王玲玲+馬雙良+梁晶+王楠+王維思

摘要：通過(guò)高速公路隧道法測(cè)試各種機(jī)動(dòng)車(chē)在正常行駛狀態(tài)下的VOCs排放，研究了機(jī)動(dòng)車(chē)VOCs的排放特征和排放因子。試驗(yàn)為避免城市內(nèi)隧道實(shí)驗(yàn)時(shí)受交通路況和車(chē)型等因素限制，選取連霍高速的康店隧道作為研究對(duì)象，得到31種C3～C12范圍內(nèi)的VOCs排放因子，排放因子由大到小前三位是甲苯（8.74±6.12）mg/（km·輛）、萘（8.06±7.04）mg/（km·輛）、苯（5.63±2.88）mg/（km·輛），輕型車(chē)、重型車(chē)和客車(chē)的排放因子依次為：4.89 mg/（km·輛）、4.87 mg/（km·輛）和8.46mg/（km·輛）。試驗(yàn)數(shù)據(jù)在一定程度上反映了機(jī)動(dòng)車(chē)勻速行駛條件下的VOCs排放狀況，可為機(jī)動(dòng)車(chē)污染控制提供研究基礎(chǔ)。

關(guān)鍵詞：高速公路隧道試驗(yàn)；排放因子；機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣

中圖分類(lèi)號(hào)：U467.48

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：16749944（2017）22000404

1 引言

大氣環(huán)境中的揮發(fā)性有機(jī)物VOCs不僅參與生成氣溶膠[1]，其較強(qiáng)的光化學(xué)反應(yīng)活性也成為臭氧和光化學(xué)煙霧形成的前提[2，3]，對(duì)復(fù)合型大氣污染的形成至關(guān)重要。交通運(yùn)輸是全球最大的VOCs人為排放源[4]，對(duì)于流動(dòng)機(jī)動(dòng)車(chē)的研究主要包括交通干道研究、臺(tái)架試驗(yàn)研究和隧道研究等。機(jī)動(dòng)車(chē)臺(tái)架試驗(yàn)可獲得單輛車(chē)的排放因子[5]，綜合平均排放因子需通過(guò)現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)或模式計(jì)算獲得[6]。隧道實(shí)驗(yàn)通過(guò)在隧道內(nèi)外監(jiān)測(cè)污染物的濃度，并根據(jù)現(xiàn)場(chǎng)的車(chē)流參數(shù)，獲得對(duì)應(yīng)車(chē)輛的平均排放因子。與臺(tái)架測(cè)試相比，隧道實(shí)驗(yàn)不但能獲取大量車(chē)輛樣本的排放水平，而且可反映機(jī)動(dòng)車(chē)在實(shí)際交通流內(nèi)的排放特征。一般選取隧管長(zhǎng)、坡度和彎度較小、單向通車(chē)、通風(fēng)口少且交通流量大的隧道進(jìn)行試驗(yàn)。隧道實(shí)驗(yàn)研究機(jī)動(dòng)車(chē)排放VOCs在國(guó)內(nèi)外已廣泛開(kāi)展。Touaty等[7]對(duì)巴黎某隧道大氣VOCs進(jìn)行了實(shí)地測(cè)量和模型估算，指出異戊烷、乙烯、乙炔、丙烯和正丁烷在TVOC中含量最高。廣州珠江隧道試驗(yàn)濃度最高的前三種為乙烯、異戊烷和甲苯[8，9]。在隧道試驗(yàn)測(cè)定機(jī)動(dòng)車(chē)VOCs排放的有關(guān)文獻(xiàn)中，大部分選取城市內(nèi)隧道進(jìn)行研究，不足之處在于車(chē)速受交通路況等影響較為顯著，而且車(chē)型受一定限制，中重型車(chē)偏少，測(cè)得的排放因子僅代表該區(qū)域車(chē)輛在一定情況下的結(jié)果，影響測(cè)試結(jié)果的代表性。因此，本研究在國(guó)內(nèi)機(jī)動(dòng)車(chē)排放研究中首次選擇了高速公路隧道進(jìn)行機(jī)動(dòng)車(chē)VOCs排放因子的研究。優(yōu)點(diǎn)是所測(cè)車(chē)輛速度均勻（中等車(chē)速80km/h）、沒(méi)有城市擁堵造成的怠速情況，更接近不同車(chē)輛尾氣實(shí)際排放情況，增加了研究結(jié)果的使用范圍和代表性。通過(guò)隧道試驗(yàn)研究了各種機(jī)動(dòng)車(chē)在正常行駛情況下的VOCs排放，以彌補(bǔ)怠速情況下測(cè)試結(jié)果的不足。

