付玉豐,廉靜茹,郭 超,何 宇,秦傳玉*

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密度效應(yīng)對(duì)修復(fù)藥劑在含水層遷移的影響——以KMnO4溶液為例的室內(nèi)實(shí)驗(yàn)研究

付玉豐1,2,廉靜茹1,2,郭 超1,2,何 宇1,2,秦傳玉1,2*

(1.吉林大學(xué),地下水資源與環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,吉林 長(zhǎng)春 130021；2.吉林大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院, 吉林 長(zhǎng)春 130021)

利用典型的地下水修復(fù)藥劑KMnO4,通過一系列二維模擬槽實(shí)驗(yàn),探究了密度效應(yīng)作用下KMnO4在模擬含水層的遷移分布規(guī)律,并分析了溶液濃度和介質(zhì)粒徑對(duì)密度效應(yīng)的影響.結(jié)果表明,KMnO4溶液在中砂和粗砂的模擬含水層中產(chǎn)生了明顯的下沉現(xiàn)象,且遷移鋒面的下沉程度會(huì)隨著遷移進(jìn)程不斷加重,這導(dǎo)致KMnO4的運(yùn)移逐漸由推流向分層流轉(zhuǎn)變,致使部分淺層模擬含水層無法接觸KMnO4;介質(zhì)粒徑越大、藥劑濃度越高,密度效應(yīng)造成的初期鋒面下沉現(xiàn)象越明顯,但后期下沉的變化幅度卻和粒徑與濃度成反比;對(duì)于鋒面后的藥劑遷移主體區(qū)域,KMnO4會(huì)隨著遷移時(shí)間延長(zhǎng)逐漸分布均勻,并達(dá)到與原濃度基本一致的水平.

密度效應(yīng)；修復(fù)藥劑；KMnO4；遷移分布；含水層

原位化學(xué)修復(fù)技術(shù)是對(duì)污染場(chǎng)地進(jìn)行高效修復(fù)的方法之一[1-5],其修復(fù)效果不僅依賴于修復(fù)藥劑與污染物的反應(yīng)程度,也取決于藥劑在污染區(qū)域的穩(wěn)定遷移和均勻分布[6].然而,水溶態(tài)或懸浮態(tài)的修復(fù)藥劑與污染區(qū)域地下水的密度往往存在差異,這就導(dǎo)致了修復(fù)藥劑在隨地下水流遷移的過程中不斷上浮或下沉,從而不能在污染區(qū)域均勻分布.密度效應(yīng)的存在可能對(duì)修復(fù)效果產(chǎn)生不利影響.

已有研究論證了存在密度差異的流體在含水層相遇后,它們的混合與流動(dòng)會(huì)呈現(xiàn)出一定的不穩(wěn)定性[7-8],但國(guó)內(nèi)外學(xué)者關(guān)于密度效應(yīng)對(duì)含水層中溶質(zhì)運(yùn)移影響的早期研究,主要集中在垃圾填埋場(chǎng)垃圾滲濾液的下滲[9-11]和沿海區(qū)域含水層的海水入侵[12-14]等問題上;雖然近些年在場(chǎng)地修復(fù)方面,有些學(xué)者進(jìn)行了有關(guān)助溶劑和表面活性劑強(qiáng)化抽出處理過程中密度效應(yīng)導(dǎo)致的溶質(zhì)運(yùn)移[15-16]等方向[17-19]的研究,但直接針對(duì)密度效應(yīng)影響修復(fù)藥劑在場(chǎng)地修復(fù)過程中遷移分布的相關(guān)研究在國(guó)內(nèi)外鮮有報(bào)道. Schincariol等[20]指出,0.8kg/m3的密度差即可引起流體顯著的分層流現(xiàn)象,這意味著,在實(shí)際場(chǎng)地的修復(fù)工作中,流體間的密度差異對(duì)場(chǎng)地修復(fù)效果造成的影響難以避免.

