謝大鵬+崔葵馨+金勝明

摘 要：本文采用干粉模壓成型法制備SiC多孔預(yù)制坯，真空壓力滲鋁法制備大尺寸IGBT用AlSiC復(fù)合材料。研究了SiC多孔預(yù)制坯制備過程中粘結(jié)劑種類和用量對(duì)預(yù)制坯孔隙率的影響。結(jié)果表明采用4%的PVA有機(jī)粘結(jié)劑與無機(jī)粘結(jié)劑混合造粒，經(jīng)模壓成型和燒結(jié)后可得到孔隙率為41%左右的SiC多孔預(yù)制坯。采用不同孔隙率的SiC預(yù)制坯制備的AlSiC復(fù)合材料的熱物理性能有所不同，說明可通過控制SiC預(yù)制坯的孔隙率從而得到滿足IGBT要求的AlSiC復(fù)合材料。

關(guān)健詞：高體積分?jǐn)?shù)AlSiC；復(fù)合材料；模壓成型；真空壓力滲鋁

1 前言

隨著電力電子的高速發(fā)展，對(duì)其元器件的性能要求和可靠性要求也越來越高。IGBT是電力電子最重要的核心功率器件之一。自問世以來，因其易操作性和穩(wěn)定性，其應(yīng)用領(lǐng)域不斷擴(kuò)展，目前已在家用電器、交通運(yùn)輸、電力工程、可再生能源和智能電網(wǎng)中廣泛應(yīng)用[1， 2]。然而，隨著電力電子元器件荷載密度的增加，同時(shí)兼具高導(dǎo)熱和低熱膨脹系數(shù)的熱沉基板成為了決定IGBT模塊最重要的部分[3， 4]?；阢~和銅合金的熱沉基板的高熱膨脹系數(shù)、高密度和昂貴的價(jià)格，已經(jīng)無法滿足如今電力電子模塊的發(fā)展需求[5]。

為了解決這一問題，以金屬鋁或鋁合金為基體，SiC顆粒為增強(qiáng)材料的新型復(fù)合材料——AlSiC復(fù)合材料應(yīng)運(yùn)而生。根據(jù)其SiC顆粒的體積分?jǐn)?shù)，可將AlSiC分為高體積分?jǐn)?shù)，中體積分?jǐn)?shù)和低體積分?jǐn)?shù)復(fù)合材料。其中，高體積分?jǐn)?shù)AlSiC復(fù)合材料（SiC顆粒體積分?jǐn)?shù)不小于35%），具有熱導(dǎo)率高（>170 W/（m·K））、熱膨脹系數(shù)可調(diào)（6.5 ～ 12.5 × 10-6 /K）、比強(qiáng)度和比剛度高、密度低、耐磨、耐疲勞以及尺寸穩(wěn)定性良好等優(yōu)異的熱物理性能和機(jī)械力學(xué)性能，可滿足IGBT中其他元器件的要求，最大程度地避免因散熱不良而引起的熱失效[6-9]。高體積分?jǐn)?shù)AlSiC復(fù)合材料的制備方法已日趨成熟，按是否需要成型碳化硅多孔預(yù)制坯可分為直接成型法和液相浸滲法，其中直接成型法主要包括粉末冶金法、攪拌鑄造法、噴射沉積法和放電等離子燒結(jié)法[10]，而液相浸滲法則主要為擠壓鑄造法、氣壓浸滲法和無壓浸滲法[11]。直接成型法工藝簡單，設(shè)備少，生產(chǎn)效率高，易于實(shí)現(xiàn)規(guī)?；a(chǎn)。但是通過直接成型法制備的大尺寸高體積分?jǐn)?shù)AlSiC復(fù)合材料容易產(chǎn)生氣孔，增加界面電阻，對(duì)復(fù)合材料的氣密性和熱物理性能產(chǎn)生負(fù)面影響[12-15]。液相浸滲法制備高體積分?jǐn)?shù)AlSiC復(fù)合材料制品的工藝分為兩步，分別是SiC多孔預(yù)制坯的制備、熔融鋁液浸滲填充預(yù)制坯制備復(fù)合材料。預(yù)制坯成型主要有三種工藝，分別是：粉末注射成型工藝[9、16]、凝膠注模成型工藝[17]和干粉模壓成型工藝[16]。熔融鋁液浸滲SiC預(yù)制坯主要有擠壓鑄造[15、18、19]、氣壓浸滲[20， 21]和無壓浸滲三種方法[22]。

