肖 強，國 慶，李義一，卜曉玲

（中國海油 中海油石化工程有限公司，山東 青島 266101）

近年來，隨著霧霾天氣狀況的逐漸增多，保護大氣環(huán)境的呼聲日益高漲，然而社會汽車保有量的大幅增長卻使排入大氣的尾氣量逐年遞增。為了降低汽車尾氣中含硫氧化物對大氣環(huán)境的影響，我國對車用油品制定了嚴格的標準，車用汽油國Ⅴ標準要求汽油硫含量降至10 μg/g以下。為了適應(yīng)市場要求，國內(nèi)某煉廠對原生產(chǎn)國Ⅳ標準汽油的250 kt/a催化裂化汽油選擇性加氫脫硫裝置的參數(shù)進行調(diào)整，以生產(chǎn)符合國Ⅴ標準的汽油產(chǎn)品。為了對調(diào)整生產(chǎn)參數(shù)后的裝置進行工藝條件的優(yōu)化，達到節(jié)能降耗的目的，采用在線優(yōu)化和先進控制是最有效的手段［1-3］。對于加氫脫硫系統(tǒng)，關(guān)鍵是建立一個能夠預測汽油產(chǎn)品硫含量或工藝條件的預測模型，但影響加氫脫硫系統(tǒng)的條件較多，作為一個復雜的多維非線性系統(tǒng)，求解較為困難［4-8］。

本工作基于國內(nèi)某煉廠250 kt/a催化裂化汽油選擇性加氫脫硫裝置的實際生產(chǎn)數(shù)據(jù)，應(yīng)用RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對該裝置的催化裂化汽油重餾分加氫系統(tǒng)進行建模，在給定反應(yīng)條件下對得到的重汽油產(chǎn)品的硫含量進行了預測，并對所建模型的泛化能力進行了考察。

1 裝置概況

國內(nèi)某煉廠250 kt/a催化裂化汽油選擇性加氫脫硫裝置采用的是中國石化石油化工科學研究院開發(fā)的第二代催化裂化汽油選擇性加氫脫硫RSDS-Ⅱ技術(shù)，該技術(shù)的工藝路線如圖1所示。RSDS-Ⅱ技術(shù)是根據(jù)原料性質(zhì)和產(chǎn)品目標，選擇合適的切割點將催化裂化汽油分為輕、重兩個餾分，輕餾分進行堿抽提脫硫醇得到輕汽油產(chǎn)品，重餾分進行選擇性加氫脫硫得到重汽油產(chǎn)品，輕汽油和重汽油產(chǎn)品混合后進行氧化脫硫醇得到全餾分產(chǎn)品。

圖1 RSDS-Ⅱ技術(shù)工藝路線Fig.1 Schematic diagram of RSDS-Ⅱ process.

該裝置的原料來源于該煉廠催化裂化裝置的全餾分汽油，從2016年9月1日開始，該裝置調(diào)整工藝運行參數(shù)，開始試生產(chǎn)國Ⅴ標準汽油。采集2016年9月1日至2016年12月31日的生產(chǎn)數(shù)據(jù)，篩選出生產(chǎn)過程中易波動工藝參數(shù)，隨機選取90組生產(chǎn)數(shù)據(jù)。生產(chǎn)國Ⅴ標準汽油期間，部分原料汽油的性質(zhì)如表1所示，部分輕汽油產(chǎn)品性質(zhì)如表2所示。由表2可看出，輕汽油產(chǎn)品硫含量在8.5～13.0 μg/g之間。考慮到氧化脫硫醇過程對汽油硫含量的降低很少，為了保證輕、重汽油混合脫硫醇后形成的全餾分汽油的硫含量低于10 μg/g，要求重汽油的硫含量必須低于10 μg/g。為此，采用RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對催化裂化汽油重餾分加氫系統(tǒng)進行建模，以預測重汽油產(chǎn)品的硫含量，并優(yōu)化操作參數(shù)，指導生產(chǎn)。催化裂化汽油重餾分加氫流程如圖2所示。由圖2可見，重餾分加氫系統(tǒng)由反應(yīng)器Ⅰ、加熱爐和反應(yīng)器Ⅱ構(gòu)成。不同工藝條件下重汽油產(chǎn)品的硫含量如表3所示。

表1 部分原料汽油性質(zhì)Table 1 Part properties of feed gasoline

表2 部分輕汽油產(chǎn)品的性質(zhì)Table2 Part properties of light gasoline products

圖2 催化裂化汽油重餾分加氫的流程Fig.2 Schematic diagram of hydrogenation of heavy fraction of FCC gasoline.

