李必才，曾 淳，董 萌，宋娟娟，何連生，孟 睿

(1﹒湖南城市學(xué)院 材料與化學(xué)工程學(xué)院，湖南 益陽(yáng) 413000；2﹒湘潭大學(xué)，湖南 湘潭 411105；3﹒中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012)

北民湖沉積物氮、磷形態(tài)豎向分布研究

李必才1，曾 淳2，董 萌1，宋娟娟1，何連生3*，孟 睿3

(1﹒湖南城市學(xué)院 材料與化學(xué)工程學(xué)院，湖南 益陽(yáng) 413000；2﹒湘潭大學(xué)，湖南 湘潭 411105；3﹒中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012)

為了解養(yǎng)殖類湖區(qū)不同深度沉積物中氮、磷形態(tài)的分布狀況，選取典型養(yǎng)殖湖區(qū)北民湖為研究對(duì)象，運(yùn)用柱狀取樣法將沉積物進(jìn)行分層，探討不同深度沉積物中氮、磷形態(tài)的分布特征﹒結(jié)果顯示：北民湖沉積物中有機(jī)氮為主要氮形態(tài)，約占TN的94.53%，無(wú)機(jī)磷為主要磷形態(tài)，約占TP的76.10%﹒無(wú)機(jī)磷中，又以Fe/Al-P含量相對(duì)最高，約為IP的66.05%，而Ca-P和OP含量均相對(duì)較低﹒沉積物中TN隨沉積深度增加呈下降趨勢(shì)，硝態(tài)氮隨沉積深度的增加呈先下降后穩(wěn)定的趨勢(shì)，而氨氮呈先增大后減小的趨勢(shì)；沉積物中TP、IP、Fe/Al-均隨沉積深度增加呈明顯下降趨勢(shì)，而Ca-P、OP相對(duì)較為穩(wěn)定．

北民湖；沉積物；氮磷形態(tài)；豎向分布

湖泊沉積物是湖泊生產(chǎn)系統(tǒng)的重要組成部分，是湖泊營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)循環(huán)的中心環(huán)節(jié)，也是水土界面(物理的、化學(xué)的、生物的)積極交替帶[1]﹒沉積物是氮、磷等生源要素的重要儲(chǔ)存庫(kù)[2]，氮作為水生生態(tài)系統(tǒng)的主要營(yíng)養(yǎng)元素，被認(rèn)為是水生生態(tài)系統(tǒng)初級(jí)生產(chǎn)力的關(guān)鍵性限制因子[3]，而磷同樣是湖泊富營(yíng)養(yǎng)化的主要限制性影響因子，不同形態(tài)氮、磷遷移釋放行為和生物有效性等有著明顯的差異﹒沉積物能間接的反映出水體污染情況，研究湖泊沉積物中氮、磷含量及分布特征對(duì)控制湖泊水體內(nèi)源負(fù)荷和生態(tài)系統(tǒng)狀況有重要指導(dǎo)意義[4]﹒

北民湖為典型的養(yǎng)殖湖區(qū)，從本質(zhì)上說(shuō)，湖泊水產(chǎn)養(yǎng)殖其實(shí)就是在湖泊生態(tài)系統(tǒng)原有的自然基礎(chǔ)上增加了消費(fèi)者(水產(chǎn)養(yǎng)殖物種)﹒對(duì)于湖區(qū)生態(tài)系統(tǒng)而言，其消費(fèi)者的增加必然會(huì)帶來(lái)難以預(yù)料的益處或害處[5]﹒在湖泊水產(chǎn)養(yǎng)殖過(guò)程中，影響湖泊水質(zhì)狀況的主要物質(zhì)是過(guò)量餌料與動(dòng)植物殘?bào)w及其排泄物等，而有機(jī)物、氮、磷等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)導(dǎo)致了湖泊水質(zhì)狀況降低，進(jìn)而引發(fā)湖泊富營(yíng)養(yǎng)化[6]﹒高水平的湖泊營(yíng)養(yǎng)狀況導(dǎo)致藍(lán)藻等浮游植物迅猛繁殖，水質(zhì)持續(xù)惡化，陽(yáng)光透過(guò)率下降，影響魚(yú)類等水生生物的正常生長(zhǎng)﹒

