穆秀麗 李傳亮 鄧倫華 汪海玲

1)(華東師范大學(xué),精密光譜科學(xué)與技術(shù)國家重點實驗室,上海 200062)

2)(太原科技大學(xué)應(yīng)用科學(xué)學(xué)院,太原 030024)

用于α和μ常數(shù)變化測量的碘離子光譜研究?

穆秀麗1)李傳亮2)鄧倫華1)?汪海玲1)?

1)(華東師范大學(xué),精密光譜科學(xué)與技術(shù)國家重點實驗室,上海 200062)

2)(太原科技大學(xué)應(yīng)用科學(xué)學(xué)院,太原 030024)

分子光譜,α常數(shù),μ常數(shù),碘離子光譜,精密測量

1 引 言

無量綱的基本物理常數(shù)可能具有時間或空間依賴性,比如精細結(jié)構(gòu)常數(shù)α=e2/(?c),質(zhì)子與電子質(zhì)量比值常數(shù)μ=mp/me[1,2].基本物理常數(shù)隨時間或空間的變化得到了廣泛研究.利用宇宙觀測是測量基本常數(shù)時空變化的一種方法[3,4],類星體的高分辨率吸收光譜提供了足夠的回溯時間(接近宇宙年齡)并且有足夠的空間跨度,這種時空跨度在實驗室條件下是無法實現(xiàn)的.在實驗室條件下,很多原子和離子被用來測量基本常數(shù)的變化.并且,在實驗室可以采用高精度的鐘作為參考頻率.例如:通過比較Hg+鐘和Al+間隔一年的頻率比率,得到α常數(shù)的相對變化為δα/α=(?1.6±2.3)×10?17a?1[5]. 鏑(Dy)原子[6]和釷(229Th)[7]原子某些能級間的躍遷對α的變化極為敏感,也被用于α常數(shù)的變化測量.此外,Yb+的躍遷也被用來測量α和μ的變化[8].

利用高精度量化計算[9?12]或者精密光譜測量[13],可以獲得分子的電子態(tài)結(jié)構(gòu)與躍遷信息. 分子的某些近簡并能級間的躍遷對α和μ的變化都很敏感,很適合用來測量這兩個常數(shù)的變化.例如:通過測量SF6的振動躍遷并以Cs鐘為頻率標(biāo)準(zhǔn),得到μ常數(shù)隨時間變化為(?3.8±5.6)×10?14a?1[14]. 這是迄今為止惟一在實驗室條件下利用分子做μ常數(shù)變化測量的實驗.分子離子的某些躍遷對常數(shù)變化具有增強的靈敏度,并具有易于冷卻和囚禁的優(yōu)點.因此分子離子很適合進行物理常數(shù)的時空變化測量.然而,相對于分子來說,分子離子的精確光譜數(shù)據(jù)極其缺乏,限制了離子在精密測量領(lǐng)域的應(yīng)用.

Pasteka等[15]計算了分子離子用于基本物理常數(shù)測量的可行性以及相應(yīng)的增強因子.其中,對做了較詳細的分析,初步確認該離子的近簡并能級間的躍遷對α和μ常數(shù)的變化均具增強的靈敏度.的光譜研究自1984年以后一直沒有較大進展[16].20世紀(jì)90年代,零動能脈沖電場電離光譜技術(shù)被Cockett等[17?19]用于的高分辨光譜測量.1995年,他們[17]采用共振增強多光子電離技術(shù),以幾個偶對稱的里德伯態(tài)作為中間態(tài),獲得了X2Π態(tài)的振動平衡常數(shù)ωe和ωeχe.隨后,他們又以B3Π態(tài)作為中間態(tài),采用類似的方法獲得了更加完整的振動帶光譜,并相應(yīng)得到X2Π態(tài)的更為精確的ωe和ωeχe常數(shù)[18].1996年,他們[19]首次得到了A2Π3/2態(tài)的振動能級結(jié)構(gòu).隨著分子理論計算的發(fā)展,多種計算方法被用于能級結(jié)構(gòu)的研究.1989年,Li等[9]計算得到13個電子態(tài)的平衡常數(shù)Te,re,ωe.1997年,Jong等[10]對的低能級進行了計算,利用開殼層組態(tài)相互作用方法預(yù)測了的勢能曲線.直到2012年,通過測量A2Π3/2-X2Π3/2子帶系吸收光譜,才獲得了X2Π3/2態(tài)的精確轉(zhuǎn)動常數(shù)與分子平衡核間距[13].

2 理 論

基本常數(shù)X的改變量δX/X與躍遷頻率ω的改變量δω/ω有關(guān)系δω/ω=K·δX/X.躍遷頻率對常數(shù)的依賴程度稱為靈敏度系數(shù)(增強因子)K.如果有兩個近簡并的能級,并且這兩個能級對某個物理常數(shù)的變化具有不同的改變方式,則來源于這兩個能級間的躍遷就會對物理常數(shù)的變化極為敏感.

