伊國杰 潘玉英 陳 琳 施羽昕 童森煒 童奕涵

(浙江海洋大學水產(chǎn)學院 舟山 316022)

舟山海洋沉積物及沿海沉積物流動相石油污染的電阻率特性及其影響因素研究*

伊國杰 潘玉英①陳 琳 施羽昕 童森煒 童奕涵

(浙江海洋大學水產(chǎn)學院 舟山 316022)

海洋沉積物作為難以降解的石油類污染物的最終歸宿, 其污染程度的監(jiān)測至關(guān)重要。本文通過現(xiàn)場采集舟山海洋沉積物及沿海沉積物(包括中砂、粉砂質(zhì)砂和粉砂), 以流動相原油為代表, 采用單因素分析法室內(nèi)配制標準污染沉積物樣品測定電阻率, 探討沉積物類型、含水率、含油率、時間因素對石油污染海洋及沿海沉積物的電阻率影響及變化規(guī)律。結(jié)果顯示, 未污染和原油污染后海洋沉積物中砂、粉砂質(zhì)砂、粉砂的電阻率隨含水率的升高均呈冪函數(shù)降低趨勢, 并符合Archie公式。在含水率15%時, 電阻率隨含油率總體上升; 而在含水率5%時, 中砂電阻率呈現(xiàn)一個小幅上升的趨勢; 粉砂電阻率先小幅下降后略上升再小幅下降, 粉砂質(zhì)砂電阻率則是先大幅下降后略上升再小幅下降。15%含水率污染沉積物的電阻率隨時間增加持續(xù)上升; 5%含水率污染沉積物電阻率先上升后略下降再大幅上升。研究成果可為海洋及沿海沉積物石油污染電阻率法快速監(jiān)測提供理論支持, 以期為海洋環(huán)境管理部門提供相應(yīng)的決策依據(jù)。

海洋沉積物; 沿海沉積物; 流動相原油污染; 電阻率特性

海洋石油工業(yè)為我國的重要經(jīng)濟命脈之一, 海上石油的開采、運輸、裝卸不可避免會造成溢油、漏油事故, 導(dǎo)致嚴重的海洋石油污染(Wanget al, 1999;Junoyet al, 2013; Faksnesset al, 2015; Weiet al,2015)。海洋沉積物是污染物質(zhì)最終富集的場所, 也是重要的生物棲息地(徐艷東等, 2015)。石油是一種復(fù)雜的烴類混合物, 具有非水溶性, 其中的多環(huán)芳烴類物質(zhì)(PAHs)有致癌性并難以被生物降解, 最終會在一系列遷移轉(zhuǎn)化過程后匯入沉積物中, 在潮流作用下石油類物質(zhì)會重新進入海水, 成為海水的長期污染源(Venturiniet al, 2008; Princeet al, 2016)。目前海洋沉積物中石油污染研究正在引起重視(李海明等,2005; 岳宏偉等, 2009; 吳玲玲等, 2012; 李磊等,2014; 劉亮等, 2014; 吳健等, 2016), 但多為污染特征和遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律的研究, 新監(jiān)測技術(shù)方面的研究不多見。舟山地處東海, 作為中國四大石油儲備基地之一, 在建設(shè)過程中若產(chǎn)生石油污染必將影響舟山沿海地帶的生物生存環(huán)境, 尤其是潮間帶沉積物污染后隨潮汐變化會持續(xù)污染海水。傳統(tǒng)的海洋沉積物中石油烴含量的測定采用紫外分光光度法(國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗檢疫總局, 2008), 該方法需要樣品預(yù)處理且分析步驟繁瑣, 而電阻率法作為一種快速、連續(xù)、無損的地球物理監(jiān)測方法已經(jīng)應(yīng)用在陸域飽和沉積物離子組分的探測中, 但將其應(yīng)用在油類等有機物污染海洋沉積物的探測中還存在一定爭議(潘玉英等,2012)。前人的研究揭示了沉積物的電導(dǎo)特性主要受含水量、孔隙率、沉積物類型、飽和度的影響, 其中含水量的影響最重要(Rinaldiet al, 2002; Leeet al,2003; Ohet al, 2007)。石油侵入沉積物后, 電阻率亦受到石油含量的影響, 隨油含量的變化而變化(潘玉英等, 2015, 2016)。通常普遍認為油類污染沉積物會引起高阻異常(郭秀軍等, 2005; Kimet al, 2007), 相關(guān)研究(Gajdo?et al, 1995)還存在一種截然不同的觀點, 即低電阻率異常。綜上所述, 沿海沉積物石油污染的電阻率監(jiān)測技術(shù)研究國內(nèi)尚處在嘗試階段, 很多科學問題并未形成統(tǒng)一認識。本文試圖以舟山沿海沉積物流動相原油污染為例, 通過研究沿海各類沉積物隨石油污染程度、含水率及時間流逝引起的電阻率變化, 探討不同影響因素下石油污染沿海沉積物的電阻率變化規(guī)律, 為建立電阻率監(jiān)測技術(shù)快速判斷沿海及海洋內(nèi)部沉積物石油污染范圍、程度及提出正確合理修復(fù)措施提供理論支持。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