綜上所述,本實(shí)驗(yàn)以KMnO4溶液為代表性的修復(fù)藥劑,探究密度效應(yīng)影響下,溶液在模擬含水層中的遷移分布規(guī)律,并重點(diǎn)分析了溶液濃度和介質(zhì)粒徑對(duì)密度效應(yīng)作用規(guī)律的影響.研究結(jié)果可為原位化學(xué)修復(fù)技術(shù)在實(shí)際場(chǎng)地修復(fù)工作中的成功應(yīng)用提供一定的理論支持,從而提高修復(fù)效率、節(jié)約修復(fù)成本.

1 材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

本實(shí)驗(yàn)選用的介質(zhì)為不同粒徑的石英砂,其物理參數(shù)如表1所示;選用的藥品有高錳酸鉀(KMnO4)(分析純,西隴化工股份有限公司)和膨潤(rùn)土(分析純,天津市光復(fù)化工精細(xì)研究所).

表1 石英砂的物理參數(shù)

1.2 測(cè)定方法

目前,普遍認(rèn)為大密度流體在向前推進(jìn)的過程中,其運(yùn)移鋒面與水平方向會(huì)產(chǎn)生一個(gè)夾角(如圖1),可按以下公式計(jì)算[15,21-23]:

式中:為達(dá)西流速, m/s;為介質(zhì)的滲透系數(shù), m2;為重力加速度,m/s2;Dm為兩種流體在同一剪切速率下的粘度差, kg/(m×s);Dr為兩種流體的密度差, kg/m3.

本實(shí)驗(yàn)即以KMnO4溶液的運(yùn)移鋒面與水平方向的夾角來表征溶液的下沉程度(對(duì)于理想的均勻推流,角為90°,值越小,意味著密度效應(yīng)造成的下沉現(xiàn)象越明顯).實(shí)驗(yàn)過程中定時(shí)拍攝模擬槽的照片,通過CAD軟件測(cè)量角的大小(初始時(shí)刻的角設(shè)為90°);KMnO4的濃度通過可見光分光光度計(jì)測(cè)定525nm波長(zhǎng)下的吸光度獲得.

圖1 角β示意

1.3 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置如圖2所示,其中表2列出的1~3組實(shí)驗(yàn)所使用的模擬槽型號(hào)為長(zhǎng)60cm,寬40cm,厚3cm,4~8組實(shí)驗(yàn)所使用的模擬槽型號(hào)為長(zhǎng)45cm,寬32cm,厚4cm.模擬槽的材料為有機(jī)玻璃,左右兩側(cè)各開4個(gè)直徑為6mm的孔,分別進(jìn)、出水,進(jìn)水側(cè)每個(gè)孔都對(duì)應(yīng)設(shè)置6cm長(zhǎng)的布水板.注入液由左側(cè)燒杯盛放,實(shí)驗(yàn)開始后,注入液穿過蠕動(dòng)泵的膠管,由蠕動(dòng)泵泵入進(jìn)水孔,流經(jīng)模擬槽后從右側(cè)出水孔流出,流入廢液缸或進(jìn)行濃度測(cè)定.

圖2 模擬槽實(shí)驗(yàn)裝置

1.4 實(shí)驗(yàn)條件

本實(shí)驗(yàn)將KMnO4溶液作為代表性修復(fù)藥劑,共進(jìn)行8組不同條件的模擬槽實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)在20℃的室溫下進(jìn)行,設(shè)置模擬槽內(nèi)的流速為0.384m/d;以石英砂粒徑和KMnO4濃度為變量,各組實(shí)驗(yàn)的變量條件如表2所示.其中,KMnO4溶液的密度是以純水為參比,采用比重瓶測(cè)密度法測(cè)得的.

