梁云平，林安國，鄔曉東，馬秋月

北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測(cè)中心，大氣顆粒物監(jiān)測(cè)技術(shù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100048

隨著中國城市化發(fā)展進(jìn)程加快，污水處理需求也隨之加大，污水處理過程產(chǎn)生的臭氣排放往往也成為居民投訴的熱點(diǎn)[1-2]。氨氣(NH3)不僅是臭氣中特征污染物之一，也是顆粒態(tài)銨離子的唯一來源，是PM2.5的重要前體物[3]，在二次無機(jī)鹽生成中起著重要作用。

近幾年關(guān)于污水處理廠NH3排放的研究比較多，一些學(xué)者通過研究污水處理廠臭氣逸散規(guī)律，進(jìn)而分析了NH3的逸散情況[4-7]。對(duì)污水廠NH3排放因子進(jìn)行測(cè)試，國內(nèi)外相關(guān)研究結(jié)果差異較大[8]。早年美國對(duì)污水處理廠的NH3排放量估算為5～20 kt/a，可見數(shù)值存在較大的不確定性[9]；現(xiàn)有研究多數(shù)引用國內(nèi)外污水處理廠NH3排放因子進(jìn)行本地NH3排放量的估算[10-13]，計(jì)算結(jié)果往往并不符合實(shí)際NH3的排放情況。

北京市最新大氣PM2.5來源解析研究結(jié)果表明，銨鹽(NH4+)為北京市大氣中PM2.5的主要成分，并建議開展二氧化硫(SO2)和NH3等污染物排放控制[14]。對(duì)于NH4+的來源，當(dāng)時(shí)的研究工作沒有考慮污水廠的貢獻(xiàn)，而為了緩解水資源嚴(yán)重短缺問題，北京市以加快污水處理和再生水利用設(shè)施建設(shè)為核心，截至2015年，已建有138家污水處理廠，城市污水處理率達(dá)到90%以上。為了掌握北京地區(qū)污水處理廠NH3實(shí)際排放狀況，有必要開發(fā)NH3排放因子測(cè)試方法，結(jié)合北京市污水處理廠工藝特點(diǎn)對(duì)NH3排放進(jìn)行實(shí)地監(jiān)測(cè)，分析污水廠NH3排放特征，為大氣中NH4+的來源分析提供技術(shù)支持。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 測(cè)試地點(diǎn)

選擇北京市較大型城鎮(zhèn)污水處理廠，設(shè)計(jì)處理能力為日處理污水60萬m3。廠區(qū)主體工藝采用厭氧-缺氧-好氧法(A2/O)處理工藝，以處理生活污水為主，經(jīng)處理后的污水水質(zhì)執(zhí)行排放標(biāo)準(zhǔn)為《城鎮(zhèn)污水處理廠水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(DB 11/890—2012)[15]。

1.2 樣品采集

污水廠NH3排放主要有2種途徑：一是通過污水敞開液面，依靠污水?dāng)噭?dòng)等機(jī)械動(dòng)力及大氣壓、氣溫、風(fēng)速等氣象條件無組織擴(kuò)散到大氣中；二是通過密閉車間集中收集有組織排放。

相關(guān)研究顯示，城市污水處理廠格柵、生化反應(yīng)區(qū)、污泥處理單元是NH3排放濃度較高的區(qū)域[16-17]，因此將在以上點(diǎn)位針對(duì)NH3的排放進(jìn)行重點(diǎn)監(jiān)測(cè)。研究測(cè)試的污水廠，除了格柵間、污泥脫水間的NH3屬于密閉車間集中有組織排放外，其余排放單元均為敞開液面無組織排放。

