù)雜體系，研究者通過CA方法建立腐蝕現(xiàn)象微觀模型，定義元胞狀態(tài)、制定元胞相互作用規(guī)則，實(shí)現(xiàn)對(duì)金屬腐蝕過程的數(shù)值模擬。元胞自動(dòng)機(jī)在腐蝕領(lǐng)域的應(yīng)用經(jīng)歷了簡單元胞自動(dòng)機(jī)模型、復(fù)雜元胞自動(dòng)機(jī)模型和3D元胞自動(dòng)機(jī)模型3個(gè)階段。

1.1　簡單元胞自動(dòng)機(jī)模型

Meakin等[2]早在1993年基于對(duì)點(diǎn)蝕坑形態(tài)的研究，采用CA方法建立了如圖2所示的二維金屬鈍化和去鈍化點(diǎn)蝕模型，模型中包含4類元胞：腐蝕性和非腐蝕性溶液元胞以及活性和非活性金屬元胞，其中腐蝕性溶液元胞可自由遷移，當(dāng)腐蝕性溶液元胞與活性金屬元胞接觸時(shí)金屬元胞發(fā)生溶解。Taleb等[3-4]采用CA方法模擬研究了金屬腐蝕過程中生成的難溶性腐蝕產(chǎn)物沉積于金屬表面形成膜層的現(xiàn)象，對(duì)金屬腐蝕過程中涉及的前期金屬腐蝕、中期腐蝕產(chǎn)物穿透先前生成的膜層再分配以及腐蝕產(chǎn)物在膜層表面的沉積等過程進(jìn)行了模擬。何樂儒等[5]在Taleb[3-4]模型基礎(chǔ)上引入?yún)?shù)λ和ε(λ用來調(diào)節(jié)腐蝕坑中速率不同的2個(gè)區(qū)域在腐蝕坑中的位置，ε用來設(shè)置區(qū)域內(nèi)的腐蝕速率)，建立了描述腐蝕速率的參數(shù)化模型，模擬無防護(hù)層金屬表面局部腐蝕過程，通過調(diào)節(jié)參數(shù)λ和ε得到不同的腐蝕形貌。李磊等[6]采用CA方法針對(duì)濕大氣環(huán)境作用下鋼鐵件的初期腐蝕行為進(jìn)行了模擬，建立了腐蝕過程中的電化學(xué)反應(yīng)、離子擴(kuò)散以及腐蝕產(chǎn)物生成過程演化規(guī)則。

Li等[7-8]采用CA方法模擬亞穩(wěn)態(tài)點(diǎn)蝕演化過程，探索金屬在腐蝕性溶液中的溶解速率對(duì)點(diǎn)蝕坑形貌的影響。王宇君等[9]采用元胞自動(dòng)機(jī)法將飛機(jī)蒙皮點(diǎn)蝕所發(fā)生的環(huán)境(水膜與金屬基體)抽象為規(guī)則的二維元胞網(wǎng)絡(luò)，并制定局部規(guī)則從介觀視角模擬腐蝕溶液濃度、金屬基體腐蝕概率和鈍化概率對(duì)飛機(jī)蒙皮點(diǎn)蝕的產(chǎn)生、發(fā)展及演化過程的影響。張宵等[10]利用元胞自動(dòng)機(jī)模型對(duì)鎳基合金點(diǎn)蝕萌生和發(fā)展過程進(jìn)行模擬，根據(jù)電化學(xué)反應(yīng)、化學(xué)反應(yīng)和擴(kuò)散過程定義了元胞自動(dòng)機(jī)模型中元胞類型，得到了點(diǎn)蝕坑的形狀、腐蝕電流密度和Cl-對(duì)點(diǎn)蝕的影響。

