劉丙超，蘇魯書，張善鶴，祝曉琳，李春義

(中國石油大學(xué)(華東)重質(zhì)油國家重點實驗室，山東 青島 266580)

循環(huán)流化床提升管是煉油、化工、冶金、能源、環(huán)保等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛的反應(yīng)器[1]，尤其在流化催化裂化工藝中，是重油加工的核心裝置之一。提升管反應(yīng)器內(nèi)催化劑的流化狀況及氣固接觸效率將對產(chǎn)品分布和目的產(chǎn)物收率產(chǎn)生重要的影響。傳統(tǒng)的催化裂化提升管反應(yīng)器為等徑直管Y型進(jìn)料提升管反應(yīng)器，管內(nèi)存在嚴(yán)重的催化劑偏流和“環(huán)-核”流動現(xiàn)象[2]，氣固兩相流動狀態(tài)呈局部和整體的不均勻性，氣體傾向于從提升管中心稀相區(qū)域通過，而大部分固體顆粒聚集于邊壁且向下流動，導(dǎo)致了氣固兩相的分離。同時，較低的顆粒濃度進(jìn)一步限制了提升管反應(yīng)器在高固氣比和強(qiáng)氣固接觸工藝中的應(yīng)用。為了解決傳統(tǒng)提升管的弊端，使之滿足多產(chǎn)低碳烯烴的要求，一些新型結(jié)構(gòu)的提升管反應(yīng)器不斷涌現(xiàn)，如抗滑落提升管[3]、內(nèi)置輸送管擴(kuò)徑提升管[4]、TMP技術(shù)的變徑結(jié)構(gòu)提升管[5]等。

目前研究者們多集中于變徑提升管內(nèi)固含率軸向、徑向分布的研究[6-8]，而對變徑結(jié)構(gòu)固體循環(huán)量的關(guān)注相對較少。變徑結(jié)構(gòu)內(nèi)顆粒運(yùn)動速度降低，固含率增大，管內(nèi)床層壓降增加，必然會限制顆粒循環(huán)量的提高。本研究結(jié)合傳統(tǒng)等徑結(jié)構(gòu)與變徑結(jié)構(gòu)的優(yōu)點，提出一種底部擴(kuò)徑的新型提升管結(jié)構(gòu)，將傳統(tǒng)等徑提升管預(yù)提升段放入一擴(kuò)徑段內(nèi)，可在保證較大循環(huán)量的條件下對催化劑顆粒起到重新分配的作用，達(dá)到強(qiáng)化氣固混合，提高氣固接觸效率的目的[9]。同時考察不同操作條件對該新型提升管顆粒循環(huán)量和軸向、徑向固含率分布的影響。

1 實 驗

1.1 實驗裝置及流程

圖1為新型變徑提升管反應(yīng)器冷態(tài)模擬實驗裝置示意。整套裝置由提升管、儲料筒(伴床)、測量筒(用于測量顆粒循環(huán)速率)、氣-固分離器、氣體分布板、連接管路和相應(yīng)的控制閥件(三通換向閥和蝶閥)組成。其中，變徑提升管反應(yīng)器(總高10.6 m)主要包括底部擴(kuò)徑段(高1.8 m，直徑0.22 m)以及上部輸送段(高8.8 m，直徑0.1 m)兩部分。該變徑提升管采用多層進(jìn)氣的方式，氣體分別以預(yù)流化氣、預(yù)提升氣、環(huán)管進(jìn)氣、噴嘴進(jìn)氣4種形式進(jìn)入提升管反應(yīng)器。該反應(yīng)器的最大特點是將傳統(tǒng)等徑提升管反應(yīng)器的預(yù)提升段整體放入到一個擴(kuò)徑段內(nèi)，同時在擴(kuò)徑段內(nèi)加入環(huán)管氣體分布器。一方面集合了傳統(tǒng)等徑提升管的優(yōu)點，可以保證較大的顆粒循環(huán)速率，提高劑油比；另一方面底部擴(kuò)徑段內(nèi)形成一密相床層(如圖2所示)，強(qiáng)化氣固接觸，抑制傳統(tǒng)“環(huán)-核”流動結(jié)構(gòu)，改善顆粒濃度的軸向、徑向分布情況。

圖1 新型變徑提升管反應(yīng)器冷態(tài)模擬裝置示意1—流量計； 2—預(yù)提升氣； 3—預(yù)流化氣體分布器； 4—多孔氣體分布板； 5—環(huán)管氣體分布器； 6—進(jìn)氣噴嘴； 7—提升管； 8—布袋過濾器； 9—旋風(fēng)分離器； 10—三通換向閥； 11—測量筒；12—儲料筒(伴床)； 13，14—下料蝶閥； 15—下料斜管