1.1.1 供試海洋原油 試驗所用海洋原油取自舟山岙山島石油儲備基地, 區(qū)別于稠油, 該油樣為流動性較好原油, 委托國家海洋局第一海洋研究所采用色譜法測定其含量組分如表 1, 其中原油 b為原油 a揮發(fā)10d時間后的樣品。其中烷烴主要包括正烷烴、姥鮫烷烴、植烷烴三類; 多環(huán)芳烴主要包括萘、菲、二苯并噻吩、芴、屈及其衍生物; 生物標志物主要為甾烷、藿烷等。

表1 揮發(fā)前后海洋原油組分Tab.1 Components of the crude oil before and after volatilizing

1.1.2 供試海洋沉積物 試驗所用海洋潮間帶沉積物為中砂、粉砂, 分別取自舟山桃花島和長峙島潮間帶, 為對比不同粒徑沉積物污染特征, 另取長峙島浙江海洋大學油菜花地沉積物為粉砂質(zhì)砂作為沿海沉積物代表, 沉積物經(jīng)烘干, 分別過 0.25mm、0.5mm、0.5mm篩置于密封袋備用。沉積物粒徑組成委托中國海洋大學測定, 結(jié)果如表2所示, 分類標準采用“海洋調(diào)查規(guī)范 第8部分: 海洋地質(zhì)地球物理調(diào)查(GB/T12763.8-2007)”。

1.2 試驗方法

1.2.1 海洋原油揮發(fā)速率的測定 為研究海洋原油揮發(fā)對污染沉積物電阻率的影響, 取質(zhì)量分別為67.29g、63.92g的原油置于100mL玻璃燒杯, 測其初始質(zhì)量, 隔一定時間再次測其質(zhì)量, 其質(zhì)量差即為原油揮發(fā)質(zhì)量。為排除溫度、燒杯以及各種因素干擾,取不同質(zhì)量原油作為揮發(fā)實驗對照組, 比較不同質(zhì)量石油揮發(fā)速率的差異, 提高準確度。由于原油性質(zhì)較復(fù)雜, 為更精確了解石油的揮發(fā)情況, 前兩日每隔1h測一次質(zhì)量, 然后每隔1d測其質(zhì)量以及對應(yīng)環(huán)境的溫度和濕度, 記錄數(shù)據(jù), 以時間為橫坐標, 質(zhì)量為縱坐標繪成折線圖, 其斜率即為揮發(fā)速率。

表2 供試沉積物粒徑組成Tab.2 Particle size composition of the tested sediment

1.2.2 海洋石油污染沉積物的制備 為研究含水率對不同類型未污染沉積物電阻率的影響, 分別配制含水率為6%、8%、10%、12%、14%、16%、18%、20%的中砂、粉砂質(zhì)砂、粉砂三種未污染供試沉積物共24個樣品; 同時控制含原油率5%代表污染沉積物,配制含水率為6%、8%、10%、12%、14%、16%、18%、20%的中砂、粉砂質(zhì)砂、粉砂三種污染供試沉積物共24個樣品; 另外為研究不同含油率污染沉積物的電阻率變化, 選定含水率為 5%以及 15%代表微濕和較濕的沉積物, 然后分別配制含原油率為2%、4%、6%、8%、10%、12%、14%、16%的中砂、粉砂質(zhì)砂、粉砂的污染供試沉積物共 48個樣品(潘玉英等, 2015,2016)。

