王青會, 劉冬潔, 魏進家,2

(1.西安交通大學(xué)動力工程多相流國家重點實驗室, 710049, 西安; 2.西安交通大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院, 710049, 西安)

陽離子型表面活性劑與非離子型聚合物相互作用減阻研究

王青會1, 劉冬潔1, 魏進家1,2

(1.西安交通大學(xué)動力工程多相流國家重點實驗室, 710049, 西安; 2.西安交通大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院, 710049, 西安)

為探究表面活性劑與聚合物相互作用的減阻效果,對陽離子型表面活性劑CTAC和非離子型聚合物PAM的純?nèi)芤汉突旌先芤哼M行湍流減阻實驗測量。結(jié)果表明:表面活性劑CTAC溶液中加入不同濃度非離子型PAM,混合溶液減阻的臨界溫度均相同但低于相應(yīng)純CTAC溶液的臨界溫度,而超過臨界溫度后混合溶液減阻能力的下降趨勢更緩;各個溫度下混合溶液的減阻穩(wěn)定區(qū)和純CTAC溶液基本一致,且減阻穩(wěn)定區(qū)內(nèi)的摩擦系數(shù)也都相同;在超過臨界雷諾數(shù)的減阻破壞區(qū),混合溶液減阻效果更好,且PAM濃度升高,溶液減阻能力增強。提出了表面活性劑膠束聯(lián)結(jié)在聚合物長鏈上形成了內(nèi)部交聯(lián)密集、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的混合網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)模型,應(yīng)用此模型合理解釋了CTAC溶液中加入非離子型PAM形成的混合溶液的湍流減阻現(xiàn)象。

減阻;混合網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)模型;陽離子型表面活性劑;非離子型聚合物

nonionic polymer

添加劑湍流減阻技術(shù)即是在流體輸運或者流體循環(huán)系統(tǒng)中加入微量(一般以10-6計)添加劑,使得湍流摩擦阻力顯著降低的流體輸運技術(shù)[1]。因為其減阻效果顯著、原料易得、操作實施簡單而成為一項性價比極高的減阻方法。湍流減阻的實際效果表現(xiàn)為輸運相同量的流體時,所需要的輸運動力大大減小,或者相同輸運動力時,輸運的流體流量得到提高[2]。

當添加劑為陽離子型表面活性劑時需加入抗離子如水楊酸鈉,才能實現(xiàn)高效的減阻能力。這是因為抗離子可以中和表面活性劑分子帶電頭基的電荷,從而在溶液中形成了球狀或棒狀膠束,當受到適度的剪切力時可以形成網(wǎng)狀膠束結(jié)構(gòu),即所謂的剪切誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)(SIS),溶液內(nèi)的這種微觀結(jié)構(gòu)會引起流體湍流減阻效應(yīng),并且這種微觀結(jié)構(gòu)具有強剪切破壞后剪切消失時的結(jié)構(gòu)自我修復(fù)能力[1-5]。在湍流過強超過臨界雷諾數(shù)時,強剪切作用會使得微觀結(jié)構(gòu)遭到破壞,減阻能力快速降低,使得表面活性劑在高于臨界雷諾數(shù)區(qū)域內(nèi)的應(yīng)用受到限制。自Toms發(fā)現(xiàn)聚合物湍流減阻[6]之后,隨后人們進行了大量關(guān)于聚合物減阻的研究。目前通常認為在剪切力作用下聚合物鏈會由卷曲變?yōu)樯煺範顟B(tài),使得溶液的黏彈性發(fā)生變化,從而存在減阻效應(yīng),在大于臨界雷諾數(shù)的區(qū)域,聚合物減阻能力也會下降,但是相比表面活性劑而言下降緩慢,故減阻能力仍然較高[7-10]。在高剪切作用下聚合物鏈被破壞之后,聚合物沒有自我修復(fù)能力[11],因此在日常循環(huán)系統(tǒng)中的應(yīng)用受到了限制。