本文以北民湖為研究對(duì)象，利用彼得森采泥器獲取沉積物柱狀樣，通過(guò)對(duì)北民湖不同沉積深度的氮、磷形態(tài)含量進(jìn)行測(cè)定，分析其豎向分布特征，并探究其遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程以及其與湖泊富營(yíng)養(yǎng)化關(guān)系﹒由此對(duì)北民湖的氮磷營(yíng)養(yǎng)負(fù)荷貢獻(xiàn)進(jìn)行正確評(píng)估，可為湖泊生態(tài)系統(tǒng)的健康調(diào)控提供理論依據(jù)和技術(shù)支持﹒

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

圖1 北民湖采樣點(diǎn)分布圖

2013年5月通過(guò)GPS定位的方式在北民湖選取2個(gè)取樣點(diǎn)進(jìn)行樣品的采集，具體的取樣點(diǎn)分布圖見(jiàn)圖1﹒其中，取樣點(diǎn)1主要取表層水及表層沉積物；取樣點(diǎn)2取完表層水后用彼得森采泥器鉆取連續(xù)完整的柱狀沉積物樣品，按 1cm/層的厚度(共22層)進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)分層后裝于聚乙烯塑料封口袋中，排出空氣，密封保存于低溫保溫箱中帶回實(shí)驗(yàn)室分析﹒

首先，取出部分沉積物樣品解凍，用離心機(jī)離心出沉積物間隙水，收集待測(cè)；然后，將離心過(guò)后的沉積物置于實(shí)驗(yàn)室通風(fēng)處自然風(fēng)干；最后，剔除其中的礫石和植物殘?bào)w，用研缽研磨過(guò) 100目篩，分裝至樣品袋，封口，待測(cè)﹒

1.2 分析測(cè)定

沉積物總氮采用過(guò)硫酸鉀消化法測(cè)定[1]；沉積物氨氮、硝態(tài)氮：采用氯化鉀溶液浸提，納氏試劑比色法和紫外分光光度法分別測(cè)定提取液氨氮和硝氮[1]﹒間隙水測(cè)定的指標(biāo)為：總氮、氨氮、總磷，總氮采用堿性過(guò)硫酸鉀消解法進(jìn)行測(cè)定，氨氮采用納氏試劑比色法進(jìn)行測(cè)定，總磷采用過(guò)硫酸鉀消解，鉬銻抗比色法進(jìn)行測(cè)定[7]﹒

磷形態(tài)的提取方法尚沒(méi)完全統(tǒng)一，國(guó)外主要有Psenner法、SMT法等[8]，國(guó)內(nèi)朱廣偉等學(xué)者[9]對(duì)其進(jìn)行了改進(jìn)﹒本文采用SMT法[10]，包括鐵鋁結(jié)合態(tài)磷(Fe/Al-P)、鈣磷(Ca-P)、無(wú)機(jī)磷(IP)、有機(jī)磷(OP)和總磷(TP)﹒

1.3 數(shù)據(jù)分析方法

本實(shí)驗(yàn)所測(cè)定的數(shù)據(jù)采用 SPSS19.0和Origin7.5等軟件進(jìn)行分析﹒

2 結(jié)果與分析

2.1 沉積物氮形態(tài)含量及豎向分布特征

通過(guò)選取北民湖2個(gè)采樣點(diǎn)0-44 cm的底泥，對(duì)其每2 cm為1層進(jìn)行切分，并測(cè)定各層中各種氮、磷形態(tài)的含量﹒通過(guò)比較采樣點(diǎn)底泥中不同深度氮、磷含量之間關(guān)系，從而了解北民湖底泥氮、磷形態(tài)豎向分布規(guī)律﹒根據(jù)137Cs計(jì)年標(biāo)準(zhǔn)[11]測(cè)定結(jié)果，近50 a來(lái)沉積物平均沉積速率為1.7 mm·a-1，0-44 cm厚度的底泥相當(dāng)于近200 a來(lái)北民湖沉積物沉積厚度，其中每2 cm的底泥厚度可近似看成底泥每10 a的變化情況﹒

通過(guò)測(cè)定北民湖沉積物各氮形態(tài)的含量發(fā)現(xiàn)，氨氮和硝氮含量均遠(yuǎn)低于總氮的含量，這表明北民湖沉積物中氮形態(tài)主要以有機(jī)氮為主(有機(jī)氮的含量可近似看成總氮減去氨氮和硝氮的含量)，有機(jī)氮的含量約占TN含量的94.53%，這與很多湖區(qū)有機(jī)氮為沉積物中氮的主要存在形態(tài)的結(jié)論一致﹒