我國從20世紀(jì)初開始了AlSiC復(fù)合材料的研究，但一直處于實(shí)驗(yàn)室研究階段，尚未能實(shí)現(xiàn)大規(guī)模產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)。目前AlSiC的用戶主要包括中車集團(tuán)、比亞迪、江淮動(dòng)力、天津恒天、上汽、奇瑞、吉利、啟辰晨風(fēng)等廠家以及一些LED廠商和軍工電子廠商，而生產(chǎn)大功率IGBT的基板材料AlSiC復(fù)合材料均依靠進(jìn)口。本文采用干粉模壓成型SiC多孔預(yù)制坯和真空壓力滲鋁的方法制備128 × 136 × 5 mm的IGBT用AlSiC復(fù)合材料，主要研究了粘結(jié)劑種類和粘結(jié)劑用量對(duì)SiC多孔預(yù)制坯孔隙率的影響，并制備了不同SiC含量的AlSiC復(fù)合材料，測試了其熱物理性能。

2 實(shí)驗(yàn)材料與方法

2.1 實(shí)驗(yàn)材料

碳化硅（SiC）由淄博道新磨料磨具有限公司提供，聚乙烯醇（[C2H4O]n），甲基纖維素，乙基纖維素（[C6H7O2（OC2H5）3]n）購于天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司，丙三醇（C3H8O3）購于湖南匯虹試劑有限公司，無水乙醇（C2H6O）購于天津市恒興化學(xué)試劑制造有限公司，丙酮（C3H6O）湖南省株洲市化學(xué)工業(yè)研究所，硅酸鈉（Na2SiO3），株洲興隆新材料有限公司。鋁合金和99.9%氮?dú)饩鶠槭惺?，鋁合金的化學(xué)成分如表1所示。

2.2 試驗(yàn)方法

本研究以綠碳化硅微粉為原料，采用擠壓造粒、模壓成型的方法制備SiC多孔預(yù)制坯，真空壓力滲鋁法制備AlSiC復(fù)合材料。其制備流程圖如圖1所示。

首先稱取一定量的SiC微粉、水和10%粘結(jié)劑混料，擠壓造粒，烘干后過60目篩備用；將前述制備的顆粒在液壓機(jī)上成型，制備SiC多孔素坯備用；將前述制備的SiC多孔素坯于105℃干燥24 h后再在馬弗爐中燒結(jié)8 h，隨爐冷卻，得到具備一定強(qiáng)度和孔隙率的SiC多孔預(yù)制坯。隨后，將碳化硅多孔預(yù)制坯裝模后送入真空壓力滲鋁爐中，抽真空并加熱保溫加壓，使熔融鋁液在外加壓力的作用下填充多孔SiC的孔隙，隨爐冷卻凝固熔融鋁液，從而得到高體積分?jǐn)?shù)的AlSiC復(fù)合材料。

2.3 材料表征

SiC多孔預(yù)制坯的質(zhì)量采用孔隙率、孔徑分布和抗折強(qiáng)度評(píng)價(jià)。顯氣孔率按照《GB/T 1966-1996多孔陶瓷顯氣孔率、容重試驗(yàn)方法》[24]中的沸煮法測定，計(jì)算公式如下：

式中，M1為干燥試樣的質(zhì)量，單位為克（g）；M2為飽含水的試樣在水中的質(zhì)量，單位為克（g）；M3為飽含水的試樣在空氣中的質(zhì)量，單位為克（g）；P為試樣的顯氣孔率，單位為質(zhì)量分?jǐn)?shù)（%）。

