何夢竹，許芳芳，高兆慧，李玉成，王 寧，張學(xué)勝

（安徽大學(xué) 資源與環(huán)境工程學(xué)院，合肥230601）

淮南煤礦復(fù)墾區(qū)土壤腐殖質(zhì)特征及其與重金屬的關(guān)系

何夢竹，許芳芳，高兆慧，李玉成，王 寧，張學(xué)勝

（安徽大學(xué) 資源與環(huán)境工程學(xué)院，合肥230601）

選擇淮南典型煤礦復(fù)墾區(qū)不同土地利用方式下（菜地、玉米—小麥地、林地和荒地）的土壤作為研究對象，運(yùn)用單因素方差分析和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)調(diào)查了其腐殖質(zhì)組成特征與重金屬污染狀況并探究兩者間關(guān)系，為修復(fù)礦區(qū)復(fù)墾土壤提供依據(jù)。結(jié)果表明：土壤腐殖質(zhì)含量、腐殖化程度和穩(wěn)定性依菜地＞玉米—小麥地＞林地＞荒地的次序從最佳向最差過渡。不同土地利用方式下土壤胡敏素（HM）的組成不同，HM各組分有機(jī)碳含量為HMr＞HMi＞HMc；且施用有機(jī)肥土壤較不施肥土壤中HM各組分的含量明顯增加。復(fù)墾區(qū)土壤中Cu和Cd含量均高于土壤背景值，Zn含量低于土壤背景值，土壤處于輕度污染狀態(tài)。施用有機(jī)肥提高復(fù)墾土壤肥力的同時(shí)，需控制有機(jī)肥中重金屬含量，以降低土壤重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)。

土地復(fù)墾；土地利用方式；理化性質(zhì)；腐殖質(zhì)；重金屬

長期采煤造成礦區(qū)大面積土地塌陷，而復(fù)墾土壤又具有結(jié)構(gòu)破壞、有機(jī)質(zhì)缺乏等特點(diǎn)，致使礦區(qū)土壤肥力低下[1]。同時(shí)，采煤活動、耕作和施肥的差異等不同程度地提高了礦區(qū)土壤重金屬的含量。土壤重金屬通過富集作用進(jìn)入食物鏈，從而危害人體健康[2]。因此，研究如何提高礦區(qū)復(fù)墾土壤的肥力并控制重金屬污染具有重要意義。

土壤有機(jī)質(zhì)是土壤重要組成成分，腐殖質(zhì)是土壤有機(jī)質(zhì)的主體。腐殖質(zhì)中含有大量植物必需營養(yǎng)元素，對提高植物和微生物生理活性，促進(jìn)土壤良好結(jié)構(gòu)形成及增加土壤蓄水、保水和保肥能力等方面具有重要作用[3-4]。腐殖質(zhì)含有大量的羧基、羥基等官能團(tuán)，對重金屬有較強(qiáng)的吸附、絡(luò)合作用，進(jìn)而對重金屬在土壤中的遷移轉(zhuǎn)化行為有重要影響。

目前，針對淮南礦區(qū)復(fù)墾土壤肥力和重金屬污染研究較多[5-7]，但通常局限于對單一情況的研究。不同土地利用方式下土壤腐殖質(zhì)和重金屬間相互作用的研究鮮有報(bào)道。淮南潘集東辰生態(tài)園位于采煤塌陷區(qū)，經(jīng)煤矸石充填復(fù)墾后，開發(fā)成集養(yǎng)殖業(yè)、農(nóng)業(yè)、林木業(yè)、觀光旅游業(yè)等為一體的生態(tài)農(nóng)業(yè)觀光園。本文選擇生態(tài)園中不同土地利用方式下（菜地、玉米—小麥地、林地和荒地）的土壤作為研究對象，調(diào)查其腐殖質(zhì)組成特征，初步評價(jià)土壤重金屬污染狀況，并深入探討其相互之間的關(guān)系，旨在為提高復(fù)墾土壤肥力及控制重金屬污染提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