表3 不同工藝條件下重汽油產(chǎn)品的硫含量Table3 Sulfur content of heavy gasoline products under different process conditions

2 模型的建立

采用RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立用于預測重汽油產(chǎn)品硫含量的模型。RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)即徑向基函數(shù)網(wǎng)絡(luò)，是在高維空間進行差值的一種技術(shù)［9-12］。RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)一般由輸入層、隱層和輸出層三層構(gòu)成，其中最主要的是隱層和輸出層。RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)隱層選用高斯基函數(shù)作為傳遞函數(shù)，輸出層選用線性函數(shù)作為傳遞函數(shù)。相比于全局逼近的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，RBF作為一種局部逼近的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，在逼近能力、分類能力和學習速度等方面更具優(yōu)勢［13-15］。

2.1 模型變量的選取

重汽油產(chǎn)品的硫含量由催化裂化汽油重餾分的性質(zhì)和選擇性加氫脫硫的工藝條件決定，而重汽油產(chǎn)品的性質(zhì)與原料汽油以及輕重汽油切割點密切相關(guān)。催化裂化汽油重餾分加氫系統(tǒng)中反應(yīng)器Ⅰ進口溫度、反應(yīng)器Ⅱ一段進口溫度、反應(yīng)器Ⅱ二段進口溫度、循環(huán)氫量和進料量對重汽油產(chǎn)品的硫含量影響較大。由于較難脫除的硫大多分布在重餾分中，因而原料油的90%餾出點對重汽油產(chǎn)品硫含量的影響較大。因此，選取原料汽油的進料量、原料汽油的硫含量、90%餾出點、分餾塔底溫度、反應(yīng)器Ⅰ進口溫度、反應(yīng)器Ⅱ一段進口溫度、反應(yīng)器Ⅱ二段進口溫度和循環(huán)氫量共8個變量作為RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入變量，重汽油產(chǎn)品的硫含量作為單一輸出變量。

2.2 模型結(jié)構(gòu)的確定

應(yīng)用MATLAB神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)工具箱中的newrb函數(shù)創(chuàng)建RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。在網(wǎng)絡(luò)建立過程中，最重要的是徑向基函數(shù)的分布常數(shù)spread的選取，spread越大，網(wǎng)絡(luò)的預測性能越平滑。但并不是越大越好，過大的spread可能導致計算出現(xiàn)問題。為了確定最佳的spread值，應(yīng)用newrb函數(shù)建立RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，訓練精度設(shè)為0.000 1，隱層最大神經(jīng)元數(shù)為60，每次訓練增加的神經(jīng)元數(shù)為1，考察訓練誤差，不同spread下的均方誤差見表4。由表4可看出，當spread為1.25時，均方誤差最小，訓練精度最高，所以選定spread為1.25。

表4 不同spread下的均方誤差Table 4 The mean square error under different spread

2.3 網(wǎng)絡(luò)的訓練

從90組生產(chǎn)數(shù)據(jù)中隨機選出80組作為訓練集，其余10組作為預測集。采用MATLAB軟件進行編程，通過調(diào)用newrb函數(shù)建立RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，對各項參數(shù)進行設(shè)定，spread設(shè)為1.25，訓練精度設(shè)為0.000 1，隱層最大神經(jīng)元數(shù)為60，每次訓練增加的神經(jīng)元數(shù)為1。對80組訓練集數(shù)據(jù)進行訓練，RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的誤差逼近曲線如圖3所示，訓練結(jié)果如圖4所示。由圖3可看出，當隱層神經(jīng)元數(shù)達到55時，網(wǎng)絡(luò)的精度達到要求。由圖4可看出，訓練結(jié)果較好，參數(shù)設(shè)置較為理想。

圖3 RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)誤差逼近曲線Fig.3 Convergence curve of RBF neural network.