本試驗采取傳統(tǒng)的方法(劉國華等, 2004)配制所需樣品, 即使用精度為0.01g的電子天平量取一定量的供試沉積物(粉砂、粉砂質(zhì)砂 80g, 中砂 100g), 根據(jù)所需含水含油率計算出沉積物所需的水及原油質(zhì)量, 在電子天平上直接配制出所需樣品, 置入密封袋揉捏均勻并穩(wěn)定24h, 備用。

1.2.3 海洋石油污染沉積物電阻率的連續(xù)監(jiān)測為研究各種原油污染沉積物電阻率隨時間的變化,將上述配制的不同含水、含油率并已穩(wěn)定24h的石油污染沉積物置于燒杯, 排出氣泡, 使用 HANNA HI98331型電導(dǎo)率儀測其電導(dǎo)率, 每個樣品測量三次作為對照, 求其平均值。在測量相鄰樣品電導(dǎo)率時,將電導(dǎo)率儀用無水乙醇清洗, 再使用潔凈的紙巾擦拭, 確認電導(dǎo)率儀干凈后再測量下一組樣品的電導(dǎo)率, 避免原油交叉污染。每隔3d測1次樣品電導(dǎo)率,共測10次, 總計30d。記錄每次測量時環(huán)境的溫度及濕度, 測量的電導(dǎo)率數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換成電阻率后用Excel繪制成折線圖。為了排除孔隙度對電阻率的影響, 將污染沉積物壓實至同一高度, 每次測完數(shù)據(jù)后將沉積物樣品恢復(fù)原狀。

2 結(jié)果與討論

2.1 海洋原油揮發(fā)速率對石油污染沉積物的影響

圖1即為兩組原油揮發(fā)狀況示意圖。由圖1可以看出原油揮發(fā)速率呈現(xiàn)先快后慢的趨勢, 但總體來看 62g原油一個月時間僅揮發(fā)了 2g左右, 揮發(fā)趨勢較為緩慢, 故在此研究中, 原油的揮發(fā)導(dǎo)致電阻率變化是較小的, 平均揮發(fā)速率僅為0.052g/d。

圖1 兩組原油的揮發(fā)情況Fig.1 Volatile situation of two groups of crude oil

2.2 含水率對未污染和石油污染沉積物電阻率的影響

2.2.1 含水率對未污染沉積物電阻率的影響 選用不含原油的三類沉積物代表未污染樣品, 其電阻率隨含水率變化如圖2所示?？梢钥闯鋈N沉積物的電阻率都隨含水率的增加而降低。其中中砂隨含水率增加降低的最快, 粉砂質(zhì)砂次之, 粉砂的降低曲線最為平緩, 三種類型沉積物電阻率在含水率低時差別最大, 含水率增大時相互的差距逐漸減小。因為孔隙中“自由水”增多導(dǎo)致其連續(xù)性得到改善, 大部分電流優(yōu)先選擇連續(xù)的孔隙水傳導(dǎo), 形成電流通路, 使得電阻減小(Leeet al, 2003; Kimet al, 2007)。對于三種沉積物的電阻率的高低差異, 分析是由于中砂、粉砂質(zhì)砂、粉砂的顆粒直徑差異而導(dǎo)致的孔隙的差別造成(潘玉英等, 2015)。從微觀結(jié)構(gòu)分析, 粉砂的孔隙最小,粉砂質(zhì)砂次之, 中砂的孔隙最大。粉砂的孔隙最小,在低含水率時水占孔隙的絕大部分, 因而電阻率最低, 同理, 中砂的孔隙最大, 導(dǎo)電的水只占孔隙小部分, 從而電阻率最大。在含水率低時, 孔隙是影響沉積物電阻率的主要因素, 但是隨著含水率的逐漸增加, 含水率逐漸成為影響沉積物電阻率的主要因素。因此, 在 6%含水率時, 三種沉積物的電阻率差異最大, 在20%含水率時, 三種沉積物的電阻率差距十分微小。由圖 2擬合公式, 分別為中砂y=1031.9x–1.042,R2=0.993; 粉砂質(zhì)砂y=442.56x–1.324,R2=0.9475; 粉砂y=44.451x–1.406,R2=0.9133, 符合 Archie 公式(Archie,1942)。