1.2.1 敞開液面NH3排放樣品采集

在臭氣濃度較高的敞開液面沉砂池、初沉池、曝氣池、二沉池等污水處理單元排放口布設(shè)采樣點(diǎn)采集污水NH3排放。為保證采樣的代表性并且減小不同惡臭源之間的相互影響，將采樣點(diǎn)設(shè)置在相應(yīng)構(gòu)筑物的敞開液面上方約10 cm處，采用自行設(shè)計(jì)的集氣罩收集NH3，以流量為0.5 L/min的采樣泵及大型鼓泡吸收管，兩級(jí)串聯(lián)采集污水液面逸散的NH3，每天采集5次，每次連續(xù)采樣1 h，共采集2 d。

1.2.2 密閉車間NH3排放樣品采集

在污水廠密閉車間內(nèi)(格柵間、污泥處理單元)，距離地面1.5 m高度布點(diǎn)，以流量為0.5 L/min的采樣泵及大型鼓泡吸收管，兩級(jí)串聯(lián)采集車間內(nèi)NH3，每天采集5次，每次連續(xù)采樣1 h，共采集2 d。

1.2.3 污水NH3揮發(fā)與氨氮、總氮濃度相關(guān)性驗(yàn)證樣品采集

為驗(yàn)證污水中NH3揮發(fā)情況與污水中氨氮、總氮指標(biāo)間的關(guān)系，在所有污水液面上方采集NH3的同時(shí)，同步采集對(duì)應(yīng)點(diǎn)位污水水樣，監(jiān)測(cè)分析污水水溫、氨氮、總氮指標(biāo)。雖然格柵間NH3最終以有組織形式排放，但其NH3主要來源于污水中NH3的釋放，除了在敞開液面沉砂池、初沉池、曝氣池、二沉池等污水處理單元布設(shè)采樣點(diǎn)外，增加了密閉車間格柵間樣品采集，各點(diǎn)位在液面上方10 cm采集氣樣的同時(shí)，采集對(duì)應(yīng)點(diǎn)位污水水樣。

1.3 樣品分析

用《水質(zhì) 氨氮的測(cè)定 納氏試劑分光光度法》(HJ 535—2009)[18]分析測(cè)定水中氨氮濃度，用《環(huán)境空氣和廢氣 氨的測(cè)定 納氏試劑分光光度法》(HJ 533—2009)[19]分析測(cè)定大氣中NH3濃度，用《水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法(第四版)》[20]紫外分光光度法分析水中總氮指標(biāo)。

1.4 質(zhì)量保證與質(zhì)量控制

采樣器要進(jìn)行流量校準(zhǔn)，在采樣前用待采氣樣充分置換采樣氣路3次，樣品采集過程中注意避免陽光直射，采集后的樣品密封冷藏保存，在8 h內(nèi)完成樣品的分析?？瞻孜舛戎挡怀^0.030，現(xiàn)場(chǎng)空白樣和平行樣占樣品數(shù)量的20%。定量的校準(zhǔn)曲線相關(guān)系數(shù)為0.999 5。

1.5 數(shù)據(jù)處理方法

1.5.1 敞開液面NH3揮發(fā)速率的計(jì)算

污水敞開液面NH3的揮發(fā)速率即單位時(shí)間單位開放面積污水中NH3的揮發(fā)量。在集氣罩內(nèi)插入采樣管至液面上10 cm處，用采樣泵抽氣以0.5 L/min流量收集污水液面揮發(fā)出來的NH3(圖1)，在正式采樣前用待采氣樣反復(fù)清洗采樣管路3次。NH3在吸收管中被稀硫酸吸收，以納氏試劑分光光度法分析測(cè)定水中氨氮濃度和液面上方NH3濃度，獲得各處理單元對(duì)應(yīng)的污水氨氮濃度和液面上方的NH3濃度。

圖1 污水液面NH3收集采樣裝置示意圖Fig.1 Sampling device to collect ammonia from wastewater surface

根據(jù)文獻(xiàn)[21-22]，使用公式(1)～公式(3)求算污水中NH3揮發(fā)速率：

(1)

式中：J為NH3的揮發(fā)速率，g/(m2·s);KL為總傳質(zhì)系數(shù)，m/s；[TAN]為水樣中氨氮的濃度，mg/L；[NH3]gas,bulk為氣相中NH3的濃度，g/m3；HN為亨利系數(shù)。