圖4 RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對重汽油產(chǎn)品硫含量的訓練結(jié)果Fig.4 Training results of the sulfur content of heavy gasoline product with RBF neural network.

2.4 網(wǎng)絡(luò)的預測

調(diào)用MATLAB中的sim函數(shù)對預測集10組數(shù)據(jù)進行仿真預測，并通過postmnmx函數(shù)完成對數(shù)據(jù)的反歸一化，得到預測結(jié)果。預測結(jié)果與實際值的偏差見表5。由表5可見，10組數(shù)據(jù)中預測值與實驗值的最大相對偏差為4.39%，最小相對偏差為0.10%，平均相對偏差為1.32%。表明所建立的RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對重汽油產(chǎn)品硫含量的預測精度較高，是預測重汽油產(chǎn)品硫含量的理想模型。

表5 RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對重汽油產(chǎn)品硫含量的預測結(jié)果Table 5 Predicted results of the sulfur content of heavy gasoline product with RBF neural network

2.5 模型的對比

與建立RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型相同，選取原料汽油的進料量、原料汽油的硫含量、90%餾出點、分餾塔底溫度、反應(yīng)器Ⅰ進口溫度、反應(yīng)器Ⅱ一段進口溫度、反應(yīng)器Ⅱ二段進口溫度和循環(huán)氫量共8個變量作為輸入變量，重汽油產(chǎn)品的硫含量作為單一輸出變量，通過神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)工具箱中的newff函數(shù)調(diào)用trainlm函數(shù)建立LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。對網(wǎng)絡(luò)的參數(shù)進行設(shè)置，最大迭代次數(shù)設(shè)為1 000，最大迭代誤差為0.001，輸入層與隱層之間的傳遞函數(shù)選為tansig，隱層與輸出層之間的傳遞函數(shù)選為purelin。通過網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化，建立8×6×1單隱層LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。將隨機選出的80組訓練數(shù)據(jù)（與建立RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)時相同）歸一化后，首先對LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進行訓練；然后調(diào)用sim函數(shù)對預測集10組數(shù)據(jù)（與建立RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)時相同）進行仿真預測，并通過postmnmx函數(shù)完成對數(shù)據(jù)的反歸一化，得到預測結(jié)果。LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對重汽油產(chǎn)品硫含量的預測結(jié)果見表6。由表6可見，10組數(shù)據(jù)中預測值與實驗值的最大相對偏差為5.27%，最小相對偏差為-0.65%，平均相對偏差為2.50%。與RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)相比，LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預測精度較低。因此，RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對重汽油產(chǎn)品硫含量的預測性能優(yōu)于LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。

表6 LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對重汽油產(chǎn)品硫含量的預測結(jié)果Table 6 Predicted results of the sulfur content of heavy gasoline product with LMBP neural network

3 模型的泛化能力

泛化能力是人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)用于對未知數(shù)據(jù)預測的能力。已建立的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是基于已采集的生產(chǎn)操作數(shù)據(jù)，但實際生產(chǎn)過程中不可能再現(xiàn)已有的生產(chǎn)數(shù)據(jù)，而且還可能超出已有數(shù)據(jù)所覆蓋的范圍。因此，為了更準確地指導和優(yōu)化操作，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)必須具有良好的泛化能力。

為了考察所建立的RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的泛化能力，以反應(yīng)器Ⅱ一段進口溫度為例進行分析。加氫脫硫反應(yīng)主要在反應(yīng)器Ⅱ中進行，因而反應(yīng)器Ⅱ一段進口溫度直接影響產(chǎn)品的硫含量。為此，重新采集10組生產(chǎn)數(shù)據(jù)，該10組數(shù)據(jù)中反應(yīng)器Ⅱ一段進口溫度在275～277 ℃之間（原訓練集生產(chǎn)數(shù)據(jù)中反應(yīng)器Ⅱ一段進口溫度在262～272 ℃之間），而其他神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸入變量與原訓練集幾乎無偏差。