圖2 不同含水率的未污染沉積物電阻率Fig.2 Resistivity of uncontaminated sediment under different water content

2.2.2 含水率對石油污染沉積物電阻率的影響選用含原油率 5%的三類沉積物代表石油污染樣品,其電阻率隨含水率變化由圖3所示。分別將三類沉積物的污染樣品與未污染樣品進行對比, 其結(jié)果于圖4、圖5、圖6所示。由圖4—圖6可知, 石油污染沉積物的電阻率隨含水率的變化趨勢與未污染沉積物的變化趨勢大體一致, 都隨著含水率的增加而降低,分別擬合公式為中砂y=106.2x–1.204,R2=0.992; 粉砂質(zhì)砂y=22.161x–0.933,R2=0.909; 粉砂y=0.9113x–1.074,R2=0.9854, 符合 Archie 公式(Archie, 1942)。

圖3 不同含水率的污染沉積物電阻率(原油5%)Fig.3 Resistivity of contaminated sediment under different water content (5% crude oil)

由圖4—圖6可以看出, 三種海洋沉積物的石油污染土壤的電阻率都略低于未污染的沉積物, 但三種石油污染與未污染沉積物之間差別并不相同。其中粉砂質(zhì)砂和粉砂的情況較類似, 在低含水率時原油污染與未污染樣品電阻率差異較大, 而隨著含水率的增加, 其差距在迅速縮小, 其中粉砂質(zhì)砂在含水率為 14%時, 原油污染與未污染樣品電阻率大體趨于一致; 粉砂也在含水率為20%時, 污染與未污染樣品電阻率趨于一致。而中砂石油污染與未污染樣品的電阻率差距控制在 19.8—63.0Ω·m之間, 較為微小。對此分析, 粉砂質(zhì)砂和粉砂在低含水率時, 原油占了孔隙的一部分, 而原油與水不混溶, 從而將孔隙中的水體“擠”到了一邊, 達到了類似縮小孔隙的效果, 孔隙中的水相比較容易形成電流通路, 從而使得電阻率降低; 而隨著含水率的不斷增加, 水在沉積物孔隙的比重不斷增加, 孔隙中石油對水的“排擠”作用不斷減小甚至在含水飽和時被“擠”出孔隙, 因而在達到一定含水率時原油污染與未污染樣品電阻率開始趨于一致(潘玉英等, 2016)。中砂孔隙較大, 5%含油率并未對其孔隙中的水造成類似的“排擠作用”, 從而使得原油污染與未污染樣品的電阻率差別并不明顯。

圖4 污染與未污染粉砂電阻率隨含水率的變化Fig.4 Resistivity variation of contaminated and uncontaminated silt with water content

圖5 污染與未污染中砂電阻率隨含水率的變化Fig.5 Resistivity variation of contaminated and uncontaminated medium sand with water content

圖6 污染與未污染粉砂質(zhì)砂電阻率隨含水率的變化Fig.6 Resistivity variation of contaminated and uncontaminated silty sand with water content