淮南礦區(qū)地處安徽省中部（116°21′05″—117°12′30″E，32°23′20″—33°00′26″N）、淮河中游，屬暖溫帶半濕潤大陸性季風(fēng)氣候區(qū)，氣候特征顯著，四季分明。年平均氣溫14.3～16.4℃，全年最熱月為7月，月平均氣溫28.1℃。年平均降水965 mm，每年的6—8月為豐水期，降水量約占年降水的50%，年蒸發(fā)量為1 603 mm。區(qū)內(nèi)光、熱、水資源豐富，適宜耕作。

東辰生態(tài)園改造前是經(jīng)過30 a開采而形成的采煤塌陷區(qū)，自2007年開始綜合治理，修復(fù)年限已有8 a。選擇淮南市潘集區(qū)潘集鎮(zhèn)東辰生態(tài)園作為研究區(qū)，供試土樣為塌陷區(qū)復(fù)墾土壤以及未復(fù)墾對照土壤，復(fù)墾方式包括挖深墊淺和煤矸石充填兩種。研究區(qū)復(fù)墾土地除部分水域外，其余均為農(nóng)業(yè)用地。該類型土地采用煤矸石充填后覆以預(yù)先剝離的有機(jī)表層土，不同利用方式土地覆土厚度均為20 cm且來源一致，土壤在各樣地的物理、化學(xué)和生物特性基本一致。樣地間距在20 m左右，氣候、氣溫和降水等因素對4種樣地的影響可不計(jì)。坡度平緩，地表徑流對各樣地的影響無差異。

1.2 研究方法

1.2.1 樣品采集 2014年12月3—4日，于安徽省淮南市潘集東辰生態(tài)園內(nèi)選取菜地（C）、林地（L）、玉米—小麥地（Y）和荒地（H）4種典型樣地采集土樣。其中，菜地包括種植時(shí)間均為2 a的白菜地（C1，C2）；玉米—小麥地（Y）種植時(shí)間為3 a；林地包括5 a香樟樹林（L1）與2 a紅葉石楠林（L2）；荒地（H）為對照。菜地和玉米—小麥地在耕作播種前均進(jìn)行翻耕并在土壤表面施用有機(jī)肥。有機(jī)肥來自生態(tài)園內(nèi)養(yǎng)殖場豬糞與農(nóng)作物秸稈漚肥。

采用“S”形采樣法布點(diǎn)。C1（30 m×15 m）設(shè)6個(gè)樣點(diǎn)；C2（15 m×5 m）設(shè)5個(gè)樣點(diǎn)；L1（20 m×10 m）、L2（20 m×10 m）分別設(shè)3個(gè)樣點(diǎn)；Y（40 m×30 m）設(shè)7個(gè)樣點(diǎn)；H（20 m×10 m）設(shè)3個(gè)樣點(diǎn)，共采集土樣27個(gè)。去除土壤表層的未完全腐化枯落物，采用環(huán)刀采集表層（0—10 cm）原狀土測土壤容重等指標(biāo)。每個(gè)樣點(diǎn)按對角線五點(diǎn)混合法分別取0—10 cm層混合土樣1 kg，剔除其中可見的植物根系、未分解枯落物、礫石及土壤動物，密封帶回實(shí)驗(yàn)室冷凍干燥、過篩，測理化性質(zhì)。

1.2.2 試驗(yàn)方法 土壤粒徑采用激光粒度分析儀測定；土壤p H值采用酸度計(jì)測定（水土比為2.5：1）；土壤含水率采用恒溫箱烘干法測定；土壤容重、總孔隙度和毛管孔隙度采用環(huán)刀法測定；非毛管孔隙度采用差減法獲得；具體方法參照《土壤理化分析》[8]。

土壤有機(jī)碳（SOC）采用重鉻酸鉀外加熱法測定。采用腐殖質(zhì)組成修改法提取和分離腐殖質(zhì)各組分[9]。可提取腐殖物質(zhì)（HE）、胡敏酸（HA）、鐵結(jié)合態(tài)胡敏素（HMi）、黏粒結(jié)合態(tài)胡敏素（HMc）和不溶性胡敏素（HMr）的含碳量采用重鉻酸鉀比色法測定；富里酸（FA）含碳量采用差減法獲得。