1.2　復(fù)雜元胞自動(dòng)機(jī)模型

簡單元胞自動(dòng)機(jī)模型將腐蝕過程的電化學(xué)行為轉(zhuǎn)化為化學(xué)行為以簡化腐蝕模型，但金屬腐蝕往往以電化學(xué)行為為主，陽極反應(yīng)和陰極反應(yīng)分別在不同的位置進(jìn)行。文獻(xiàn)[2,11]提出了腐蝕性溶液溶解活性金屬以及金屬以一定的概率發(fā)生鈍化和去鈍化的模型。為了使腐蝕模型更接近真實(shí)情況，Vautrin-Ul等[12]在腐蝕模型中將陽極反應(yīng)和陰極反應(yīng)分別定義在不同的位置進(jìn)行(圖3)，研究了點(diǎn)蝕坑隨時(shí)間推移的演化過程，建立了擴(kuò)散速率與蝕坑形狀的關(guān)系。Stafiej等[13]基于陽極和陰極反應(yīng)位點(diǎn)相互分離模型采用CA方法研究了金屬腐蝕-鈍化過程，模擬了金屬表面保護(hù)層遭到局部破壞和金屬表面未覆蓋保護(hù)層時(shí)腐蝕坑形貌的演化過程。Reis等[14]定義了活性和鈍化狀態(tài)的金屬元胞，酸性、中性和堿性溶液元胞，進(jìn)而描述了金屬表面鈍化層的形成和溶解過程。Pidaparti等[15]在模型中建立了點(diǎn)蝕萌生和點(diǎn)蝕傳播2個(gè)階段的過程，以模擬金屬多點(diǎn)腐蝕狀況；模型中假設(shè)點(diǎn)蝕萌生階段所有的元胞不發(fā)生腐蝕，并且隨著每一個(gè)時(shí)間步的推進(jìn)元胞的混亂度增加，當(dāng)混亂度達(dá)到一定值后元胞成為腐蝕性元胞，進(jìn)入點(diǎn)蝕傳播階段，所對(duì)應(yīng)的元胞規(guī)則也發(fā)生改變；元胞狀態(tài)的改變?nèi)Q于周圍的元胞以及溶液的pH值、溫度、溶解參數(shù)以及金屬和溶液之間的電勢差。

圖2　腐蝕性溶液溶解活性金屬以及金屬以一定的概率發(fā)生鈍化和去鈍化的模型示意圖

1.3　三維元胞自動(dòng)機(jī)模型

二維空間的CA模型并不能完全呈現(xiàn)腐蝕微觀形貌及萌生過程，為了更為直觀地顯示腐蝕微觀形貌及腐蝕過程，研究者采用CA方法建立三維空間的模型模擬金屬腐蝕過程。劉平平[16]利用CA方法建立3D模型，制定腐蝕過程中涉及的基本電化學(xué)反應(yīng)規(guī)則，從微觀尺度對(duì)金屬單點(diǎn)、多點(diǎn)、單縫及多縫腐蝕等腐蝕損傷演化進(jìn)行了模擬。郭東旭等[17]采用CA方法建立3D模型，探究了金屬表面蝕坑在不同濃度腐蝕溶液和不同環(huán)境溫度下的形成及演化過程。王慧[18]基于金屬在腐蝕環(huán)境中涉及的質(zhì)量轉(zhuǎn)移、金屬溶解及金屬鈍化物理化學(xué)過程，建立3D模型對(duì)金屬腐蝕演化過程進(jìn)行模擬，通過模擬研究了金屬在腐蝕環(huán)境中不同溶解概率和鈍化概率對(duì)蝕坑腐蝕損傷形貌的影響，其物理模型如圖4所示。Cristian等[19]采用CA方法從介觀角度對(duì)腐蝕過程進(jìn)行研究，腐蝕系統(tǒng)中各個(gè)元胞都有各自的狀態(tài)，元胞狀態(tài)根據(jù)制定的轉(zhuǎn)換規(guī)則以一定概率進(jìn)行轉(zhuǎn)換，研究了蝕坑形貌及酸度對(duì)點(diǎn)蝕過程的影響。三維空間尺度CA模擬與二維尺度上相比，3D空間模擬對(duì)腐蝕坑形貌及腐蝕過程描述更加直觀。