對雙原子分子總自旋S＞0的X2Π電子態(tài),由于自旋-軌道耦合,形成兩個子電子態(tài)X2Π1/2和X2Π3/2. 自旋-軌道耦合常數(shù)Ae與A(1)依賴α2,振動常數(shù)ωe依賴μ?1/2; 振動常數(shù)ωeχe和轉(zhuǎn)動常數(shù)Be依賴μ?1.低電子態(tài)的轉(zhuǎn)動能級間隔為BJ(J+1),該能級只依賴于μ;高電子態(tài)受到自旋軌道耦和影響,該電子態(tài)的能級依賴于α和μ.這兩個子電子態(tài)間轉(zhuǎn)動能級的躍遷,可以用來研究常數(shù)α和μ的變化.這兩個近簡并能級間的躍遷頻率

ω為[15]:利用(1)式可以得到躍遷頻率ω變化與物理常數(shù)變化的關(guān)系:

近簡并能級躍遷對α和μ常數(shù)變化的相對增強因子(或相對靈敏度)Kα和Kμ為:

3 實 驗

實驗使用鈦寶石激光器(Coherent Ring 899-29)作為光源.激光工作于800 nm附近,激光線寬大約在MHz量級,遠小于實驗條件下的多普勒線寬(≈1 GHz).樣品生成系統(tǒng)可分為真空和放電兩個部分.真空部分的吸收池的長度和直徑分別約為40和1 cm,置于水冷襯套(用于對放電管進行冷卻)中,兩端為石英玻璃窗片,前端窗片含有一個支形管裝置(其中存放少量碘晶體單質(zhì)).以氦氣作為載氣,與碘蒸氣在適當(dāng)?shù)臍鈮号浔认?可提高碘分子離子的生成率,從而提高光譜的信號強度.實驗使用抽速為16 L/s的機械泵,碘蒸氣的氣壓約為8 Pa,氦氣的氣壓約為300 Pa.實驗采用光外差-速度調(diào)制吸收光譜技術(shù)[20]提高對碘離子光譜測量的靈敏度和信噪比.測量的光譜由激光器自帶波長計做初步頻率測量,然后用標(biāo)準(zhǔn)碘譜做絕對頻率校準(zhǔn),絕對頻率準(zhǔn)確度約為0.007 cm?1.

4 光譜分析

本次實驗測量了11860—12060 cm?1范圍內(nèi)的光譜,并結(jié)合早期測量的12060—13100 cm?1范圍內(nèi)的光譜做綜合分析.本文把5759根轉(zhuǎn)動譜線指認到A2Π3/2-X2Π3/2系統(tǒng)的31個振轉(zhuǎn)帶.在分析過程中,首先利用PGOPHER程序[21]對每一個帶進行單獨擬合,擬合獲得的帶源列于表1的德斯蘭表中.斜體表示的帶源是早期實驗分析的振轉(zhuǎn)帶[13].加粗的7個振轉(zhuǎn)帶是新分析的帶,其中5個帶來自本次實驗測量的光譜,另外兩個帶來自對早期測量光譜的指認分析.

如表1所示,本文分析了5個屬于X2Π3/2態(tài)和9個屬于A2Π3/2態(tài)的總共14個振動能級.當(dāng)每一個振轉(zhuǎn)帶的單獨擬合完善之后,對所有的31個帶進行全局?jǐn)M合(global fitting).對每一個能級,擬合了能級能量、轉(zhuǎn)動常數(shù)Bυ和離心畸變常數(shù)Dυ這三個變量.υ′′=1是本次擬合的最低能級,在擬合過程中把它的能量值固定在357.56 cm?1[13].因此,本文同時擬合了14個能級的41個振-轉(zhuǎn)常數(shù).表2列出了擬合得到的常數(shù)并與早期的結(jié)果做比較.在此次分析中,不僅增加了7個振轉(zhuǎn)帶,還對原來的24個帶進行了優(yōu)化分析,主要是增加指認了這些帶的高J值轉(zhuǎn)動譜線.獲得的轉(zhuǎn)動常數(shù)Bυ和Dυ精度有了提高.

表1 碘分子離子A2Π3/2-X2Π3/2系統(tǒng)的德斯蘭表,不加粗的帶源表示此前[]分析的振-轉(zhuǎn)帶,用粗體標(biāo)出的帶源表示新增分析的7個帶Table 1.Deslandres tables for the A2Π3/2-X2Π3/2system ofThe not bold bands are perviously studied[],the 7 bolded bands are newly studied in this work.