土壤中重金屬全量采用四酸（HCl—HNO3—HF—HCl O4）消解，ICP—MS測定。為保證分析結(jié)果的可靠性，分析過程中加入國家土壤標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)（GSS—3）進(jìn)行質(zhì)量控制，回收率為90%～115%，每3個(gè)土壤樣品隨機(jī)挑選1個(gè)做平行樣（重復(fù)做3次）；每批樣品做空白樣；結(jié)果符合質(zhì)控要求。試驗(yàn)所用試劑均為優(yōu)級純，試驗(yàn)用水為超純水。

1.2.3 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析 用Origin 8.0和SPSS 19.0統(tǒng)計(jì)分析軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理分析。對不同土地利用方式下的土壤理化性質(zhì)、有機(jī)碳、腐殖質(zhì)各組分?jǐn)?shù)據(jù)及其分配比例進(jìn)行單因素方差分析（one-way ANOVA），多重比較采用最小顯著差法（LSD）（α=0.05）。采用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法評價(jià)土壤重金屬污染等級，Pearson相關(guān)系數(shù)分析不同土地利用方式下土壤有機(jī)碳、腐殖質(zhì)各組分與重金屬間的相關(guān)性。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤基本理化性質(zhì)

土壤砂粒與粉粒之和為76.85%～87.78%，黏粒為12.22%～23.15%，屬于粉砂質(zhì)黏壤土。p H值表現(xiàn)為荒地最高，人工種植植被、施肥可使土壤p H值逐步趨于中性。土壤總孔隙度范圍為42.50%～50.69%，與土壤容重具有相反趨勢。土壤容重與總孔隙度是土壤基礎(chǔ)物理性質(zhì)指標(biāo)，直接影響土壤的持水性和透水性[10]。由表1可知各土地利用方式均降低了土壤容重，提高了土壤總孔隙度和非毛管孔隙度，表明復(fù)墾土壤逐步趨向原狀土，土壤滲水性和通氣性增強(qiáng)，土壤功能提升。

表1 不同土地利用方式下土壤基本理化性質(zhì)

2.2 不同土地利用方式下土壤腐殖質(zhì)特征

土壤腐殖質(zhì)組成中，胡敏酸（HA）、富里酸（FA）和胡敏素（HM）的含量及其所占比例直接關(guān)系到土壤肥力。由表2可知，不同土地利用方式下土壤有機(jī)碳與腐殖質(zhì)各組分含量差異顯著。與H對照相比，C1，C2，L1，L2和Y的有機(jī)碳（SOC）含量分別增加9.8，3.8，1.7，1.1，3.6倍；HA含量分別增加16.8，5.0，2.0，3.0，4.0倍；FA含量分別增加2.2，2.8，1.1，1.7，2.4倍。HM含量分別增加11.6，4.5，2.1，1.3，4.1倍。各指標(biāo)含量均以施有機(jī)肥的C1，C2和Y較高。

表2 不同土地利用方式下土壤腐殖質(zhì)含量特征 g/kg

以PQ（HA在腐殖酸HE中的比例）和HA/FA（胡敏酸與富里酸比值）來反映腐殖質(zhì)構(gòu)成（圖1）[11]。結(jié)果表明，PQ以C1最高（0.56），其后為C2，Y，L2，L1（0.31～0.35），H最低（0.25）。HA/FA以C1最高（1.29），其后為C2，Y，L2，L1（0.46～0.53），H最低（0.34）。其他樣地HA/FA均小于1，為低腐殖化程度土壤。