將重新采集的10組生產(chǎn)數(shù)據(jù)代入原RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中，通過神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的仿真預測得到如表7所示的結(jié)果。由表7可看出，反應(yīng)器Ⅱ一段進口溫度提高后，相對應(yīng)的重汽油產(chǎn)品硫含量隨之降低，硫含量的預測值與實際值的相對誤差最大為4.35%，平均相對誤差達2.27%，均小于5%，說明該模型對反應(yīng)器Ⅱ一段進口溫度具有較好的泛化能力。

表7 另外采集的10組數(shù)據(jù)的重汽油產(chǎn)品硫含量的預測結(jié)果Table7 Predicted results of the sulfur content of heavy gasoline product from other 10 sets of data collected

4 結(jié)論

1）應(yīng)用RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立了用于預測重汽油產(chǎn)品硫含量的模型，所建模型對產(chǎn)品硫含量預測的平均相對誤差達到1.32%，預測偏差較小，具有較好的仿真效果。

2）與LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)相比，RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預測精度更高，對重汽油產(chǎn)品硫含量的預測性能更佳。

3）通過反應(yīng)器Ⅱ一段進口溫度對所建立的RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的泛化能力進行了考察，結(jié)果表明，RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有較強的泛化能力。

4）所建立的RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有較好的預測能力，可對加氫反應(yīng)系統(tǒng)進行在線優(yōu)化和先進控制的指導。

［1］ 鄧毅，江青茵，曹志凱，等. 催化裂化裝置的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模［J］.計算機與應(yīng)用化學，2011，28（9）：1163-1166.

［2］ 郭彥，李初福，何小榮，等. 采用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和主成分分析方法建立催化重整裝置收率預測模型［J］.過程工程學報，2007，7（2）：366-369.

［3］ Enrique A，Jose I. Artificial neural network modeling techniques applied to the hydrodesulfurization process［J］.Mathem Comput Model，2009，49（1/2）：207-214.

［4］ Bellos G D，Kallinikos L E，Gounaris C E，et al. Modeling of the performance of industrial HDS reactors using a hybrid neural network approach［J］.Chem Eng Process，2005，44（5）：505-515.

［5］ 張孔遠，肖強，劉賓，等. 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在汽柴油混合加氫脫硫中的應(yīng)用［J］.石油化工，2013，42（8）：870-874.

［6］ Gharagheizi F，Eslamimanesh A，Moammadi A H，et al.Use of artificial neural network-group contribution method to determine surface tension of pure compounds［J］.J Chem Eng Data，2011，56（5）：2587-2601.

［7］ Jorjani E，Chehreh C S，Mesroghli Sh. Application of arti ficial neural networks to predict chemical desulfurization of tabas coal［J］.Fuel，2008，87（12）：2727-2734.

［8］ 周開利，康耀紅. 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型及其MATLAB仿真程序設(shè)計［M］.北京：清華大學出版社，2005：69.

［9］ 夏彬彬. 徑向基函數(shù)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在環(huán)境化學和藥物化學中的應(yīng)用［D］.蘭州：蘭州大學，2008.

［10］ 鄭明文. 徑向基神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓練算法及其性能研究［D］.青島：中國石油大學（華東），2009.

［11］ 牟洪波. 基于BP和RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的木材缺陷檢測研究［D］.哈爾濱：東北林業(yè)大學，2010.

［12］ 華琇，陳繼紅. 基于RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的銷售預測模型的研究與應(yīng)用［J］.南通工學院學報：自然科學版，2004，3（4）：84-86.

［13］ Kumer S. Neural Network［M］.北京：清華大學出版社，2006：26-50.

［14］ 韓力群. 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)教程［M］.北京：北京郵電大學出版社，2006：16.

［15］ 董長虹. Matlab神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與應(yīng)用［M］.第2版. 北京：國防工業(yè)出版社，2007：64.