前人關(guān)于聚合物和表面活性劑兩者混合后溶液物理特性的研究較多[12-14],而關(guān)于混合溶液減阻的研究相對缺少。結(jié)合以上表面活性劑和聚合物單獨減阻時各自的優(yōu)缺點,本文旨在研究非離子型聚合物加入陽離子型表面活性劑溶液中后對溶液減阻效果的影響,以探究一種更高效且實用的減阻方法,并嘗試解釋陽離子型表面活性劑與非離子型聚合物相互作用后對溶液減阻能力產(chǎn)生影響的原因。

本實驗采用了常用且減阻性能優(yōu)良的陽離子型表面活性劑CTAC,配以水楊酸鈉(NaSal)作為抗離子,對于不同類型的聚合物經(jīng)過多次溶液配制,并觀測其溶解性與穩(wěn)定性后,最終選用了非離子型聚丙烯酰胺(PAM),其增稠和減阻性能良好。

1 實驗材料和方法

1.1 材料

非離子型聚丙烯酰胺(PAM),義烏市鑫邦環(huán)保科技有限公司生產(chǎn),摩爾質(zhì)量為6×106g·mol-1;陽離子型表面活性劑CTAC,天津市光復(fù)精細化工研究所生產(chǎn);質(zhì)量分數(shù)為99%的分析純,摩爾質(zhì)量為320 g·mol-1;水楊酸鈉(NaSal),天津市盛奧化學(xué)試劑廠生產(chǎn),摩爾質(zhì)量為160.11 g·mol-1;實驗溶劑為自來水。按照CTAC和NaSal摩爾比為1∶1配置得到CTAC質(zhì)量分數(shù)為0.01%的陽離子型表面活性劑溶液[15-17](文中稱為純CTAC溶液),同時配得非離子型PAM的質(zhì)量分數(shù)為0.000 75%和0.001 5%的兩種溶液,分別記為0.000 75%純PAM溶液和0.001 5%純PAM溶液。將純CTAC溶液分別與0.000 75%和0.001 5%的純PAM溶液混合后所得的兩種混合溶液分別記為混合溶液1和混合溶液2,以上所有溶液均需充分靜止均勻后才可用于實驗。

1.2 實驗裝置與方法

流體湍流減阻實驗測量裝置如圖1所示[17],它由電磁流量計、差壓變送器、離心泵、攪拌器、加熱器以及亞克力材料制成的光滑測量槽道等組成。

1:儲水箱;2:攪拌器;3:加熱器;4:不銹鋼離心泵;5:閾門;6、7:電磁流量計;8:過濾器;9:收縮段;10:蜂巢;11:二維通道;12:測試段;13:差壓變器;14:擴張段圖1 實驗系統(tǒng)示意圖

因為本實驗所用溶液的濃度都較低,故溶液相關(guān)的物性參數(shù)取用溶劑水的數(shù)值,所需公式如下

(1)

(2)

(3)

式中:Cf為范寧摩擦系數(shù);τw為壁面剪切力;ρ為水的密度;u為溶液的平均流速;ΔP為測量段的壓降;L為測量段的長度;η為水的動力黏度;D為管道的水力直徑。

摩擦系數(shù)的兩條漸近線為:

Dean 漸近線[18]Cf=0.073Re-0.25

(4)

Zakin 漸近線[19]Cf=0.32Re-0.55

(5)

2 實驗結(jié)果與分析

減阻實驗測量時應(yīng)先檢查管道的安裝和測量誤差情況,故首先進行牛頓流體水的測量,結(jié)果如圖2所示。從圖中可知,水的減阻測量結(jié)果與Dean漸近線重合良好,說明此次實驗管路是可靠的。

圖2 水的實驗結(jié)果與Dean和Zakin漸近線的對比

本實驗研究中范寧摩擦系數(shù)的不確定性分析公式為

(6)