表2 各組實(shí)驗(yàn)的變量條件

1.5 實(shí)驗(yàn)方案

實(shí)驗(yàn)開始前,模擬槽的填裝采用邊加水、邊填砂、邊夯實(shí)的方法,以確保介質(zhì)被水飽和且內(nèi)部無氣泡存在;填裝完畢后用膨潤(rùn)土封頂止水并加蓋密封,隨后開啟最上方出水孔,并利用蠕動(dòng)泵向最下方進(jìn)水孔泵入蒸餾水,待最上方出水孔出水流量穩(wěn)定后,開啟全部蠕動(dòng)泵與全部出水孔,在此過程中微調(diào)蠕動(dòng)泵,以確保體系飽和且整體出水流量穩(wěn)定.

準(zhǔn)備工作完成后,開始注入KMnO4溶液并記錄實(shí)驗(yàn)開始的時(shí)間.實(shí)驗(yàn)開始后,每隔1h對(duì)溶液的運(yùn)移情況進(jìn)行觀察、拍攝,在運(yùn)移鋒面相對(duì)穩(wěn)定后,利用CAD軟件測(cè)量角的數(shù)值并記錄;在象征KMnO4的紫色到達(dá)各出水孔后,于1h的時(shí)間間隔接取各出水孔流出液,而后離心、稀釋,利用分光光度法測(cè)定KMnO4的濃度并記錄,至36h實(shí)驗(yàn)結(jié)束.

根據(jù)所得數(shù)據(jù),利用origin軟件繪制鋒面角隨運(yùn)行時(shí)間變化的曲線,并對(duì)二者進(jìn)行線性擬合;同時(shí)繪制各出水孔濃度隨運(yùn)行時(shí)間變化的曲線.結(jié)合數(shù)據(jù)對(duì)圖線進(jìn)行綜合分析,討論不同實(shí)驗(yàn)條件下,密度效應(yīng)對(duì)溶液的遷移分布造成的影響,并對(duì)實(shí)驗(yàn)規(guī)律進(jìn)行討論與總結(jié).

2 結(jié)果與討論

2.1 KMnO4在模擬含水層中的遷移分布情況

圖3為實(shí)驗(yàn)過程中,KMnO4溶液在模擬槽內(nèi)的遷移分布情況.可以看出,對(duì)于2.5g/L-細(xì)砂、5.0g/L-細(xì)砂和1.0g/L-中砂這3組實(shí)驗(yàn)而言,密度效應(yīng)幾乎沒有對(duì)溶液的運(yùn)移過程產(chǎn)生影響;而對(duì)于其他5組實(shí)驗(yàn)來說,溶液都發(fā)生了不同程度的下沉.這說明,在細(xì)砂或滲透性更低的含水層介質(zhì)中,密度效應(yīng)對(duì)修復(fù)藥劑的遷移分布幾乎沒有影響;而在中砂等滲透性較高的介質(zhì)中,密度效應(yīng)的影響則十分顯著,特別是對(duì)于粗砂,不同濃度的溶液均發(fā)生了明顯的下沉.表明KMnO4的運(yùn)移逐漸由細(xì)砂中的推流向粗砂中的分層流轉(zhuǎn)變,致使粗砂含水層的部分淺層區(qū)域無法接觸到KMnO4.