表1 碘分子離子A2Π3/2-X2Π3/2系統(tǒng)的德斯蘭表,不加粗的帶源表示此前[]分析的振-轉(zhuǎn)帶,用粗體標(biāo)出的帶源表示新增分析的7個帶Table 1.Deslandres tables for the A2Π3/2-X2Π3/2system ofThe not bold bands are perviously studied[],the 7 bolded bands are newly studied in this work.

υ′′=1 υ′′=2 υ′′=3 υ′′=4 υ′′=5 υ′=11 12277.31721(35) 12042.17316(40)υ′=12 12641.05227(41) 12404.61279(33) 12169.46874(29) 11935.62569(30)υ′=13 12767.44690(97) 12531.00262(62) 12295.86183(49) 12062.01849(84)υ′=14 12892.94775(45) 12656.50750(36) 12421.36372(30) 12187.51953(31) 11954.98184(43)υ′=15 13017.54308(41) 12781.10252(28) 12545.95782(29) 12312.11574(21) 12079.57780(48)υ′=16 13141.2372(42) 12904.79816(27) 12669.65420(24) 12435.81156(25)υ′=17 13027.59276(24) 12792.44879(23) 12558.60392(46)υ′=18 13149.4622(160) 12914.33911(31) 12680.49304(71)υ′=19 13035.33014(75)

表2 的A2Π3/2,u和X2Π3/2,g態(tài)的光譜常數(shù)(cm?1),括號內(nèi)數(shù)值為常數(shù)的誤差Table 2.Spectroscopic constants(cm?1)for vibronic levels associated with the A2Π3/2,uand X2Π3/2,g states ofErrors in parenthesis are expressed in unit of the last digit(1σ).

表2 的A2Π3/2,u和X2Π3/2,g態(tài)的光譜常數(shù)(cm?1),括號內(nèi)數(shù)值為常數(shù)的誤差Table 2.Spectroscopic constants(cm?1)for vibronic levels associated with the A2Π3/2,uand X2Π3/2,g states ofErrors in parenthesis are expressed in unit of the last digit(1σ).

Ref.[13]This work Level Energy Bυ Dυ×109 Energy Bυ Dυ×109 X2Π3/2 υ′′=1 357.56( fixed) 0.03959967(77) 4.534(44) 357.56( fixed) 0.039597591(621) 4.4390(293)υ′′=2 594.00064(31) 0.03948196(77) 4.538(44) 594.00063(29) 0.039480049(617) 4.4521(290)υ′′=3 829.14528(30) 0.03936413(77) 4.581(44) 829.14399(29) 0.039362230(619) 4.4837(293)υ′′=4 1062.98788(35) 0.03924499(78) 4.541(45) 1062.98772(29) 0.039243602(617) 4.4970(290)υ′′=5 1295.53328 0.03912545 4.5645 1295.52550(38) 0.039124664(626) 4.536(30)A2Π3/2 υ′n=1112871.31758(60)0.02915704(83)6.467(57)12871.31741(40)0.029155286(625)6.372(30)υ′n=1212998.61350(34)0.02903276(78)6.482(47)12998.61289(30)0.029031023(621)6.401(30)υ′n=1313125.00503(43)0.02891080(87)8.17(10)13125.00555(32)0.028908652(622)8.085(29)υ′n=1413250.50806(31)0.02879100(77)6.582(44)13250.50764(29)0.028789269(619)6.5015(293)υ′n=1513375.10412(32)0.02866499(77)6.434(44)13375.10301(29)0.028663715(619)6.3910(292)υ′n=1613498.79809(33)0.02854185(77)6.526(44)13498.79871(33)0.028539922(619)6.4423(291)υ′n=1713621.59417(39)0.02841671(78)6.516(45)13621.59261(34)0.028415374(619)6.4554(292)υ′n=1813743.48216(50)0.02829327(78)6.606(45)13743.48179(39)0.028291188(623)6.5099(295)υ′n=1913864.47723(67)0.0281681(11)6.85(16)13864.47394(70)0.0281706(10)7.53(17)

表3 A2Π3/2,u和X2Π3/2,g電子態(tài)的實驗分子平衡常數(shù)(cm?1),括號內(nèi)數(shù)值為常數(shù)的誤差Table 3.Equilibrium constants(cm?1)for the A2Π3/2,uand X2Π3/2,gstates ofErrors in parenthesis are expressed in unit of the last digit(1σ).

表3 A2Π3/2,u和X2Π3/2,g電子態(tài)的實驗分子平衡常數(shù)(cm?1),括號內(nèi)數(shù)值為常數(shù)的誤差Table 3.Equilibrium constants(cm?1)for the A2Π3/2,uand X2Π3/2,gstates ofErrors in parenthesis are expressed in unit of the last digit(1σ).