2.3 含油率對海洋沉積物電阻率的影響

三種海洋沉積物隨含油率電阻率變化見圖7、圖8、圖 9?？梢钥闯? 在較濕狀態(tài)(15%含水率)下, 含油率的增加對三種樣品的電阻率影響并不明顯, 但仍能看出其電阻率上升趨勢。而在微濕狀態(tài)(5%含水率)下, 三種樣品電阻率變化較為復(fù)雜, 其中中砂電阻率呈現(xiàn)一個略上升的趨勢, 最后一組數(shù)據(jù)由于誤差太大對其模擬數(shù)據(jù)進行內(nèi)插; 粉砂電阻率先小幅下降后略上升再小幅下降, 降低趨勢較為平緩(電阻率降低僅為 0.9Ω·m); 粉砂質(zhì)砂電阻率則是先大幅下降后略上升再小幅下降, 降低曲線在 8%含油率前較為陡峭(電阻率降低 730Ω·m)。這里出現(xiàn)的結(jié)果與Gajdo?等(1995)的研究類似, 即電阻率隨著含油率的升高而降低。對此分析, 在低含水率含油率時, 含水率及孔隙率是影響沉積物電阻率的主要因素, 在開始加入原油時, 非水相原油占領(lǐng)了粉砂質(zhì)砂及粉砂兩種孔隙較小的沉積物孔隙, 從而擠壓孔隙中的水體, 迫使孔隙中的水形成電流通路從而使得兩種沉積物的電阻率降低(Ohet al, 2007; 潘玉英等, 2016)。對于兩種沉積物的降低趨勢不同, 分析為粉砂孔隙較粉砂質(zhì)砂更小, 從而由水體被擠壓聚集形成的電流通路而導(dǎo)致的電阻率降低并不十分明顯。而隨著原油增加到一定程度, 不導(dǎo)電的原油開始占據(jù)孔隙的大部分, 因而電阻率開始轉(zhuǎn)為上升; 而中砂則是因為孔隙較大, 孔隙中的水受加入的原油影響較小, 電阻率受到原油影響增大。

2.4 時間對原油污染沉積物電阻率的影響

圖7 含油率對粉砂電阻率的影響Fig.7 The impact of oil content on silt resistivity

圖8 含油率對中砂電阻率的影響Fig.8 The impact of oil content on medium sand resistivity

圖9 含油率對粉砂質(zhì)砂電阻率的影響Fig.9 The impact of oil content on silty sand resistivity

由于中砂及粉砂質(zhì)砂在中后期電導(dǎo)率即為 0, 所能使用數(shù)據(jù)太少導(dǎo)致沒有代表性, 因此選用粉砂作為代表沉積物, 其電阻率隨時間的變化由圖 10、圖11所示。

圖10 微濕粉砂電阻率隨時間的變化Fig.10 Resistivity variation of slightly damp silt with time

圖11 較濕粉砂電阻率隨時間的變化Fig.11 Resistivity variation of damper silt with time

微濕及較濕粉砂的電阻率隨時間的增長皆呈現(xiàn)上升的趨勢, 兩類沉積物電阻率隨時間增長而增大;其中較濕粉砂上升趨勢十分規(guī)律, 而微濕粉砂則較為復(fù)雜, 電阻率呈現(xiàn)先上升, 后下降(Gajdo?et al,1995), 再上升的趨勢。對此分析, 由于沉積物的電阻率主要是含水率引起的, 較濕粉砂含水率較高, 沉積物中水分揮發(fā)速率較緩慢, 30d內(nèi)水分仍未完全揮發(fā),因此其電阻率變化較為規(guī)律; 而微濕粉砂含水率較低, 沉積物中水揮發(fā)占主導(dǎo)地位, 水體在沉積物中先揮發(fā)了大部分, 導(dǎo)致電阻率升高, 沉積物中含水率的下降導(dǎo)致原油揮發(fā)占了主導(dǎo)地位, 但原油只能揮發(fā)小部分, 從而電阻率只有小幅度降低, 另外潮間帶沉積物中鹽分的溶解也會導(dǎo)致電阻率降低, 最后隨時間的增加沉積物中含水率逐漸降到最低, 電阻率大幅上升。

3 結(jié)論

本文選取舟山沿海中砂、粉砂質(zhì)砂、粉砂3種類型海洋沉積物和原油作為研究對象, 采用單因素分析法研究沉積物類型、含水率、含油率及時間對海洋石油污染沉積物電阻率的影響, 結(jié)果發(fā)現(xiàn):