圖3 KMnO4溶液在模擬槽內(nèi)的遷移分布情況

2.2 注入濃度對(duì)密度效應(yīng)的影響

2.2.1 實(shí)驗(yàn)過程中角的變化情況 圖4為不同濃度的溶液在粗砂中遷移時(shí),溶液運(yùn)移鋒面與水平方向成角隨時(shí)間的變化情況(角度的測(cè)量從實(shí)驗(yàn)運(yùn)行5h(或4h)時(shí)開始,因?yàn)槿芤哼\(yùn)移鋒面在這個(gè)時(shí)刻后才較為平緩穩(wěn)定,可以進(jìn)行角度的測(cè)量).可以看出,對(duì)于同一組實(shí)驗(yàn),角在KMnO4遷移的過程中不斷減小;對(duì)于不同組實(shí)驗(yàn),任意時(shí)刻的角都滿足1.0g/L-粗砂>2.5g/L-粗砂>5.0g/L-粗砂.上述實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象表明密度效應(yīng)對(duì)修復(fù)藥劑遷移分布的影響是動(dòng)態(tài)的,遷移鋒面的下沉現(xiàn)象會(huì)隨著修復(fù)藥劑的遷移時(shí)間及路程的增加而逐漸加重;此外,隨著注入濃度的增大,密度效應(yīng)造成的下沉現(xiàn)象也愈加嚴(yán)重.

圖4 粗砂中各注入濃時(shí)間(h)度下角b變化對(duì)比

圖5 粗砂中角b與實(shí)驗(yàn)運(yùn)行時(shí)間t的線性擬合結(jié)果

從圖4也可以看出,3條曲線在5h或4h時(shí)均出現(xiàn)拐點(diǎn),拐點(diǎn)時(shí)間之前,角的降低幅度滿足(5.0g/L-粗砂)>(2.5g/L-粗砂)>(1.0g/L-粗砂),拐點(diǎn)時(shí)間以后,如圖5,角與時(shí)間明顯存在線性關(guān)系,且表征角降低速率的直線斜率滿足(5.0g/L-粗砂)<(2.5g/L-粗砂)<(1.0g/L-粗砂).這說明修復(fù)藥劑的濃度對(duì)密度效應(yīng)的影響規(guī)律在其整個(gè)遷移過程中是不一致的,KMnO4濃度越高,密度效應(yīng)造成的初期鋒面下沉越明顯,但后期鋒面下沉的變化幅度卻與藥劑的濃度成反比,而初期溶液的遷移情況更是為密度效應(yīng)對(duì)整個(gè)運(yùn)移過程的影響奠定了基礎(chǔ).

分析中砂的情況,也可得出相似的結(jié)論.

2.2.2 實(shí)驗(yàn)過程中出水濃度的變化情況 圖6所示為1.0g/L-粗砂的條件下,模擬槽各出水孔出水濃度變化的曲線;圖7是1.0g/L-粗砂、2.5g/L-粗砂和5.0g/L-粗砂的條件下,不同出水孔出水濃度的對(duì)比情況.

圖6 1.0g/L-粗砂條件下各出水孔出水濃度變化曲線

由圖6可知,對(duì)于同一組實(shí)驗(yàn),越靠近模擬槽下方的出水孔,其出水中開始含有KMnO4的時(shí)間就越早,出水濃度上升的速度也越快.實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象表明,密度效應(yīng)除了會(huì)造成修復(fù)藥劑在含水層中發(fā)生整體的下沉之外,還會(huì)使一定時(shí)間內(nèi)運(yùn)移鋒面后部的藥劑濃度分布不均,這也再次佐證了密度效應(yīng)對(duì)修復(fù)藥劑在含水層遷移分布的影響.對(duì)于模擬槽的1、2、3號(hào)取樣孔,其出水濃度最終都基本達(dá)到了原始注入濃度的水平.這說明對(duì)于遷移鋒面后的藥劑遷移主體區(qū)域,KMnO4的濃度會(huì)逐漸升高,分布也會(huì)逐漸均勻.但對(duì)于模擬槽的最上部取樣孔4,由于沒有KMnO4經(jīng)過,其僅能依靠彌散和分子擴(kuò)散獲得較低的KMnO4濃度.由圖7可知,1號(hào)和2號(hào)兩個(gè)出水孔經(jīng)過24h之后都達(dá)到了與原濃度相當(dāng)?shù)乃?而對(duì)于3號(hào)和4號(hào)兩個(gè)出水孔,密度效應(yīng)越大,其出水中開始含有KMnO4的時(shí)間越延后,且出水濃度上升的速度也越慢,4號(hào)出水孔甚至一度出現(xiàn)出水濃度始終為零的情況,充分表現(xiàn)出了密度效應(yīng)帶來后果的嚴(yán)重性.本實(shí)驗(yàn)所用KMnO4濃度最大為5.0g/L,而實(shí)際場(chǎng)地所采用的修復(fù)濃度往往遠(yuǎn)高于此,因此可以預(yù)見實(shí)際修復(fù)過程中,密度效應(yīng)對(duì)修復(fù)效果的影響是不容忽視的.