其中，KL、HN可由式(2)和式(3)計(jì)算得出。

KL=2.229×10-6×e0.236U8

(2)

式中：U8為海拔高度為8 m時(shí)的風(fēng)速，單位為m/s，用監(jiān)測(cè)現(xiàn)場(chǎng)平均風(fēng)速替代。

(3)

式中：T為華氏溫度，K。

1.5.2 污水NH3排放量的計(jì)算方法

污水廠污水NH3排放量為敞開液面及密閉車間污水NH3排放量的加和。

1.5.2.1 敞開液面污水NH3排放量

污水NH3排放量可以理解為單位體積污水在其停留時(shí)間內(nèi)向大氣中所排放的NH3質(zhì)量，單位為g/m3，可以用揮發(fā)速率計(jì)算獲得。將揮發(fā)速率與開放面積相乘得出單位時(shí)間污水的NH3排放量，再除以污水流量得污水處理廠的NH3排放量。計(jì)算公式為

(4)

式中：G為污水NH3排放量，mg/m3；J為NH3的平均揮發(fā)速率，g/(m2·s)；S為污水廠敞開的污水總面積，m2；Qt為污水總流量，m3/s。

1.5.2.2 密閉車間污水NH3排放量

污水廠密閉車間(格柵間、污泥處理單元)NH3的排放，采用機(jī)械式強(qiáng)制通風(fēng)方式置換后直接排入到大氣環(huán)境，換氣次數(shù)為每小時(shí)6次，每10 min置換1次車間內(nèi)氣體，依據(jù)車間容積核算每秒氣體流量(Qc)，結(jié)合車間內(nèi)NH3濃度，計(jì)算每秒NH3排放量，再轉(zhuǎn)化為1 m3污水NH3排放量。計(jì)算公式為

(5)

式中：G為污水NH3排放量，mg/m3;C為車間內(nèi)NH3濃度(標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài))，mg/m3；Qc為車間氣體流量，m3/s；Qt為污水流量，m3/s。

2 結(jié)果與討論

2.1 水氣界面NH3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)

在各工藝段水氣界面布點(diǎn)監(jiān)測(cè)NH3濃度。如圖2所示，隨著污水處理工藝的進(jìn)行，NH3排放濃度逐漸降低，NH3濃度最高的工藝段為格柵間。這主要是因?yàn)槲鬯鹘?jīng)格柵時(shí)的水流擾動(dòng)作用以及提升泵站的跌水現(xiàn)象，導(dǎo)致本來產(chǎn)生和溶解于污水中的NH3大量逸出，格柵攔截的較大漂浮物中也含有較多的有機(jī)物，柵渣的堆積會(huì)造成有機(jī)物的發(fā)酵而產(chǎn)生NH3[23]。此外，格柵間為室內(nèi)處理單元，室內(nèi)空氣流動(dòng)性差，使得NH3易于積聚，造成該點(diǎn)位液面上方NH3濃度較高。

圖2 各工藝段水氣界面NH3濃度Fig.2 The concentrations of NH3 at air-water interface in different stages

其次，沉砂池NH3濃度較高，經(jīng)過格柵對(duì)污水雜物處理后，部分NH3被去除，導(dǎo)致該點(diǎn)位NH3濃度比格柵段低。初沉池、曝氣池、二沉池在水氣界面NH3濃度較為接近，均低于沉砂池，在這3個(gè)工藝中大量泥沙再次被脫除，被脫除的泥沙中也會(huì)富集一定的NH3，導(dǎo)致相應(yīng)點(diǎn)位NH3濃度相對(duì)較低。此外，初沉池、曝氣池、二沉池均為開放的污水處理池，雖然在NH3采集過程中使用集氣罩最大限度地避免了氣象條件的影響，但污水揮發(fā)的NH3還會(huì)與大氣接觸不斷地被稀釋，導(dǎo)致NH3濃度較低。