圖1 不同土地利用方式下土壤腐殖質(zhì)結(jié)構(gòu)特征

綜上可知，不同土地利用方式下，C1土壤腐殖質(zhì)含量最高，腐殖化程度最高，穩(wěn)定性最高；C2，Y土壤腐殖質(zhì)含量、腐殖化程度及穩(wěn)定性均為中上等水平；L1，L2土壤腐殖質(zhì)含量、腐殖化程度及穩(wěn)定性呈中等水平；H土壤腐殖質(zhì)含量最低且腐殖化程度最低、穩(wěn)定性最差。

Pallo修改法將HM分成HMi（鐵結(jié)合態(tài)胡敏素）、HMc（黏粒結(jié)合態(tài)胡敏素）和HMr（不溶性胡敏素）。本文選擇 HMi/HM，HMc/HM，HMi/HMc，（HMi+HMc）/HM 和 HMr/HM 作為 HM 組成的表征指標(biāo)。

不同土地利用方式下土壤胡敏素各組分有機(jī)碳的絕對含量見圖2。CHMi以C1最高（2.38 g/kg），其后為C2，Y，L1，L2（0.43～0.95 g/kg），H 最低（0.14 g/kg）。CHMc以 C1最高（1.06 g/kg），其后為C2，Y，L1，L2（0.15～0.53 g/kg），H 最 低 （0.08 g/kg）。CHMr以C1最高（7.66 g/kg），其后為 C2，Y，L1，L2（1.58～3.86 g/kg），H最低（0.76 g/kg）。土壤胡敏素各組分有機(jī)碳含量為HMr＞HMi＞HMc，且各組分有機(jī)碳含量表現(xiàn)為菜地＞玉米—小麥地＞林地＞荒地。

不同土地利用方式下土壤胡敏素各組分的相對含量見圖3。HMi占 HM的13.83%～20.56%，HMc占 HM的4.90%～9.91%，HMr占 HM 的62.69%～76.22%。由HMi/HMc值可知，HMi含量是HMc的1.78～2.86倍。（HMi+HMc）/HM范圍為18.73%～29.89%，土壤中溶性胡敏素的總含量占有機(jī)碳含量的15.78%～22.91%。（HMi+HMc）/HM最高為L2，最低為L1，可見相同的利用方式對胡敏素組分含量亦會產(chǎn)生不同程度的影響。

圖2 不同土地利用方式下胡敏素各組分有機(jī)碳的絕對含量

2.3 土壤重金屬含量及其與有機(jī)碳、腐殖質(zhì)各組分間關(guān)系

與淮南市背景值相比，研究區(qū)土壤Cu和Cd含量均有不同程度的升高。但Zn含量低于土壤背景值，可能是由于不同土地利用方式下植物對土壤中的鋅有一定的吸收轉(zhuǎn)運(yùn)作用[12]。各重金屬含量均未超過國家土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)。用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法評價(jià)研究區(qū)的污染指數(shù)，結(jié)果表明各利用方式土壤屬輕度污染（荒地屬尚清潔），研究區(qū)土壤存在潛在重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)（表3）。

圖3 不同土地利用方式下胡敏素各組分有機(jī)碳的相對含量

表3 不同土地利用方式下土壤重金屬含量及污染評價(jià)

由表4可知，重金屬Cu，Zn和Cd與土壤有機(jī)碳、腐殖質(zhì)各組分均呈極顯著正相關(guān)（p＜0.01），表明土壤有機(jī)碳與腐殖質(zhì)各組分是影響重金屬元素積累的重要因素之一。重金屬Cu，Zn和Cd間呈極顯著正相關(guān)，反映了Cu，Zn和Cd等重金屬的富集是一種復(fù)合狀態(tài)，說明其污染來源是相似的[13]。土壤有機(jī)碳與腐殖質(zhì)組分間呈顯著正相關(guān)，可見不同土地利用方式下腐殖質(zhì)各組分間關(guān)系緊密。

表4 土壤重金屬含量與有機(jī)碳、腐殖質(zhì)各組分的相關(guān)性分析(n=27)