圖7 粗砂中4個(gè)出水孔出水的濃度在各注入濃度下的變化對(duì)比

2.2.3 現(xiàn)象分析 實(shí)驗(yàn)過程中,隨著注入溶液密度的增大,直觀的鋒面角度變化與具體的出水濃度分布均反映出溶液的下沉程度在不斷變大.密度上的差異使得溶液在隨水流向前遷移的過程中受到重力的影響,具有了垂向的遷移速度,從而不能在模擬槽中呈現(xiàn)活塞式的推流狀態(tài),這種現(xiàn)象類似于石油工業(yè)驅(qū)油過程中的重力俯沖[24]行為.同時(shí),溶液密度的增大造成了其垂向遷移速度的增加,使得下沉現(xiàn)象愈加嚴(yán)重.

2.3 介質(zhì)粒徑對(duì)密度效應(yīng)的影響

2.3.1 實(shí)驗(yàn)過程中角的變化情況 圖8是當(dāng)注入濃度為2.5g/L和5.0g/L時(shí),中砂和粗砂中的角隨時(shí)間變化的情況.結(jié)合圖3中介質(zhì)為細(xì)砂時(shí)的實(shí)驗(yàn)情況,發(fā)現(xiàn)對(duì)于這兩種注入濃度,溶液的下沉程度總是隨著介質(zhì)粒徑的增大而加重,就本實(shí)驗(yàn)來說,介質(zhì)粒徑的增大會(huì)導(dǎo)致其孔隙增大,并使得介質(zhì)對(duì)流體的多種阻滯作用減弱,使體系不論從空間上還是力的作用上都趨于使溶液下沉.

圖8 當(dāng)注入濃度為2.5g/L(a)和5.0g/L(b)時(shí),不同介質(zhì)粒徑下角b的變化對(duì)比

用2.5g/L的注入濃度舉例,當(dāng)介質(zhì)為細(xì)砂,溶液在體系中的分布較為均勻,認(rèn)為任意時(shí)刻溶液的分布面積均為100%;而對(duì)于中砂和粗砂,在實(shí)驗(yàn)進(jìn)行至9h時(shí),角分別為67°和23°,溶液在模擬槽內(nèi)的分布面積分別為59%和65%,若注入濃度為5.0g/L,這兩個(gè)比例將更小.由此可見,含水層介質(zhì)粒徑分布的差異也是影響密度效應(yīng)發(fā)揮作用的重要因素.

2.3.2 實(shí)驗(yàn)過程中出水濃度的變化情況 圖9為當(dāng)注入濃度為5.0g/L,介質(zhì)為中砂和粗砂時(shí),模擬槽4個(gè)出水孔的出水濃度隨時(shí)間變化的情況.對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,可以得出與2.2.2中類似的結(jié)論,即介質(zhì)粒徑的增大同樣會(huì)使修復(fù)藥劑的下沉程度加重,使得修復(fù)藥劑在含水層中遷移不穩(wěn)定、分布不均勻.從上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以推斷,在一定的修復(fù)時(shí)間內(nèi),修復(fù)藥劑往往難以抵達(dá)與注入位置相距較遠(yuǎn)、地下水水位相對(duì)較高的污染區(qū)域,或者由于密度效應(yīng)的存在,導(dǎo)致該區(qū)域的藥劑濃度不能達(dá)到修復(fù)要求;盡管隨著時(shí)間的推移,溶液的下沉幅度會(huì)逐漸變小、鋒面后的濃度分布也會(huì)逐漸趨于原濃度,但密度效應(yīng)導(dǎo)致的修復(fù)盲區(qū)仍然存在,藥劑的利用效率也會(huì)由于其在遷移鋒面的分布不均而大大降低,從而嚴(yán)重影響了修復(fù)效果.