2.2 水氣界面NH3濃度與水質(zhì)指標(biāo)相關(guān)性

在各工藝段液面上方正常采集NH3的同時(shí)，還針對(duì)各點(diǎn)水質(zhì)指標(biāo)進(jìn)行了采樣分析，具體數(shù)值見表1。

表1 各工藝段水質(zhì)指標(biāo)及NH3濃度匯總Table 1 Water quality parameter and ammoniaconcentration in differeft stages

因污水處理過程中NH3的排放與水質(zhì)參數(shù)可能存在關(guān)聯(lián)，為研究其內(nèi)在相關(guān)性，針對(duì)NH3排放濃度與各水質(zhì)參數(shù)進(jìn)行了相關(guān)性分析，結(jié)果見表2。

表2 各工藝段水氣界面NH3濃度與水質(zhì)參數(shù)相關(guān)性Table 2 Correlation between water quality parameterand concentration of NH3 from air-waterinterface in different stages

由表2可以看出，P<0.05，說明污水廠NH3排放濃度與水質(zhì)參數(shù)氨氮、總氮均有較為顯著的線性關(guān)系。這說明污水處理過程中揮發(fā)出的NH3很大程度上來自水中氨氮或總氮的轉(zhuǎn)化。為了證明主要構(gòu)筑物周邊的NH3與水中氨氮有關(guān)，相關(guān)學(xué)者展開了一系列的研究[5]，該研究設(shè)采樣單元為曝氣池、生化池以及沉淀池，樣品分析后發(fā)現(xiàn)NH3揮發(fā)速率與水中氨氮濃度呈正相關(guān)關(guān)系。NH3揮發(fā)速率較大，說明周邊環(huán)境空氣中NH3濃度較高，由此證明了污水生化處理過程中揮發(fā)出的NH3很大程度上來自于水中氨氮的轉(zhuǎn)化。

2.3 敞開液面NH3揮發(fā)速率

根據(jù)測(cè)得的參數(shù)，用公式(1)計(jì)算各工藝段NH3揮發(fā)速率，結(jié)果如圖3所示?？梢姡鬯畯S4個(gè)工藝段的NH3揮發(fā)速率呈現(xiàn)為沉砂池及初沉池NH3揮發(fā)速率遠(yuǎn)高于曝氣池和二沉池。由公式(1)可以看出，在其他參數(shù)一致的情況下，NH3揮發(fā)速率與污水中氨氮濃度及氣相NH3濃度差值呈正相關(guān)，污水中氨氮濃度越高，氣相NH3濃度越低，越有利于NH3的傳質(zhì)，則NH3揮發(fā)速率越高。沉砂池及初沉池污水氨氮指標(biāo)要遠(yuǎn)高于曝氣池和二沉池，各點(diǎn)氣相中NH3濃度差異并不明顯，所以出現(xiàn)沉砂池和初沉池NH3揮發(fā)速率遠(yuǎn)高于曝氣池和二沉池的情況。

圖3 各工藝段NH3揮發(fā)速率對(duì)比Fig.3 Comparison of ammonia volatilization rates in different stages