(1) 原油污染對中砂的電阻率影響極小, 在低含水率情況下, 原油污染對粉砂電阻率影響最大, 粉砂質(zhì)砂次之; 在含水率高達15%以上時, 原油污染對粉砂質(zhì)砂電阻率影響極小, 對粉砂電阻率影響也逐漸開始減小, 20%含水率時石油污染已基本無法影響三種沉積物電阻率。

(2) 未污染和原油污染后中砂、粉砂質(zhì)砂、粉砂的電阻率隨含水率的升高均呈冪函數(shù)降低趨勢, 并符合 Archie公式。其中中砂的變化最大, 范圍為83.3—1000.0Ω·m; 其次為粉砂質(zhì)砂, 范圍為 21.6—333.3Ω·m; 最小為粉砂, 范圍為 1.4—35.7Ω·m。

(3) 在含水率 15%時, 隨含油率的增加, 污染沉積物電阻率呈總體上升的趨勢; 而在含水率 5%時,中砂電阻率呈現(xiàn)一個小幅上升的趨勢; 粉砂電阻率先小幅下降后略上升再小幅下降, 降低趨勢較為平緩; 粉砂質(zhì)砂電阻率則是先大幅下降后略上升再小幅下降, 降低程度在8%含油率前較為劇烈。

(4) 含油率固定時, 隨時間增加, 15%含水率污染沉積物的電阻率上升呈相似規(guī)律; 5%含水率污染沉積物電阻率先上升后小幅下降再大幅上升。

綜上所述, 不同含水率、含油率及污染時間條件下, 石油污染沿海沉積物規(guī)律復(fù)雜, 不能單純認為高阻異常, 研究成果為利用電阻率法快速判斷沿海沉積物石油污染程度和范圍提供理論基礎(chǔ)。

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THE STUDY ON RESISTIVITY CHARACTERISTICS AND INFLUENCING FACTORS OF MOBILE PHASE OIL CONTAMINATED MARINE AND COASTAL SEDIMENTS IN ZHOUSHAN

YI Guo-Jie, PAN Yu-Ying, CHEN Lin, SHI Yu-Xin, TONG Sen-Wei, TONG Yi-Han
(Fisheries College Zhejiang Ocean University,Zhoushan316022,China)

Marine sediments is considered as the final destination of the petroleum pollutants degraded difficultly, and the monitoring of pollution degree is very important.Through collecting in-situ marine and coastal sediment samples in Zhoushan (including medium sand, silty sand and silt), and selecting mobile phase crude oil as typical representative, the resistivities of standard crude oil contaminated sediment samples which were prepared indoor were measured using single factor analysis method, and then effect of sediment types, water content, oil content and time on the oil contaminated sediment resistivites and the according changing rules were discussed.Results showed that the resistivities of clean and oil-contaminated medium sand, silty sand and silt all decreased in the form of power function with the increasing water content and conformed to the Archie formula.When the water content was 15%, the resistivity rose with the increase of oil content overall.While the water content was 5%, the change rules of resistivity of three kinds of sediment were different.The resistivity of medium sand presented a small increasing trend, and the resistivity of silt decreased slightly firstly, rose a little afterly, and then decreased slightly again.The resistivity of silty sand decreased largely firstly, rose slightly afterly and decreased slightly.The contaminated sediment resistivities with 15% water content kept rising, while with 5% water content the resistivities rose firstly, decreased slightly, and then rose largely.Research results can provide theoretical support to the fast monitoring of oil contamination of marine and coastal sediments by the method of resistivity, and then provide the decision-making basis for the marine environment management department.

marine sediment; coastal sediment; mobile phase crude oil pollution; resistivity characteristics

P76; X55

10.11693/hyhz20170300055

* 國家自然科學基金項目, 41502261號; 浙江省教育廳一般項目, Y201534409號; 浙江省大學生科技創(chuàng)新活動計劃(新苗人才計劃)項目, 2016R411015號; 浙江海洋大學大學生科技創(chuàng)新活動計劃(育苗人才計劃)項目, YMJH201609號。伊國杰, E-mail:17858803531@163.com

① 通訊作者: 潘玉英, 博士, 講師, E-mail: pyyhj02bh@163.com

2017-03-15, 收修改稿日期: 2017-03-30