2.3.3 現(xiàn)象分析 本實(shí)驗(yàn)體系中,石英砂對(duì)于流體的阻滯作用主要包括表面吸附[25]和水動(dòng)力截流[26],介質(zhì)粒徑的增大使得體系中介質(zhì)的總表面積減小,導(dǎo)致KMnO4的吸附量減少;水動(dòng)力截流是指密實(shí)介質(zhì)顆粒間的接合處所產(chǎn)生的流動(dòng)“死角”對(duì)溶液的截留作用,而介質(zhì)粒徑的增大會(huì)導(dǎo)致介質(zhì)顆粒間密實(shí)度變小,截留作用減弱;同時(shí),體系介質(zhì)的孔隙大小會(huì)隨著介質(zhì)粒徑的增大而增大,使得溶液縱向運(yùn)移的路徑變短.介質(zhì)粒徑增大產(chǎn)生的多種作用相疊加,會(huì)明顯加重流體的下沉行為.

3 結(jié)論

3.1 KMnO4在細(xì)砂中的下沉現(xiàn)象不明顯,而在中砂和粗砂中則發(fā)生了明顯的下沉現(xiàn)象,且下沉程度隨著濃度的升高而逐漸加重,這導(dǎo)致KMnO4的運(yùn)移逐漸由推流向分層流轉(zhuǎn)變.

3.2 密度效應(yīng)對(duì)溶液遷移分布的影響是動(dòng)態(tài)的,其作用效果會(huì)隨著遷移時(shí)間和遷移路程的增加而加重.

3.3 藥劑濃度越高,介質(zhì)粒徑越大,密度效應(yīng)造成的初期鋒面下沉現(xiàn)象越明顯,但后期鋒面下沉的變化幅度卻與濃度和粒徑的大小成反比.

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Influences of density effect on the migration of remedial reagent in aquifer—Laboratory study using KMnO4solution as an example.

FU Yu-feng1,2, LIAN Jing-ru1,2, GUO Chao1,2, HE Yu1,2, QIN Chuan-yu1,2*

(1.Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment Ministry of Education, Jilin University, Changchun 130021, China；2.College of Environment and Resources, Jilin University, Changchun 130021, China)., 2018,38(3)：993~1000

The solution of KMnO4was used in this study to investigate the migration and distribution of KMnO4in simulated aquifer. This study focused on the influence of concentration and aquifer material size on density effect through a series of two-dimensional simulation tank experiments. The sinking phenomenon of KMnO4solution in the medium and coarse sand simulated aquifers was obvious. The sinking degree of migration front was more and more obvious during the migration process, which changed the migration form from plug flow to stratified flow and resulted in the failure of KMnO4distribution at shallow simulated aquifer. The greater the material size and the higher the concentration of remedial reagent, the more obvious the frontal sinking phenomenon at the preliminary stage was, but the extent of solution sinking was inversely proportional to the medium size and the concentration at the later stage. For the main migration region behind the migration front, KMnO4gradually distributed more uniformly with the extension of migration time.

density effect；remedial reagent；KMnO4；migration and distribution；aquifer

X523

A

1000-6923(2018)03-0993-08

付玉豐(1995-),男,吉林通化人,吉林大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院環(huán)境工程專業(yè)碩士研究生,主要從事污染場(chǎng)地控制與修復(fù)方面的研究.

2017-08-22

吉林省科技廳項(xiàng)目(20160520079JH);國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41572213)

* 責(zé)任作者, 副教授, qincyu@jlu.edu.cn