孔徑分布及孔隙大小用美國麥克儀器公司的AutoPore IV 9510 高性能全自動(dòng)壓汞儀測定，樣品規(guī)格為5 × 5 × 10 mm。抗折強(qiáng)度采用深圳新三思材料檢測有限公司的CMT5504萬能試驗(yàn)機(jī)測試。AlSiC復(fù)合材料的熱物理性能采用熱膨脹系數(shù)和熱導(dǎo)率來表征。本文采用熱膨脹分析儀測定熱膨脹系數(shù)，樣品規(guī)格為5 × 5 × 25 mm，測試范圍25 ～ 200℃，升溫速率5℃/min，氮?dú)鈿夥毡Ｗo(hù)。熱導(dǎo)率采用德國耐馳公司NETZSCH LFA 457激光法導(dǎo)熱分析儀測試，測試樣品規(guī)格為Φ12.5 × 3 mm，光學(xué)顯微分析采用德國萊卡顯微鏡。endprint

3 結(jié)果與討論

3.1 粘結(jié)劑種類對(duì)SiC多孔預(yù)制坯制備的影響

粘結(jié)劑主要可分為有機(jī)粘結(jié)劑和無機(jī)粘結(jié)劑兩種。選用合理的有機(jī)粘結(jié)劑可在壓制成型時(shí)賦予瘠性SiC顆粒一定的塑性，并能在常溫下保持一定形狀和強(qiáng)度，便于后續(xù)工序操作，而無機(jī)粘結(jié)劑則能在燒結(jié)高溫時(shí)賦予SiC坯體一定的強(qiáng)度，保證SiC坯體不坍塌不變形，且符合后續(xù)滲鋁過程中的壓力滲鋁要求。

表2為乙基纖維素、硅樹脂、聚乙烯醇和甲基纖維素等幾種不同的有機(jī)粘結(jié)劑混料制備SiC多孔預(yù)制坯的排水法氣孔率和抗折強(qiáng)度，添加量均為3%。考察了不同粘結(jié)劑種類對(duì)造粒過程的影響，其中乙基纖維素和硅樹脂不溶于水，用丙酮作為溶劑配制成溶液后與SiC粉混勻造粒。造粒過程在半濕潤狀態(tài)下進(jìn)行，但丙酮揮發(fā)性很強(qiáng)，導(dǎo)致造粒過程不易控制，二次顆粒大小不均勻；但形成了一定的顆粒級(jí)配，導(dǎo)致孔隙率降低，而強(qiáng)度升高。聚乙烯醇和羧甲基纖維素均為水溶性試劑，可直接溶于水中配制成一定粘度的粘結(jié)劑，經(jīng)過對(duì)比試驗(yàn)研究后，當(dāng)采用聚乙烯醇配合使用的有機(jī)粘結(jié)劑和水玻璃為無機(jī)粘結(jié)劑的有機(jī)-無機(jī)粘結(jié)劑體系便于造粒，且制備出的SiC多孔預(yù)制坯的顯氣孔率為42.1%，多孔坯抗折強(qiáng)度為17 MPa，滿足后續(xù)滲鋁工藝要求。

為了考察聚乙烯醇配合使用的有機(jī)粘結(jié)劑和水玻璃為無機(jī)粘結(jié)劑的有機(jī)-無機(jī)粘結(jié)劑體系制備的SiC多孔預(yù)制坯的孔徑是否滿足后續(xù)滲汞工藝的要求，采用壓汞儀測定了SiC多孔預(yù)制坯的孔徑分布圖，結(jié)果如圖2所示。測試結(jié)果表明SiC多孔預(yù)制坯孔徑分布集中在2.5 μm左右，汞壓法孔隙率為40.32%，由此說明碳化硅坯體孔徑均勻分布，便于后續(xù)滲鋁工藝中熔融鋁液快速填充碳化硅預(yù)制坯孔隙之中，形成雙連續(xù)相，確保AlSiC復(fù)合材料的性能。跟沸煮法測定的顯氣孔率相比，由于汞液在SiC表面不浸潤，所以汞壓法孔隙率（40.32%）略低于沸煮法孔隙率（42.1%）。