圖2 底部密相床層示意

為了進(jìn)一步說明該新型變徑提升管的原理及催化劑顆粒在提升管內(nèi)的整個循環(huán)過程，描繪了新型變徑提升管反應(yīng)器和傳統(tǒng)等徑提升管底部的氣固流動結(jié)構(gòu)[10]，如圖3所示，可以直觀地看出顆粒在提升管底部的流動路徑。試驗時，催化劑顆粒經(jīng)下料斜管進(jìn)入內(nèi)部直管底部，在預(yù)提升氣作用下流化并向上輸送，內(nèi)部直管氣速較高且形成垂直向上的顆粒束，可保證較大的顆粒循環(huán)量。進(jìn)入擴(kuò)徑段后，顆粒沿軸向呈噴濺狀散開，床層壓降增大，顆粒速度降低，氣固接觸增強(qiáng)，部分滑落的催化劑顆粒在底部預(yù)流化氣體作用下流化并經(jīng)內(nèi)部直管與擴(kuò)徑段壁面之間的環(huán)隙繼續(xù)上行。同時，環(huán)管進(jìn)氣射流可在一定程度上削弱邊壁效應(yīng)，抑制邊壁顆?；?，在擴(kuò)徑段內(nèi)部形成一種內(nèi)循環(huán)。直管底部是多孔氣體分布板，在促進(jìn)顆粒流化的同時也避免形成死區(qū)。擴(kuò)徑段內(nèi)顆粒的渦流增強(qiáng)了內(nèi)部湍流程度，提高了氣固兩相的接觸效率，改善了氣固分離現(xiàn)象，使得顆粒的軸向、徑向分布更加均勻。而在等徑提升管中，則存在典型的“環(huán)-核”流動結(jié)構(gòu)，邊壁處顆粒發(fā)生明顯滑落。當(dāng)顆粒沿軸向進(jìn)入輸送段后，在噴嘴進(jìn)氣的高速射流作用下，顆粒速度明顯增加，管內(nèi)固含率迅速降低，形成一種稀相氣力輸送狀態(tài)，這與傳統(tǒng)等徑結(jié)構(gòu)無明顯差異。高速氣體攜帶顆粒到達(dá)提升管頂部出口后進(jìn)入氣固分離設(shè)備，分離后的催化劑顆粒返回伴床，完成整個的循環(huán)流動。

圖3 新型變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)的氣固流動結(jié)構(gòu)----?—氣體； ----?—氣固混合物

1.2 實驗介質(zhì)及操作條件

流化介質(zhì)為常溫空氣，壓力(表壓)為0.19 MPa，表觀氣速Ug由轉(zhuǎn)子流量計測量。流化顆粒為催化裂化平衡劑，顆粒密度為1 500 kg/m3，松散顆粒堆密度為900 kg/m3。使用BT-9300ST型激光粒度分布儀測得催化劑平均粒徑為75 μm。提升管輸送段Ug變化范圍為6～14 m/s，對應(yīng)的底部擴(kuò)徑段Ug為0.5～1.2 m/s。

1.3 測量儀器及方法

采用切換法測定顆粒循環(huán)量Gs，即在裝置穩(wěn)定操作的條件下，通過切換氣固分離設(shè)備底部的三通換向閥至測量筒，記錄一定時間內(nèi)(10 s左右)量筒中內(nèi)催化劑的體積，并基于提升管輸送段截面積和顆粒物性計算出Gs。

采用中國科學(xué)院過程工程研究所研制的PC-6D型光纖探頭測定變徑提升管內(nèi)的局部顆粒濃度(固含率)εs，采樣頻率為1 000 Hz，采樣時間為30 s。在變徑提升管上沿軸向設(shè)置14個測量點，各點高度H(以底部的氣體分布板為基準(zhǔn))分別為0.82，1.02，1.23，1.43，1.64，2.16，2.47，3.23，4.16，5.06，5.90，6.80，7.90，9.01 m。采用等面積法在截面上沿徑向設(shè)置11個測量點，對應(yīng)的無因次半徑r/R(r為徑向位置，R為提升管內(nèi)徑)分別為0，0.16，0.38，0.50，0.59，0.67，0.74，0.81，0.87，0.92，0.97，各個截面的平均顆粒濃度為除中心點以外各徑向位置顆粒濃度的算術(shù)平均值。