式中:W和H分別為測量通道的寬度和高度。根據(jù)該式計算可得湍流流動時,本實驗誤差取值范圍為2.5%～7.5%。

2.1 溫度對混合溶液減阻的影響

根據(jù)圖3的綜合實驗結(jié)果,對比分析了溫度對混合溶液減阻能力的影響,得到如下結(jié)論。

(a)混合溶液1

(b)混合溶液2

(c)0.000 75%純PAM溶液

(d)0.001 5%純PAM溶液

(e)純CTAC溶液圖3 不同溫度時純CTAC溶液、純PAM溶液及混合溶液的減阻效果比較

(1)純CTAC溶液單獨減阻時的臨界溫度為45 ℃。0.000 75%和0.001 5%的純PAM溶液均是最低溫25 ℃時摩擦系數(shù)最小、減阻能力最好,而且因濃度較低溶液減阻效果很差,以上特性與文獻[20]中實驗結(jié)果保持一致。混合溶液1和2減阻的臨界溫度保持為40 ℃。

(2)對比純CTAC溶液和兩種混合溶液最高溫度50 ℃時的曲線和表1中列出的代表性數(shù)據(jù),可以發(fā)現(xiàn)加入PAM和提高PAM的濃度對減阻的影響著重表現(xiàn)在:超過臨界溫度后繼續(xù)升高溫度,溶液減阻能力下降趨勢變緩,且50 ℃時混合溶液摩擦系數(shù)更小,因此能維持較好的高溫區(qū)減阻能力。

(3)兩混合溶液減阻時每一溫度下對應(yīng)的減阻起始雷諾數(shù)和臨界雷諾數(shù)與相應(yīng)溫度純CTAC溶液的值基本相同,表明加入非離子型PAM未能擴大純CTAC溶液的減阻穩(wěn)定區(qū);對比兩混合溶液和純PAM溶液的摩擦系數(shù)曲線,減阻起始雷諾數(shù)分別為3 000和10 000(25～50 ℃均適用),臨界雷諾數(shù)最小分別為25 000和35 000(25 ℃時)、最大分別為30 000和45 000(40和45 ℃時),表明CTAC的存在使得PAM的減阻穩(wěn)定區(qū)向小雷諾數(shù)方向移動,綜上可知減阻時混合體系受膠束影響較大。

表1 高溫50 ℃下3種溶液摩擦系數(shù)對比

2.2 聚合物濃度對混合溶液減阻的影響

取臨界溫度和大于臨界溫度兩種實驗條件進行聚合物PAM濃度影響的研究,實驗結(jié)果如圖4所示。

(a)40 ℃

(b)50 ℃圖4 加入不同濃度PAM溶液后混合溶液的減阻效果

(1)在臨界雷諾數(shù)之前,純CTAC溶液中加入質(zhì)量分數(shù)在0～0.001 5%范圍內(nèi)的不同濃度的PAM溶液,其摩擦系數(shù)曲線基本重合(見圖4a和4b);在大于臨界雷諾數(shù)的區(qū)域內(nèi),PAM濃度越高,混合溶液摩擦系數(shù)越小,減阻效果越好。這表明純CTAC溶液中加入PAM對穩(wěn)定區(qū)減阻無改善,但可以明顯提高減阻破壞區(qū)溶液的減阻能力。

(2)在實驗全雷諾數(shù)范圍內(nèi),混合溶液的摩擦系數(shù)小于對應(yīng)濃度的純PAM溶液摩擦系數(shù),特別是在臨界雷諾數(shù)之前,兩者之差非常明顯,說明加入CTAC可以使PAM溶液的減阻能力得到有效提高。

2.3 混合溶液的減阻機理

通過對聚合物與表面活性劑相互作用物理性質(zhì)的研究,前人提出了一些描述這種相互作用的理論模型如:球體模型[21]、“三階段”模型[22]和串珠模型[23]等。在本次研究中陽離子型表面活性劑CTAC與非離子型聚合物PAM發(fā)生作用的驅(qū)動力主要是疏水相互作用[24],分析總結(jié)已有的研究[25-28],針對本次減阻實驗中混合溶液的減阻表現(xiàn),提出了采用如圖5所示結(jié)構(gòu)解釋減阻機理,即表面活性劑分子形成的膠束結(jié)構(gòu)既有完全聯(lián)結(jié)在同一條非離子型聚合物分子鏈上的,也有膠束兩端依平行或交叉方向聯(lián)結(jié)在不同聚合物分子鏈上實現(xiàn)不同結(jié)構(gòu)之間連接作用的。綜合作用的結(jié)果是形成了實現(xiàn)減阻流動的混合網(wǎng)狀聚集體結(jié)構(gòu),這一結(jié)構(gòu)使得湍流內(nèi)的流動有分層流動的趨勢,分層會使流動中的摩擦阻力降低。