3.2 PVA添加量對(duì)多孔SiC陶瓷的顯氣孔率與抗彎強(qiáng)度的影響

圖3所示為不同PVA添加量時(shí)SiC多孔坯的氣孔率和抗彎強(qiáng)度。結(jié)果表明，隨著PVA含量增加，顯氣孔率在PVA含量4 wt%時(shí)達(dá)到最大值，然后緩慢下降。多孔SiC陶瓷的抗彎強(qiáng)度則整體上隨著PVA的含量的增加而降低，在PVA含量2 wt%增加到4 wt%時(shí)，抗彎強(qiáng)度從25.45 MPa急速下降到15.87 MPa，而其它區(qū)間，PVA量增加，抗彎強(qiáng)度下降平緩。結(jié)合孔隙率的變化，抗彎強(qiáng)度的降低主要是孔隙率的增加導(dǎo)致了結(jié)合強(qiáng)度的下降，從而使抗彎強(qiáng)度降低。

3.3 AlSiC復(fù)合材料顯微分析與熱物理性能

采用孔隙率為40.23%的多孔預(yù)制坯制備的AlSiC復(fù)合材料，SiC多孔預(yù)制坯外表面光潔，邊棱清晰，無缺角掉塊現(xiàn)象，AlSiC致密均勻，無變形或開裂現(xiàn)象，且具有一定的強(qiáng)度。AlSiC復(fù)合材料的光學(xué)顯微鏡照片如圖4所示，由圖可看出采用模壓法-真空壓力滲鋁法制備的AlSiC復(fù)合材料內(nèi)部結(jié)構(gòu)致密，無明顯孔洞或缺陷產(chǎn)生，說明采用真空壓力滲鋁法制備大尺寸IGBT用AlSiC基板切實(shí)可行。

表3是不同孔隙率的多孔板滲鋁后的熱物理性能。結(jié)果表明采用該體系粘結(jié)劑制備的AlSiC復(fù)合材料熱導(dǎo)率均高于175 W/（m·K），熱膨脹系數(shù)低于9.5 × 10-6/K。由表1可看出，鋁合金Si含量為0.6%左右，據(jù)文獻(xiàn)報(bào)導(dǎo)[22]，Si元素的加入可以阻止界面反應(yīng)3SiC + 4Al=Al4C3 + 3Si的發(fā)生，由此可減少有害夾雜相在相界面的聚集而降低熱阻，進(jìn)而確保產(chǎn)品的熱導(dǎo)率高于同類產(chǎn)品。此外，隨著孔隙率的增加，滲鋁后熱導(dǎo)率增加，但熱膨脹系數(shù)也增加，孔隙率增大后，后續(xù)滲鋁的含量增加，增大了導(dǎo)熱系數(shù)。

4 結(jié)論

本文采用干粉模壓成型法制備了孔隙率適中、孔徑分布合理的SiC多孔預(yù)制坯，后續(xù)采用真空壓力滲鋁法制備了大尺寸IGBT用AlSiC復(fù)合材料。研究了SiC多孔預(yù)制坯制備過程中粘結(jié)劑配方及用量對(duì)預(yù)制坯孔徑及孔隙率的影響，采用水性無機(jī)-有機(jī)復(fù)合粘結(jié)劑制備的預(yù)制坯孔徑為2.5 μm，孔隙率為41%左右。采用不同孔隙率的SiC多孔預(yù)制坯制備出的AlSiC復(fù)合材料的熱導(dǎo)率均高于175 W/（m·K），熱膨脹系數(shù)均低于9.5 × 10-6/K。

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