State Ref. ωe ωexe Be ae×104 X2Π3/2 This work 239.04447(374) 0.65038(53) 0.03977543(66) 1.1823(17)Ref.[13] 239.0397(55) 0.64951(87) 0.03977725(77) 1.1819(24)Ref.[19] 240(1) 0.71(1)A2Π3/2 This work 138.109(5) 0.450467(15) 0.0305729(33) 1.2323(21)Ref.[13] 138.103(11) 0.45027(34) 0.0305787(37) 1.2353(23)Ref.[19] 138(2) 0.46(1)

通過分析(14,5)和(15,5)這兩個振轉(zhuǎn)帶,實驗獲得了X2Π3/2態(tài)υ′′=5能級的轉(zhuǎn)動光譜常數(shù).利用早期的光譜參數(shù),外推出υ′′=5能級的參數(shù)列于表2中與本次實驗結(jié)果做對比.實驗獲得轉(zhuǎn)動常數(shù)Bυ′′=5與外推值符合極好,但實驗得到的能級位置(Energy)比外推結(jié)果小0.01078 cm?1.

利用表2計算出的分子平衡常數(shù)見表3.X2Π3/2的振動常數(shù)為ωe=239.04447(374)cm?1和ωeχe=0.65038(53)cm?1,由于本次實驗增加了與υ′′=5能級相關(guān)的光譜數(shù)據(jù),得到振動平衡常數(shù)與此前的常數(shù)[13]有較大的改變,但轉(zhuǎn)動平衡常數(shù)與前期實驗結(jié)果[13]基本一致.

Cockett等[19]在1996年獲得了X2Π的振動常數(shù).他們得到X2Π3/2的常數(shù)是ωe=240(1)cm?1和ωeχe=0.71(1)cm?1,本文實驗常數(shù)的精度比Cockett等的結(jié)果有兩到三個數(shù)量級的提高.Cockett等的平衡常數(shù)可以用來計算X2Π3/2比較高的振動能級能量值,但準(zhǔn)確度不高.本文的實驗常數(shù)可以得到較準(zhǔn)確的低振動能級能量值.

5 X2態(tài)禁戒躍遷光譜測量α與μ常數(shù)變化的靈敏度

利用(3)和(4)式,Pasteka等[15]計算出X2Π態(tài)禁戒躍遷對α與μ常數(shù)變化的絕對增強因子約為從(3)和(4)式可以看出,絕對增強因子的大小主要受振動常數(shù)影響,并且振動常數(shù)的微小變化并不會嚴(yán)重影響絕對增強因子的大小.

絕對增強因子可以用來計算禁戒躍遷對α與μ常數(shù)變化的測量靈敏度.以氧氣分子離子為例,Hanneke等[22]計算得到常數(shù)μ在一天時間內(nèi)的測量靈敏度為δμ/μ≈10?17d?1.利用類似的方法,本文可以計算了禁戒躍遷對α和μ變化測量的靈敏度.在量子噪聲極限測量條件下,并且禁戒躍遷線寬在1 Hz量級時,利用單分子躍遷,在一年的測量時間內(nèi),計算得到碘離子禁戒躍遷對α和μ常數(shù)變化測量的靈敏度為δα/α ≈2.37×10?19a?1和δμ/μ≈1.18×10?18a?1.

6 結(jié) 論

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Mu Xiu-Li1)Li Chuan-Liang2)Deng Lun-Hua1)?Wang Hai-Ling1)?

1)(State Key Laboratory of Precision Spectroscopy,East China Normal University,Shanghai 200062,China)
2)(School of Applied Science,Taiyuan University of Science and Technology,Taiyuan 030024,China)

28 June 2017;revised manuscript

13 August 2017)

The forbidden transitions ofmay be used to measure the variations ofαandμconstant in an enhanced sensitivity.We analyze the rotational spectrum ofbetween 11860 and 13100 cm?1and assign 5759 lines to 31 bands in an A2Π3/2-X2Π3/2system.The accurate rotational molecular constants of 5 levels in X2Π3/2state and 9 levels in A2Π3/2state are obtained.On condition that the signal-to-noise ratio is limited by quantum projection noise and the linewidth is 1 Hz,the forbidden transition between X2Π3/2and X2Π1/2should be able to achieve the sensitivities of δα/α≈2.37×10?19a?1and δμ/μ≈1.18×10?18a?1.

molecular spectroscopy,αconstant,μconstant,spectrum of I+2,precision measurement

PACS:33.20.Ea,06.20.Jr,33.15.Mt,42.62.FiDOI:10.7498/aps.66.233301

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.11674096,11504256).

?Corresponding author.E-mail:lhdeng@phy.ecnu.edu.cn

?Corresponding author.E-mail:hlwang@phy.ecnu.edu.cn

(2017年6月28日收到;2017年8月13日收到修改稿)

10.7498/aps.66.233301?國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號:11674096,11504256)資助的課題．

?通信作者.E-mail:lhdeng@phy.ecnu.edu.cn

?通信作者.E-mail:hlwang@phy.ecnu.edu.cn