圖5 陽離子型表面活性劑-非離子聚合物的混合網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)模型

2.3.1 溫度影響的原因 因為純CTAC溶液的減阻臨界溫度為45 ℃,而非離子型PAM在低溫時減阻效果最好,實驗中混合溶液1和混合溶液2的減阻臨界溫度均為40 ℃,說明PAM與CTAC形成的

減阻結(jié)構(gòu)的臨界溫度是這兩種物質(zhì)平衡綜合后的結(jié)果且CTAC占主導(dǎo)作用,如圖5所示,而且可知PAM濃度提高對該混合網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的正常有效構(gòu)成無明顯提高。正是因為表面活性劑膠束在混合網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)形成中的主導(dǎo)作用,使得這種網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)穩(wěn)定減阻區(qū)的雷諾數(shù)范圍和純CTAC溶液基本一致,且其減阻能力隨溫度的變化趨勢也與純CTAC溶液相同。加入PAM的作用在超過臨界溫度后的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)損毀狀態(tài)中得到體現(xiàn),此時聚合物分子鏈和膠束之間的聯(lián)結(jié)使得混合網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)抗高溫破壞的能力強于由純膠束形成的結(jié)構(gòu)。

2.3.2 聚合物濃度影響的原因 隨著溶液湍流強度的逐漸增強,溶液內(nèi)部的減阻結(jié)構(gòu)也會發(fā)生相應(yīng)改變,表2中是各個溶液在最佳減阻區(qū)和雷諾數(shù)超過臨界值后的減阻破壞區(qū)時,內(nèi)部減阻結(jié)構(gòu)的示意圖集合。

表2 溶液減阻結(jié)構(gòu)示意圖匯總

在溶液中聚合物的質(zhì)量分數(shù)由0提高至0.001 5%的過程中,對于純表面活性劑溶液而言,溶液中已形成的膠束結(jié)構(gòu)在流動剪切力的作用下會發(fā)生聯(lián)結(jié)形成更大尺寸的膠束(剪切誘導(dǎo)結(jié)構(gòu),SIS),如表2中a3所示,這種網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)和混合溶液中所形成的混合網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)a1、a2類似,因此結(jié)構(gòu)未被破壞前不同溶液減阻能力基本相同。繼續(xù)提高PAM濃度,混合網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)如表中a2所示,非離子型聚合物分子鏈自身纏繞在一起,因表面活性劑濃度不變,故膠束數(shù)目不變,則膠束聯(lián)結(jié)在聚合物鏈上形成的網(wǎng)狀聚集結(jié)構(gòu)基本不變。當湍流強度超過臨界雷諾數(shù)時,因強剪切作用混合網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)中聯(lián)結(jié)在不同聚合物鏈上的膠束首先被剪斷,混合溶液中的減阻結(jié)構(gòu)變?yōu)槿绫?中b1、b2所示的串珠結(jié)構(gòu),此時PAM濃度越高該結(jié)構(gòu)內(nèi)部相互作用越強,則抗剪切能力越強,因此減阻效果更好;隨著剪切強度的繼續(xù)增大,串珠結(jié)構(gòu)也會被逐漸破壞,最終溶液的減阻能力喪失。但是,相比純表面活性劑膠束構(gòu)成的減阻結(jié)構(gòu)和純聚合物鏈對強剪切破壞的敏感性,如b3和b4所示,這種串珠減阻結(jié)構(gòu)在強湍流區(qū)更穩(wěn)定且維持時間較長,因此混合溶液減阻能力下降趨勢較緩。

3 結(jié) 論

(1)溶液中加入陽離子型表面活性劑和非離子型聚合物,兩者之間存在疏水相互作用,根據(jù)該混合溶液湍流流動中的獨特減阻特性,提出了混合網(wǎng)狀減阻結(jié)構(gòu)模型,用該模型良好地解釋了溶液湍流減阻時的溫度效應(yīng)和聚合物濃度變化時的減阻變化。