2 試驗(yàn)方法

2.1 隧道試驗(yàn)

隧道試驗(yàn)測(cè)試地點(diǎn)為我國(guó)公路東西交通大動(dòng)脈連霍高速鄭州至洛陽(yáng)段的康店隧道，全長(zhǎng)0.975 km，截面積90 m2，測(cè)試有效長(zhǎng)度0.870 km，測(cè)試點(diǎn)位分別位于隧道入口的50 m處和出口30 m處，測(cè)試點(diǎn)位在右側(cè)。使用帶有限流閥的不銹鋼蘇碼罐采集VOCs，采樣時(shí)間30～40 min，采集時(shí)間在9：00～17：00。該隧道中沒(méi)有設(shè)置風(fēng)機(jī)，完全為自然排風(fēng)，中間沒(méi)有風(fēng)口。每次采集樣品時(shí)，同步計(jì)量通過(guò)車(chē)輛情況，統(tǒng)計(jì)車(chē)輛按輕型車(chē)（含面包車(chē)商務(wù)車(chē)）、客車(chē)（包括載人長(zhǎng)途中巴和大巴車(chē)）和重型車(chē)（包括中型和重型柴油貨車(chē)）分類(lèi)。測(cè)試時(shí)天氣晴朗，風(fēng)力3級(jí)以下。

測(cè)試期間，總車(chē)流量在480～800輛/h不等，從10：00～16：00，除中午12：00～13：00車(chē)流量在500輛左右，其他時(shí)段車(chē)流量穩(wěn)定在800±100輛/h間。三種車(chē)型的比例也比較穩(wěn)定，小轎車(chē)等輕型車(chē)占53%～72%，每小時(shí)在460±106輛之間；重型貨車(chē)占25%～42%，每小時(shí)在212±20輛之間；大巴車(chē)明顯少于其他兩種車(chē)型，占3%～5%，每小時(shí)在32±8輛之間。

2.2 儀器分析方法

試驗(yàn)儀器主要有：DSQⅡ氣相色譜質(zhì)譜儀（美國(guó)賽默飛世爾公司）；DB-624 毛細(xì)管柱（美國(guó)安捷倫科技有限公司，60 m×0.32 mm×1.8 μm）；7100A 預(yù)濃縮儀（美國(guó)Entech 公司，配美國(guó)Entech 公司7016A 自動(dòng)進(jìn)樣器）；4600A 氣體動(dòng)態(tài)稀釋儀（美國(guó)Entech 公司）；3100 罐清洗儀（美國(guó)Entech 公司）；蘇瑪罐（美國(guó)Entech 公司）；TO15 標(biāo)準(zhǔn)氣體、PAMS 標(biāo)準(zhǔn)氣體、內(nèi)部標(biāo)準(zhǔn)氣體（φ=1×10-6，Linde Gas North America LLC）。

3 結(jié)果與分析

3.1 隧道進(jìn)口和出口VOCs質(zhì)量濃度

VOCs測(cè)定數(shù)據(jù)的結(jié)果顯示，進(jìn)口處VOCs濃度在22～120 μg/m3之間，出口處對(duì)應(yīng)進(jìn)口處VOCs濃度增加了7～53 μg/m3。與北京大學(xué)邵敏等人2004年對(duì)廣州市珠江隧道（城市隧道）的測(cè)試結(jié)果[8]比較，康店高速隧道中重型車(chē)比例明顯高于珠江隧道（圖1），但車(chē)流量和進(jìn)、出口處VOCs濃度均低于珠江隧道。高速公路的機(jī)動(dòng)車(chē)排放因子具有不同的特點(diǎn)，其測(cè)試參數(shù)見(jiàn)表1。