元胞自動(dòng)機(jī)是一個(gè)由具有離散、有限狀態(tài)的元胞組成的元胞空間上，并按照一定的局部規(guī)則進(jìn)行演化，在離散的時(shí)間上演化的動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)，是研究復(fù)雜系統(tǒng)的重要方法之一。針對(duì)腐蝕過程中涉及的電化學(xué)反應(yīng)和擴(kuò)散過程，采用元胞自動(dòng)機(jī)實(shí)現(xiàn)對(duì)腐蝕過程的模擬。需要指出的是，采用自動(dòng)元胞機(jī)對(duì)腐蝕過程的模擬同樣存在其局限性，考慮到腐蝕過程中的復(fù)雜性，而元胞自動(dòng)機(jī)中限制因素制約了模擬真實(shí)腐蝕過程的能力，主要表現(xiàn)為元胞狀態(tài)、元胞轉(zhuǎn)化規(guī)則的局限性。

2　人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)

人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是反映人腦結(jié)構(gòu)和功能的一種抽象的數(shù)學(xué)模型，是由內(nèi)部大量人工神經(jīng)元節(jié)點(diǎn)互相連接而成的復(fù)雜的網(wǎng)絡(luò)[20]。

圖5為人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，包括輸入層、隱含層以及輸出層，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)能建立從網(wǎng)絡(luò)輸入到網(wǎng)絡(luò)輸出的非線性的映射關(guān)系。人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可輕易實(shí)現(xiàn)函數(shù)逼近、數(shù)據(jù)聚類、模式分類、優(yōu)化計(jì)算等功能，針對(duì)腐蝕實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)具有數(shù)據(jù)采集量大、數(shù)據(jù)來源廣泛、存在大量隨機(jī)數(shù)據(jù)等特點(diǎn)，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)將腐蝕影響因素和腐蝕結(jié)果的非線性關(guān)系蘊(yùn)含在神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)之中，成為處理腐蝕實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的一個(gè)有力工具[21]。目前，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在大氣腐蝕、海水腐蝕以及土壤腐蝕等方面已經(jīng)有較多成功的應(yīng)用，這對(duì)減少腐蝕研究實(shí)驗(yàn)工作量、縮短實(shí)驗(yàn)周期及節(jié)約成本等方面具有重要意義。

圖4　點(diǎn)蝕生長初始條件3D CA模型示意圖(C腐蝕性溶液元胞;N不具腐蝕性溶液元胞;M金屬元胞;F鈍元膜元胞)[18]

2.1　人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在大氣腐蝕中的應(yīng)用

通常，大氣環(huán)境暴露實(shí)驗(yàn)是研究大氣腐蝕最常用、最直接的方法，但其實(shí)驗(yàn)周期長，且實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)是多種環(huán)境因素如溫度、濕度、含鹽量、二氧化碳、二氧化硫含量等共同作用的結(jié)果[22]，采用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可獲得多因素影響作用下復(fù)雜數(shù)據(jù)的內(nèi)在規(guī)律，對(duì)研究大氣腐蝕具有重要意義。蔡建平等[23]基于已有的大氣環(huán)境數(shù)據(jù)、典型材料數(shù)據(jù)以及腐蝕數(shù)據(jù)，應(yīng)用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立環(huán)境因素、冶金因素與碳鋼、低合金鋼的大氣腐蝕規(guī)律之間的關(guān)系，對(duì)碳鋼、低合金鋼的大氣腐蝕進(jìn)行預(yù)測，并指出大氣腐蝕預(yù)測的準(zhǔn)確度取決于樣本的代表性和準(zhǔn)確性。馬小彥等[24]根據(jù)收集的材料大氣腐蝕數(shù)據(jù)和環(huán)境數(shù)據(jù)，應(yīng)用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立了碳鋼及低合金鋼在不同大氣環(huán)境中，金屬腐蝕率與金屬暴露時(shí)間對(duì)應(yīng)關(guān)系的預(yù)測模型，結(jié)果表明，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的算法形式要根據(jù)具體情況而選擇。蕭彧星等[25]針對(duì)設(shè)備選材過程中需對(duì)金屬材料大氣腐蝕預(yù)測的需求，基于不同鋼材在不同時(shí)期典型大氣環(huán)境中的大氣腐蝕數(shù)據(jù)，采用4層人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，同時(shí)引入貝葉斯正則化算法，通過修正性能函數(shù)并自動(dòng)縮小網(wǎng)絡(luò)規(guī)模解決模型構(gòu)建中小樣本條件下的泛化能力的問題，研究碳鋼和低合金鋼成分、環(huán)境等因素對(duì)腐蝕率變化的影響。