2.4 污水NH3排放量

污水廠各處理單元敞開液面構(gòu)筑物信息，見表3。

表3 污水廠各工藝段構(gòu)筑物信息Table 3 The structure information in different stages

注：空白處表示不同工藝段采集的信息不同。

依據(jù)公式(4)和公式(5)分別計(jì)算1 m3污水NH3排放量，計(jì)算結(jié)果見表4。

表4 各工藝段污水NH3排放量Table 4 Ammonia emissions in different stages mg/m3

由表4可以看出，各工藝段NH3排放量差異較大，污水廠污水NH3排放量為922 mg/m3，初沉池NH3排放量最高(724 mg/m3)，格柵間NH3排放量最低(0.150 mg/m3)，曝氣池、二沉池NH3排放量相當(dāng)。NH3排放量與NH3揮發(fā)速率和開放面積呈正相關(guān)，與污水的流量呈負(fù)相關(guān)，所以，在流量相近的情況下，NH3揮發(fā)速率越大，揮發(fā)面積越大，NH3的排放量也越大。沉砂池NH3揮發(fā)速率最大，但揮發(fā)面積最小，獲得的NH3排放量較小；初沉池NH3揮發(fā)速率較大，揮發(fā)面積也較大，獲得的NH3排放量也就越大。曝氣池與二沉池NH3揮發(fā)速率及揮發(fā)面積較為接近，兩者NH3排放量也較為一致。雖然在格柵間、污泥脫水間NH3濃度較高，但核算成1 m3污水NH3排放量時(shí)卻較低。

根據(jù)揮發(fā)速率計(jì)算法，結(jié)合污水廠各處理工藝獲得的NH3排放量分析，對(duì)于敞開水面而言，污水廠處理工藝中初沉池的NH3貢獻(xiàn)率最高(78.8%)，遠(yuǎn)高于其他工藝段，NH3排放量最小為格柵間，貢獻(xiàn)率為0.016 3%。對(duì)于此類A2/O污水處理工藝，未來在NH3污染控制策略上可以將初沉池作為重點(diǎn)控制點(diǎn)位。

2.5 國內(nèi)外污水NH3排放量比較

將本研究獲得的污水NH3排放量，與國內(nèi)外研究進(jìn)行對(duì)比，見表5。

表5 國內(nèi)外污水廠污水NH3排放量對(duì)比Table 5 Comparison of ammonia emissions fromdomestic and foreign sewage treatment plants

如表5所示，ALEEN等[24]、BATTYE等[25]給出的污水NH3排放量最低，分別為3×10-3、0.1 mg/m3；尹沙沙等[27]計(jì)算的污水NH3排放量遠(yuǎn)高于其他研究；古穎綱等[8]用揮發(fā)速率模型法計(jì)算獲得的污水廠污水NH3排放量為280 mg/m3，環(huán)保部2014年頒布的《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南》(試行)[28]給出的NH3排放量為320 mg/m3，這2個(gè)結(jié)果與本研究得出的結(jié)果較為接近。

3 結(jié)論及建議

對(duì)處理工藝類型為A2/O的污水廠NH3排放研究發(fā)現(xiàn)：①NH3濃度、揮發(fā)速率和排放量三者間互相關(guān)聯(lián)，但不是完全的正相關(guān)；②在污水處理單元水氣界面中NH3最大濃度點(diǎn)為格柵間，隨著處理工藝的進(jìn)行，NH3排放濃度逐漸降低；③水氣界面NH3排放濃度與水質(zhì)參數(shù)氨氮、總氮均有較為顯著的線性關(guān)系，NH3很大程度上來自水中氨氮或總氮的轉(zhuǎn)化；④沉砂池及初沉池NH3揮發(fā)速率遠(yuǎn)高于曝氣池和二沉池；⑤污水廠污水NH3排放量為922 mg/m3，各工藝段1 m3污水NH3排放量差異較大，初沉池對(duì)污水廠NH3貢獻(xiàn)率最高(78.8%)，可以作為污水廠NH3污染重點(diǎn)控制點(diǎn)位。

由于污水廠處理工藝不同，每段工藝排放的NH3特點(diǎn)也不同，污水水質(zhì)間差異較大，測(cè)試氣象條件變化會(huì)影響NH3在氣-液兩相間的傳質(zhì)，本研究目的也是針對(duì)不同工藝的污水廠NH3排放量初步核算本地同類工藝NH3排放量。建議今后在污水廠NH3排放核算中盡量使用本地實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)，有條件的可針對(duì)不同季節(jié)研究污水廠NH3排放特征,針對(duì)不同污水處理工藝、不同氣象條件核算污水廠NH3排放量，以避免因污水處理工藝及測(cè)試環(huán)境條件等差異造成結(jié)果的較大誤差。

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