將各參數(shù)代入公式（1）可得到VOCs各組分的排放因子，表2按照保留時(shí)間排序列出了尾氣VOCs排放中占主要含量的31種化合物的排放因子。

31種化合物的排放因子由大到小分別為甲苯（8.74±6.12）mg/（km·輛），萘（8.06±7.04）mg/（km·輛），苯（5.63±2.88）mg/（km·輛），二甲苯（3.07±1.89）mg/（km·輛），異戊烷（2.94±1.01）mg/（km·輛），丙烯（2.80±1.6）mg/（km·輛），正己烷（2.21±1.19）mg/（km·輛）等。

本課題研究結(jié)果和文獻(xiàn)中美國(guó)高速公路隧道實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本一致，不一致的是美國(guó)隧道尾氣中異戊烷最高；1993年Fort Mchenry隧道實(shí)驗(yàn)[10，11]中機(jī)動(dòng)車(chē)（輕型車(chē)）首要排放物為異戊烷（31.9±2.5）mg/（km·輛），其次為甲苯（28.5±2.6）mg/（km·輛）和二甲苯（23.9±419）mg/（km·輛）。而2002年美國(guó)Gubrist隧道實(shí)驗(yàn)中機(jī)動(dòng)車(chē)[12，13]排放因子研究顯示，相比1993年VOCs排放因子下降了80%左右，異戊烷和甲苯的排放因子分別下降到（6.2±0.7）和（6.4±0.8）mg/（km·輛）。初步分析VOCs排放因子高低和燃料品質(zhì)及發(fā)動(dòng)機(jī)催化器有一定關(guān)系，本研究中高速公路排放因子和2002年美國(guó)的排放因子水平接近。endprint

目前，國(guó)內(nèi)鮮少有關(guān)于高速公路隧道試驗(yàn)測(cè)定排放因子的研究結(jié)果，城市隧道試驗(yàn)中廣州珠江隧道測(cè)試VOCs各組分以乙烯排放居首位，達(dá)到（52.9 ±7.4）mg/（km·輛），其次為異戊烷和甲苯。和廣州珠江城市隧道試驗(yàn)相比，本次高速公路隧道實(shí)驗(yàn)結(jié)果明顯偏低，這與車(chē)流量及車(chē)速、路況有直接關(guān)系，廣州珠江城市隧道監(jiān)測(cè)期間高峰期出現(xiàn)堵車(chē)，且車(chē)輛中有摩托車(chē)等高排量的城市動(dòng)力車(chē)，而本研究監(jiān)測(cè)的高速公路隧道在監(jiān)測(cè)期間車(chē)輛行使速度均勻，未出現(xiàn)堵車(chē)等非正常運(yùn)行狀態(tài)，也沒(méi)有摩托車(chē)和其他動(dòng)力車(chē)。研究結(jié)果比較接近車(chē)輛正常運(yùn)行的實(shí)際排放情況。

需要說(shuō)明的是本課題采用的儀器設(shè)備分析的VOCs范圍是C3～C12，因此分析結(jié)果不包括乙烷、乙烯和乙炔。

3.3 不同車(chē)型綜合VOCs平均排放因子

由質(zhì)量平衡計(jì)算得到隧道試驗(yàn)事例中機(jī)動(dòng)車(chē)車(chē)組排放的污染物總質(zhì)量M（g）后，機(jī)動(dòng)車(chē)排放VOCs受車(chē)型影響。各個(gè)采樣時(shí)段，由于機(jī)動(dòng)車(chē)構(gòu)成的差異，排放因子的值也是不相同的。因此，可以根據(jù)各個(gè)樣本的排放因子和機(jī)動(dòng)車(chē)構(gòu)成比例，采用線性回歸模型求解各類(lèi)機(jī)動(dòng)車(chē)的排放因子（圖2）?？赏ㄟ^(guò)公式（2）計(jì)算得到隧道實(shí)驗(yàn)事例中所有機(jī)動(dòng)車(chē)平均排放因子：