2 結(jié)果與討論

2.1 操作條件對顆粒循環(huán)量的影響

2.1.1伴床料位高度對顆粒循環(huán)量的影響在工業(yè)生產(chǎn)中，提升管作為主要的化學(xué)反應(yīng)器，而伴床通常可作為調(diào)節(jié)顆粒流率的貯藏設(shè)備。圖4為在下料蝶閥全開時，提升管反應(yīng)器在一定的Ug下顆粒最大循環(huán)量Gs，max與料位高度h之間的關(guān)系。此處料位高度是指靜止時伴床內(nèi)催化劑的床層高度。由圖4可以看出，在Ug一定時，隨h的增加，Gs逐漸增大。這是因為伴床提供的背壓是整個循環(huán)過程的動力源頭。伴床內(nèi)料位越高，伴床提供的壓頭越大[11]，從而使得顆粒循環(huán)的驅(qū)動力越大。

圖4 最大循環(huán)量Gs，max與料位高度的關(guān)系Ug，m/s：■—8； ■—12

2.1.2表觀氣速對顆粒循環(huán)量的影響在提升管反應(yīng)器中，氣體使催化劑顆粒得以流化并提供給其克服摩擦力和重力而向上運(yùn)動的能量，因此操作氣速的改變對催化劑循環(huán)量的影響較大。在下料蝶閥全開、h分別為2.0，2.5，3.0，3.5，4.0 m的條件下，考察Ug變化對Gs的影響，結(jié)果見圖5。由圖5可以看出：整體來看，在h一定時，隨Ug的增加，Gs增加；當(dāng)h較低(h<3.0 m)時，Gs隨Ug的增加逐漸趨于穩(wěn)定，而當(dāng)h較大(h>3.0 m)時，Gs隨Ug的增加緩慢增加。這是因為在提升管內(nèi)氣體是推動固體顆粒向上運(yùn)動的主要動力，Ug增加時，顆粒運(yùn)動速率加快，在管道內(nèi)的停留時間變短，單位時間通過單位截面積的顆粒增多，因此隨著Ug的增加Gs整體表現(xiàn)為不斷增加的趨勢。在h較低時，伴床下料速率較小，隨Ug的增加，氣體對顆粒輸送能力不斷增大，當(dāng)顆粒輸送能力大于伴床下料速率時，此時即便繼續(xù)增加Ug，Gs也不會有明顯變化，因此Gs逐漸趨于穩(wěn)定。而當(dāng)h較高時，背壓增加，伴床下料速率較高，此時相對于低料位，在相同Ug下氣體對顆粒的輸送能力小于下料速率，因此隨著Ug增加，Gs仍進(jìn)一步緩慢增大。

圖5 表觀氣速對顆粒循環(huán)量的影響h，m：■—2.0； ●—2.5； ▲—3.0； ； ◆—4.0

2.1.3環(huán)管進(jìn)氣比例對顆粒循環(huán)量的影響為了滿足催化裂化反應(yīng)高劑油比的需求，在擴(kuò)徑段內(nèi)加入一環(huán)管氣體分布器，一方面可增加顆粒輸送的動力，另一方面通過向邊壁補(bǔ)氣可以抑制邊壁催化劑的滑落，削弱邊壁顆粒聚團(tuán)現(xiàn)象。

該新型變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)顆粒輸送動力主要來自于底部預(yù)提升氣和擴(kuò)徑段環(huán)管進(jìn)氣。在維持底部預(yù)流化氣體、噴嘴進(jìn)氣和提升管內(nèi)Ug一定的條件下，考察預(yù)提升氣與環(huán)管進(jìn)氣比對Gs的影響，探究其在顆粒輸送方面的作用。

圖6所示為不同預(yù)提升氣與環(huán)管進(jìn)氣比對Gs的影響。由圖6可以看出：在相同的Ug下，隨預(yù)提升氣與環(huán)管進(jìn)氣比逐漸增大，催化劑Gs越來越大；且隨著Ug的提高，Gs的差異越來越大。這是因為從斜管下來的催化劑流經(jīng)內(nèi)部直管在底部預(yù)提升氣的作用下流化并形成顆粒束向上輸送。當(dāng)催化劑顆粒進(jìn)入擴(kuò)徑段后，一部分顆粒垂直向上流動進(jìn)入縮頸段，然后在噴嘴進(jìn)氣的抽吸作用下進(jìn)入輸送段；一部分顆粒逐漸向邊壁擴(kuò)散，在近壁面處聚團(tuán)滑落。環(huán)管噴嘴射流則可改變邊壁處流動情況，減少返混。隨著預(yù)提升氣與環(huán)管進(jìn)氣比越來越大，流經(jīng)內(nèi)部直管垂直向上的顆粒流束所占的比例越來越大，從而使得催化劑Gs逐漸增加，說明在提升管內(nèi)預(yù)提升氣對顆粒輸送起到了主要作用。且在Ug較大時，預(yù)提升氣對Gs的影響更加顯著。

圖6 預(yù)提升氣與環(huán)管進(jìn)氣比對循環(huán)量的影響預(yù)提升氣與環(huán)管進(jìn)氣比：■—1∶2； ■—1∶1； ■—2∶1