(2)對改變聚合物濃度的研究發(fā)現(xiàn),純CTAC溶液中加入不同濃度的非離子型PAM溶液,減阻的臨界雷諾數(shù)以及臨界雷諾數(shù)之前流動范圍內(nèi)的范寧摩擦系數(shù)基本相同。這是因為根據(jù)混合網(wǎng)狀減阻結(jié)構(gòu)的構(gòu)成,當溶液中CTAC濃度恒定時,則膠束數(shù)量恒定,PAM濃度提高,聚合物鏈之間會發(fā)生纏繞,當膠束聯(lián)結(jié)到已發(fā)生纏繞后的聚合物鏈上時所形成的陽離子型表面活性劑-非離子型聚合物混合網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)未出現(xiàn)明顯改變。湍流強度超過臨界雷諾數(shù)后,網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)內(nèi)的部分膠束首先被破壞,形成了串珠減阻結(jié)構(gòu),此結(jié)構(gòu)中表面活性劑和聚合物的相互作用仍存在,因此在減阻破壞區(qū),與純CTAC或純PAM溶液相比混合溶液仍具備較好的減阻能力,且PAM濃度提高可以使得串珠結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定,減阻效果更高,如40 ℃時減阻率平均可提高約15%。

(3)混合網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)構(gòu)成中膠束和聚合物鏈均起作用且膠束占主導(dǎo),因此混合溶液在所有溫度下的減阻穩(wěn)定區(qū)與純CTAC溶液基本保持一致;減阻臨界溫度是溶液中兩種物質(zhì)綜合平衡的結(jié)果,因受PAM低溫高效減阻的影響而略低于CTAC的臨界溫度值;純CTAC溶液中加入不同濃度的非離子型PAM溶液,臨界溫度均相同,保持為40 ℃,這與結(jié)論(2)中PAM濃度升高后正常有效狀態(tài)時混合網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)基本未發(fā)生變化的解釋保持一致。PAM的減阻作用重點體現(xiàn)在超過臨界溫度后的高溫區(qū),聚合物鏈和膠束的聯(lián)結(jié)使得混合網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)抗高溫破壞能力有所提高,即使在高溫時的減阻破壞區(qū),混合溶液減阻率最大可提高近20%。

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InvestigationontheDragReductionbyInteractionofCationicSurfactantwithNonionicPolymer

WANG Qinghui1, LIU Dongjie2, WEI Jinjia1,2

(1. State Key Laboratory of Multiphase Flow in Power Engineering, Xi’an Jiaotong University, Xi’an 710049, China; 2. School of Chemical Engineering and Technology, Xi’an Jiaotong University, Xi’an 710049, China)

To investigate the drag reduction effect of the interaction of surfactant with polymer, turbulent drag reduction tests with pure cationic surfactant CTAC and nonionic polymer PAM and their mixed solutions were carried out. As nonionic polymer PAM with different concentrations were added into the CTAC solution, the critical temperatures for drag reduction of the mixed solutions were all the same, but below the one for the corresponding pure CTAC solution. And the drag reduction tendency of the mixed solution decreased more slowly when exceeding the critical temperature. Both the drag reduction stable zones of the mixed solutions and the friction coefficient in the stable zones were basically the same as that of the pure CTAC solution at each temperature. The mixed solution’s drag reduction ability was good even in the drag reduction damage zones, and this ability could be enhanced with the increase of PAM concentrations. Surfactant micelles were attached to the polymer chains, forming stable mixed network structures because of the dense inner cross-linkings. Turbulent drag reduction phenomena of the mixed solutions can be well explained using the mixed network structure model.

drag reduction; mixed network structure model; cationic surfactant;

2017-06-21。 作者簡介: 王青會(1991—),女,碩士生;魏進家(通信作者),男,教授。 基金項目: 國家自然科學(xué)基金資助項目(51225601)。

時間: 2017-10-18

網(wǎng)絡(luò)出版地址: http:∥kns.cnki.net/kcms/detail/61.1069.T.20171018.1636.016.html

10.7652/xjtuxb201801005

TK02

A

0253-987X(2018)01-0026-07

(編輯 荊樹蓉)