3 討論

土地利用及土地利用方式變化對土壤有機(jī)碳有較大的影響，而植被物種的組成和土地管理措施都會影響土壤有機(jī)碳的質(zhì)量和數(shù)量[14-17]。本研究表明，土壤有機(jī)碳與腐殖質(zhì)各組分有機(jī)碳含量按高低順序依次為菜地、玉米—小麥地、林地和荒地。這是因?yàn)椴说睾陀衩住←湹厥┘佑袡C(jī)肥后，土壤中年輕腐殖質(zhì)形成較多，有利于土壤腐殖質(zhì)的更新和活化。不同土地利用方式下土壤胡敏酸增加幅度較荒地大，長期施用有機(jī)肥對胡敏酸積累有顯著促進(jìn)作用。HA/FA比值越大，說明腐殖質(zhì)的活性越高，品質(zhì)越好。這與已有報(bào)道的長期施用有機(jī)肥可以提高土壤胡敏酸、富里酸和胡敏素碳含量以及HA/FA的比值結(jié)論一致[18-19]。林地土壤表層之下的樹木根系粗大，難以分解，而有機(jī)質(zhì)含量主要來源于動植物殘?bào)w及土壤微生物，故有機(jī)碳含量較低[20-21]。土壤有機(jī)碳和腐殖質(zhì)各組分含碳量一般隨植被種植年限增加而增加，但本研究中5 a樹齡的L1的腐殖酸、胡敏酸和富里酸含碳量低于2 a樹齡的L2。一方面可能是因?yàn)橹脖坏牟煌?，?dǎo)致土壤固定有機(jī)碳能力有差異；另一方面可能是因?yàn)長2內(nèi)新建有溪地農(nóng)業(yè)種雞場，雞糞濾液隨地表徑流滲入土壤導(dǎo)致偏差?；牡氐乇砦从兄脖桓采w，有機(jī)質(zhì)來源缺乏，其土壤有機(jī)碳和腐殖質(zhì)各組分含量較低。胡敏素是土壤中穩(wěn)定的腐殖質(zhì)組分，有研究表明林地土壤胡敏素的絕對含量要高于農(nóng)地，而相對含量則相反[22]。但本研究顯示農(nóng)地（菜地和玉米—小麥地）胡敏素的絕對含量高于林地，推測有機(jī)肥的施用可使土壤胡敏素及其組分?jǐn)?shù)量增加。比較不同土地利用方式下土壤中同一HM組分的相對含量，發(fā)現(xiàn)不溶性HM（HMr）組分高于溶性HM組分（HMi和HMc），說明不同土地利用方式下土壤胡敏素組成存在區(qū)別。基于以上分析，可見有機(jī)肥的施用能顯著提高礦區(qū)復(fù)墾土壤肥力和改善土壤質(zhì)量。

由于耕作、施肥、管理習(xí)慣以及受采礦活動影響程度不同，導(dǎo)致同一種重金屬含量在不同土地利用方式下有差異。除Zn外，各利用方式下土壤中Cu和Cd均超過淮南市土壤背景值。已有研究表明淮南礦區(qū)煤矸石中Cu和Cd的含量均超過當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸?，煤矸石風(fēng)化形成的土壤中重金屬Cu，Zn和Cd有明顯積累的現(xiàn)象[23]?？芍喉肥菑?fù)墾區(qū)土壤重金屬的重要來源。研究顯示土壤有機(jī)碳、腐殖質(zhì)各組分與重金屬含量呈極顯著正相關(guān)，表明土壤有機(jī)質(zhì)是影響重金屬含量的重要因素。因有機(jī)質(zhì)常與黏土礦物作用，形成的礦質(zhì)有機(jī)復(fù)合膠體對金屬元素形成螯合物或難溶絡(luò)合物而被固定于土壤中。土壤中有機(jī)質(zhì)的含量和組成對土壤重金屬的化學(xué)行為和環(huán)境效應(yīng)可產(chǎn)生重要影響，但對土壤重金屬有效性的作用尚未明確。一般認(rèn)為，隨著土壤有機(jī)質(zhì)含量的上升，土壤中重金屬元素的生物活性下降。本研究發(fā)現(xiàn)施用有機(jī)肥的菜地和玉米—小麥地各重金屬含量較高，且隨有機(jī)質(zhì)含量的增加，土壤中重金屬富集作用增強(qiáng)。同時(shí)，劉景等[24]的研究表明：16 a連續(xù)施用有機(jī)肥的土壤中Cu和Cd全量隨時(shí)間呈顯著上升趨勢，土壤有機(jī)質(zhì)對重金屬有明顯的“活化作用”。王飛等[25]、朱泉雯[26]研究發(fā)現(xiàn)有機(jī)肥中Cu，Zn和Cd均存在不同程度的超標(biāo)。本研究土壤中Cu，Zn和Cd均呈極顯著正相關(guān)，表明重金屬污染來源相似。綜上推測，復(fù)墾區(qū)土壤重金屬的另一重要來源為園區(qū)養(yǎng)殖場豬糞與秸稈漚得的有機(jī)肥。因此，在修復(fù)礦區(qū)復(fù)墾土壤時(shí)，需對有機(jī)肥進(jìn)行相關(guān)處理后再作農(nóng)用。