2.2 操作條件對提升管反應(yīng)器固含率的影響

圖7 不同Ug和Gs下新型變徑提升管反應(yīng)器軸向固含率分布

2.2.2操作條件對徑向固含率的影響為了詳細(xì)研究該新型結(jié)構(gòu)提升管內(nèi)氣固兩相的流動規(guī)律，考察不同的Gs和Ug對提升管內(nèi)徑向εs分布的影響。圖8為不同Ug下提升管內(nèi)不同高度處εs的徑向分布。由圖8可以看出，在底部擴(kuò)徑段內(nèi)(H=1.23 m)，徑向顆粒濃度整體分布仍呈中心稀、邊壁濃的趨勢，但其εs徑向分布均勻性得到明顯改善，且隨Ug的增大，εs明顯減小。這主要是由于擴(kuò)徑段內(nèi)是一種密相湍流結(jié)構(gòu)，強(qiáng)化了氣固混合效果，使得εs明顯提高。隨Ug的增加，顆粒停留時間縮短，氣體攜帶催化劑的能力增大，導(dǎo)致εs減小。同時可發(fā)現(xiàn)，εs最高點并非出現(xiàn)在邊壁處，而是出現(xiàn)在近壁面r/R為0.92處，這可能是由于擴(kuò)徑段內(nèi)環(huán)管進(jìn)氣的高速射流在一定程度上起到的邊壁補(bǔ)氣作用，減弱了壁面顆粒的聚團(tuán)。在上部輸送段內(nèi)(H=3.23 m)，εs沿徑向分布呈明顯的中心稀、邊壁濃的“環(huán)-核”流動結(jié)構(gòu)，這主要是由于上部噴嘴的高速射流使得輸送段內(nèi)氣體傾向于從管中心通過，造成了明顯的氣固分離。

圖8 不同Ug下提升管反應(yīng)器內(nèi)不同高度處徑向固含率分布Ug，m/s：●—8； ▲—10； ■—12。Gs=300 kg/(m2·s)

圖9為不同Gs下提升管反應(yīng)器不同高度處εs的徑向分布情況。由圖9可以看出，在提升管底部擴(kuò)徑段內(nèi)(H=1.23 m)，不同Gs下εs的徑向分布較為均勻，邊壁處εs稍高于中心處，且隨Gs的增加，εs明顯增大。這是因為擴(kuò)徑段內(nèi)密相湍流使得εs增大，同時當(dāng)Gs增加時，密相床層的壓降增大，顆粒停留時間增加，強(qiáng)化了氣固接觸效果，符合催化裂化多產(chǎn)低碳烯烴對于大劑油比和合適停留時間的要求[14]。而在上部等徑輸送段內(nèi)其流動結(jié)構(gòu)與Ug的影響一致，呈現(xiàn)明顯的“環(huán)-核”流動。綜上可以看出，操作條件的改變對變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)氣固流動及εs的影響較為顯著，而對上部等徑段無明顯影響[15]。

圖9 不同循環(huán)量下提升管反應(yīng)器內(nèi)不同高度處徑向固含率分布Gs，kg/(m2·s)：●—300； ▲—250； ■—200。Ug=12 m/s

3 結(jié) 論

(1)在冷模實驗裝置上考察了操作條件對新型變徑提升管反應(yīng)器Gs的影響。在Ug一定時，Gs隨伴床內(nèi)h的增加而增大；在h一定時，Gs隨Ug的增加而增大?？疾爝M(jìn)氣比對Gs的影響時發(fā)現(xiàn)，在提升管擴(kuò)徑段內(nèi)預(yù)提升氣對顆粒輸送起到主要作用。

(2)在變徑提升管中，截面平均顆粒濃度在軸向上呈上稀下濃的單調(diào)指數(shù)下降型分布，輸送段顆粒濃度無明顯變化，εs為0.05～0.10，而擴(kuò)徑段顆粒濃度明顯增大，εs為0.30～0.40。截面平均顆粒濃度隨Ug的增大而減小，隨Gs的增大而增大。

(3)在變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)，湍動程度加劇，強(qiáng)化了氣固兩相接觸效果。顆粒的徑向分布更加均勻，無明顯的“環(huán)-核”流動。

(4)新型變徑提升管反應(yīng)器對從斜管下來的固體催化劑顆粒起到重新分配的作用，一部分顆粒流經(jīng)內(nèi)部直管形成顆粒束垂直向上流動進(jìn)入輸送段，一部分顆粒在近壁面處形成顆粒內(nèi)循環(huán)，改善了邊壁顆粒聚團(tuán)現(xiàn)象，抑制了邊壁處的顆?；?。

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