2.2　人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在海水腐蝕中的應(yīng)用

金屬在海洋環(huán)境中具有復(fù)雜的電化學(xué)腐蝕行為，不僅與材料本身特性如合金成分、熱處理工藝及表面處理工藝等有關(guān)系，還受海水因素如鹽度、含氧量、流速以及微生物等的直接影響，且各因素之間存在復(fù)雜的相互影響，采用傳統(tǒng)方法難以建立海洋環(huán)境因素與金屬腐蝕行為間高精度的模型[26]。鄧春龍等[27]利用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立了17-29-4預(yù)測模型，研究了碳鋼、低合金鋼在海洋環(huán)境中腐蝕速率與環(huán)境因素、材料成分之間的關(guān)系，并利用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測碳鋼及低合金鋼在實(shí)際海洋環(huán)境中的腐蝕速率。李曉峰[28]采用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測碳鋼、低合金鋼的海水腐蝕速率，分別建立了碳鋼、低合金鋼在海洋全浸區(qū)、海水潮差區(qū)、海水飛濺區(qū)腐蝕速率的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，并采用單一因素敏感性分析方法研究了合金中Mn、S、P、Si和Cu元素成分含量和環(huán)境因素如平均溫度和暴露時(shí)間對(duì)于金屬海水腐蝕速率的影響，實(shí)現(xiàn)對(duì)海洋工程腐蝕損傷預(yù)測。鄧春龍等[29]根據(jù)實(shí)際海洋環(huán)境數(shù)據(jù)及材料腐蝕數(shù)據(jù)，利用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立了銅及銅合金在實(shí)際海洋環(huán)境中腐蝕速度與環(huán)境因素(溫度、氧濃度、鹽度、pH、流速以及生物附著)、材料成分(Mn、Ni、Si、Zn、Fe和Sn)之間神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測模型。

2.3　人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在土壤腐蝕中的應(yīng)用

人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)以其獨(dú)特性，在大氣、海洋和土壤等復(fù)雜環(huán)境下各個(gè)腐蝕因素對(duì)金屬腐蝕行為的影響以及對(duì)金屬腐蝕速率預(yù)測研究中獲得廣泛應(yīng)用。需要指出的是，建立高準(zhǔn)確度的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的關(guān)鍵在于腐蝕數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和廣泛性以及選擇合理的模型參數(shù)。

3　邊界元法

陰極保護(hù)廣泛應(yīng)用于埋地和水下構(gòu)件，傳統(tǒng)陰極保護(hù)工程中大都采用實(shí)際測量或經(jīng)驗(yàn)估算的方法獲得陰極保護(hù)電位，但對(duì)于如海洋平臺(tái)、海底管道、大型船舶、埋地管道等保護(hù)構(gòu)件，難以實(shí)地測量，而經(jīng)驗(yàn)估算的方法所得結(jié)果的誤差較大，因此傳統(tǒng)的方法已經(jīng)難以滿足現(xiàn)代陰極保護(hù)安全性的要求[35]。隨著計(jì)算機(jī)以及數(shù)值計(jì)算方法的發(fā)展，采用計(jì)算機(jī)數(shù)值模擬為陰極保護(hù)參數(shù)的確定提供了新的思路和方法。邊界元法是陰極保護(hù)體系中主要的數(shù)值模擬求解方法之一。邊界元法的原理是以定義在邊界上的邊界積分方程為控制方程，通過對(duì)邊界分元插值離散，化為代數(shù)方程組求解[36]。