4 結(jié)論

與荒地相比，有植被覆蓋的土地利用方式均不同程度地改善了復(fù)墾土壤的理化性質(zhì)，提升了復(fù)墾土壤的功能。施用有機(jī)肥的菜地和玉米—小麥地土壤較不施肥的土壤腐殖質(zhì)含量、腐殖化程度和穩(wěn)定性高。施肥對復(fù)墾土壤腐殖質(zhì)的增加有顯著作用，但同時(shí)也增加了土壤重金屬的輸入量，提高了土壤重金屬污染的潛在風(fēng)險(xiǎn)。施有機(jī)肥提高復(fù)墾土壤肥力時(shí)，需控制有機(jī)肥中重金屬含量，方能避免土壤重金屬的二次污染。

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Characteristics of Soil Humus and Correlation with Heavy Metals in Reclaimed Land in Huainan Coal Mine

HE Mengzhu，XU Fangfang，GAO Zhaohui，LI Yucheng，WANG Ning，ZHANG Xuesheng
（School of Resources and Environmental Engineering，Anhui University，Hefei230601，China）

The typical reclaimed land area in Huainan Coal Mine was chosen as the site.We used one-way ANOVA and Nemerow Synthetical Pollution Index to investigate the composition characteristics of humus and the status of heavy metals pollution in soil.The relationship between them was also discussed under different land use patterns（vegetable field，corn-wheat field，woodland and bare land）.This study can provide the significant basis for remediation the reclaimed land.The results showed that the rank of humus contents，humification degrees and stability decreased in the order：vegetable field＞corn-wheat field＞woodland＞bare land.The composition of soil humin（HM）was various under different land use patterns，the sequence of carbon content in humin composition was HMr＞HMi＞HMc.The contents of HM fractions significantly increased with application of organic fertilizer.The concentrations of Cu and Cd in soil from the reclaimed land were higher than those in the reference soil，while the concentration of Zn was lower than normal，the soils were in light pollution status.The organic fertilizer could be used to improve soil fertility.However，the contents of heavy metal in organic fertilizer should be controlled in terms of avoiding soil pollution.

reclaimed land；land use patterns；physical and chemical properties；humus；heavy metals

S153.6;X53

A

1005-3409（2017）01-0317-05

2016-02-25

2016-03-22

國家自然科學(xué)基金（41172121）；淮南礦業(yè)集團(tuán)有限責(zé)任公司攻關(guān)項(xiàng)目“煤礦區(qū)采煤沉陷綜合治理及生態(tài)城鎮(zhèn)建設(shè)一體化研究”（HNKY-JTJS-2013-41）

何夢竹（1990—），女，安徽安慶人，碩士研究生，研究方向?yàn)榈V區(qū)土壤修復(fù)。E-mail：hemz77＠163.com

李玉成（1963—），男，安徽合肥人，博士，教授，主要從事生物地球化學(xué)研究。E-mail：li-yucheng＠163.com