車(chē)輛平均排放因子反映隧道內(nèi)不同采樣時(shí)間機(jī)動(dòng)車(chē)的平均排放水平，代表某種平均行駛速度、機(jī)動(dòng)車(chē)組成、車(chē)齡分布和行駛里程分布情況的排放因子。大部分的隧道研究采用的方法是把機(jī)動(dòng)車(chē)分為重型車(chē)和輕型車(chē)2類(lèi)求解，考慮到載客大巴和重型車(chē)的區(qū)別，本課題將車(chē)型分為輕型車(chē)、重型車(chē)和客車(chē)三類(lèi)來(lái)分擔(dān)排放因子。連霍高速公路是我國(guó)公路交通的東西大動(dòng)脈，本研究通過(guò)對(duì)高速公路隧道試驗(yàn)的尾氣測(cè)定可以得到重型車(chē)、客車(chē)和輕型車(chē)的排放因子。由模型計(jì)算結(jié)果可知，對(duì)12個(gè)樣本進(jìn)行回歸分析，得到小型車(chē)排放因子為4.89 mg/（km·輛），客車(chē)排放因子為8.46mg/（km·輛），貨車(chē)排放因子為4.87 mg/（km·輛）（r2=0.737）。

3.4 動(dòng)車(chē)尾氣VOCs的T/B比值

探查環(huán)境空氣中VOCs的污染來(lái)源時(shí)，常用甲苯和苯比值（T/B）關(guān)系來(lái)判斷機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放的貢獻(xiàn)[14]。苯是機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣VOCs的示蹤化合物，而甲苯除機(jī)動(dòng)車(chē)外，還受多種污染源的影響，有研究機(jī)動(dòng)車(chē)發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒等發(fā)現(xiàn)，當(dāng)T/B比值小于2.0表示受機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣影響顯著，而受溶劑揮發(fā)等其他VOCs排放源影響時(shí)，T/B則相對(duì)較大。本研究中高速隧道T/B統(tǒng)計(jì)結(jié)果是1.16±0.54，而監(jiān)測(cè)期間車(chē)輛在進(jìn)入隧道的速度在60～100 km/h間（高速公路隧道的限速為80 km/h），從監(jiān)測(cè)結(jié)果可見(jiàn)，當(dāng)車(chē)輛在正常行駛過(guò)程中，油料燃燒較為充分，特別是高速公路隧道處于遠(yuǎn)離城市外開(kāi)闊環(huán)境，沒(méi)有其他的污染源，隧道中VOCs成分和T/B比值更能反映機(jī)動(dòng)車(chē)實(shí)際運(yùn)行的尾氣排放情況，T/B比值小于2規(guī)律明顯，隧道內(nèi)和隧道口大氣具有明顯的機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放特征（表3）。

4 結(jié)論

（1） 連霍高速公路康店隧道測(cè)試機(jī)動(dòng)車(chē)排放，得到31種C3～C12范圍內(nèi)的VOCs排放因子，和2002年美國(guó)的排放因子水平接近。由大到小前三位是甲苯（8.74±6.12）mg/（km·輛）、萘（8.06±7.04）mg/（km·輛）、苯（5.63±2.88）mg/（km·輛），二甲苯、異戊烷、丙烯、正己烷排放因子緊隨其后。

（2） 康店高速公路隧道實(shí)驗(yàn)得到輕型車(chē)、重型車(chē)和客車(chē)的排放因子依次為：4.89 mg/（km·輛）、4.87 mg/（km·輛）和8.46 mg/（km·輛）（r2=0.737）。

（3） 本研究中高速隧道T/B統(tǒng)計(jì)結(jié)果是1.16±0.54，說(shuō)明隧道內(nèi)和隧道口大氣VOCs的主要貢獻(xiàn)為機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放。

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Abstract： The emission of VOCs from vehicles under normal driving conditions is tested by the highway tunnel test to study the emission characteristics and emission factors of VOCs. Kangdian tunnel along Lian-Huo Expressway was selected to avoid some limiting factors， such as road traffic and vehicle types. The experiment results presented emission factors covering thirty-one species of VOCs from C3 to C12.Top 3 VOCs species with the highest emission factors were toluene， naphthalene and benzene andtheir emission factors were（8.74±6.12）mg·km-1·veh-1，（8.06±7.04）mg·km-1·veh-1 and（5.63±2.88）mg·km-1·veh-1， respectively. The emission factors for light duty vehicles， heavy duty vehicles and passenger vehicles were 4.89 mg·km-1·veh-1，4.87 mg·km-1·veh-1 and 8.46mg·km-1·veh-1， respectively. The results reflect the VOCsemissions of the motor vehicle under the condition of constant running， providing the research foundation for the pollution control to a certain extent.

Key words： expressway tunnel experiment； emission factors； vehicle exhaustendprint