邊界元法在實(shí)際工程領(lǐng)域已有許多成功應(yīng)用。常煒等[37]采用基于邊界元法的數(shù)值模擬計(jì)算技術(shù)對(duì)導(dǎo)管架模型的外加電流陰極保護(hù)系統(tǒng)進(jìn)行設(shè)計(jì)，實(shí)現(xiàn)對(duì)導(dǎo)管架結(jié)構(gòu)表面保護(hù)電位和電流密度分布狀態(tài)預(yù)測，以及獲得外加電流陰極保護(hù)系統(tǒng)所需的保護(hù)電流值和參比電極的電位值。Reinfelds等[38]利用邊界元法對(duì)艦船陰極保護(hù)體系進(jìn)行優(yōu)化，計(jì)算陽極位置以及陽極電流密度對(duì)艦船表面電位分布的影響，從而優(yōu)化陰極保護(hù)體系，使陰極保護(hù)電位在復(fù)雜結(jié)構(gòu)處有較好的連續(xù)性。譚浩等[39]采用邊界元法建立了船舶水下靜電場模型，獲得了包括船體材料、涂層、腐蝕區(qū)域和外加電流陰極保護(hù)系統(tǒng)等模型參數(shù)對(duì)水下靜電場和船身腐蝕情況的影響，并提出應(yīng)合理設(shè)置陰極保護(hù)系統(tǒng)，以減小船身腐蝕和水下靜電場。崔淦等[40]針對(duì)埋地管道區(qū)域陰極保護(hù)設(shè)計(jì)的難點(diǎn)及邊施工邊調(diào)試的現(xiàn)狀，建立埋地管道陰極保護(hù)電位分布的數(shù)學(xué)模型，利用邊界元法對(duì)某一區(qū)域站場進(jìn)行陰極保護(hù)設(shè)計(jì)，對(duì)比研究了犧牲陽極陰極保護(hù)、外加電流陰極保護(hù)、犧牲陽極和外加電流聯(lián)合陰極保護(hù)3種陰極保護(hù)方式對(duì)埋地管網(wǎng)陰極保護(hù)效果。

邊界元法作為實(shí)驗(yàn)研究方法的補(bǔ)充，在陰極保護(hù)模型計(jì)算領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用，其中根據(jù)不同的陰極保護(hù)體系，選擇合適的邊界條件對(duì)提高陰極保護(hù)數(shù)值模擬的準(zhǔn)確性具有重要意義。

4　結(jié)束語

本文綜述了元胞自動(dòng)機(jī)、人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和邊界元法3種在腐蝕領(lǐng)域較為常見的數(shù)值模擬研究方法的特點(diǎn)及其研究現(xiàn)狀，文獻(xiàn)綜述表明：元胞自動(dòng)機(jī)是研究點(diǎn)蝕、鈍化膜的形成和溶解以及物質(zhì)擴(kuò)散等復(fù)雜微觀過程的有力工具，廣泛應(yīng)用于金屬腐蝕的微觀機(jī)理研究；人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法可較為準(zhǔn)確地模擬大氣環(huán)境、土壤環(huán)境、海水環(huán)境、工業(yè)環(huán)境等復(fù)雜環(huán)境下各種環(huán)境因素單獨(dú)或者共同對(duì)金屬腐蝕的影響，并且可對(duì)腐蝕發(fā)生的可能性、腐蝕速率等進(jìn)行預(yù)測；邊界元法憑借其在無限大或半無限大介質(zhì)分析中計(jì)算量方面的優(yōu)越性，可在陰極保護(hù)工程設(shè)計(jì)以及陰極保護(hù)保護(hù)效果預(yù)測方面發(fā)揮重要作用?？傊瑪?shù)值模擬已成為研究金屬腐蝕與防護(hù)的重要手段之一，而且隨著軟件科學(xué)和計(jì)算機(jī)技術(shù)的飛速發(fā)展，數(shù)值模擬運(yùn)算速度和模擬精度還將大幅度提高，數(shù)值模擬在腐蝕領(lǐng)域應(yīng)用的優(yōu)勢必將更加突出。

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