圖2 北民湖底泥中氨氮、硝氮含量沿深度分布圖

沉積物中氨氮、硝氮的變化規(guī)律見(jiàn)圖2﹒由圖2可知，沉積物中氨氮含量隨著深度的增加總體呈先增加后降低的趨勢(shì)，在10-11 cm處含量最高，達(dá)145.29 mg·kg-1﹒沉積物中氨氮是水體中的營(yíng)養(yǎng)元素，可導(dǎo)致水體富營(yíng)養(yǎng)化現(xiàn)象產(chǎn)生，是水體中的主要耗氧污染物，對(duì)魚(yú)類及某些水生生物有毒害作用﹒不同沉積物深度對(duì)應(yīng)著相應(yīng)歷史年代，也就是說(shuō)20世紀(jì)60年代以來(lái)氨氮含量逐年降低，減小了對(duì)湖泊富營(yíng)養(yǎng)化的貢獻(xiàn)﹒沉積物中硝氮的含量隨著深度的增加呈逐漸降低的趨勢(shì)﹒硝氮的含量在深度0-5 cm處下降趨勢(shì)明顯，5 cm之后沉積物中硝氮的含量變化較小，基本較為穩(wěn)定﹒根據(jù)硝氮含量的豎向變化規(guī)律可以認(rèn)為，20世紀(jì)80年代之前，北民湖受人為干擾較小，而近年來(lái)，硝氮含量不斷升高，主要原因可能是隨著魚(yú)群養(yǎng)殖密度的增大，沉積物與水體交換的速率增加，部分水體中的氧溶解于沉積物中，引起沉積物中氧含量升高，為硝化細(xì)菌硝化作用提供了氧環(huán)境，從而引起沉積物中無(wú)機(jī)氮的形態(tài)以硝態(tài)氮為主﹒

通過(guò)測(cè)定沉積物中不同沉積深度總氮含量可知，北民湖沉積物中總氮的含量為 957.98 mg·kg-1-1 919.17 mg·kg-1，由圖 3 北民湖中沉積物隨深度分布圖可知，隨沉積深度增加基本呈明顯下降趨勢(shì)﹒沉積物總氮在0-2 cm處均有上升的趨勢(shì)，2 cm以下隨著深度的增加總體呈降低的趨勢(shì)，趨勢(shì)明顯﹒主要原因可能是 2010年澧縣北民湖濕地保護(hù)與恢復(fù)工程獲批，為恢復(fù)北民湖濕地，限制了餌料的投加量及魚(yú)群的養(yǎng)殖密度，控制了水體的外源污染，水體中氮濃度的降低引起沉積物質(zhì)氮含量的下降﹒

圖3 北民湖底泥中總氮含量沿深度分布圖

2.2 沉積物磷形態(tài)含量及豎向分布特征

本文采用 SMT法對(duì)沉積物中磷形態(tài)分級(jí)連續(xù)浸提，分別提取了鐵鋁結(jié)合態(tài)磷(Fe/Al-P)、鈣氧化態(tài)磷(Ca-P)、無(wú)機(jī)磷(IP)、總磷(TP)﹒根據(jù)實(shí)驗(yàn)所得數(shù)據(jù)可知，無(wú)機(jī)磷是總磷的主要存在形態(tài)，約占TP的76.10%，有機(jī)磷含量較小，無(wú)機(jī)磷中又以Fe/Al-P含量最高，約占IP的66.05%﹒北民湖不同沉積深度磷形態(tài)豎向分布圖見(jiàn)圖4﹒

圖4 北民湖底泥中總磷含量沿深度分布圖

2.2.1 鐵鋁結(jié)合態(tài)磷(Fe/Al-P)

本文提取磷形態(tài)時(shí)并沒(méi)有把Fe/P和Al-P分開(kāi)提取，在分析時(shí)有一定影響﹒Fe-P是指與鐵的氧化物或氫氧化物相結(jié)合的磷，但大多數(shù)情況下提取的Fe-P并不完全是鐵結(jié)合態(tài)，還有一小部分與錳或其他金屬化合物相結(jié)合的磷﹒Al-P主要是磷酸根離子與鋁氧化物或氫氧化物相結(jié)合形成的，是較難被利用的一種磷[12]﹒

根據(jù)實(shí)驗(yàn)測(cè)得的沉積物不同沉積深度下Fe/Al-P含量見(jiàn)圖4，由圖4可知，F(xiàn)e/Al-P含量隨沉積物深度的增加而降低，下降幅度較大，1-2 cm處達(dá)到最大值，最大值為1 100.58 mg·kg-1，20-21 cm處時(shí)最小，最小值為129.68 mg·kg-1﹒Fe/Al-P是無(wú)機(jī)磷中主要存在形態(tài)，約占 IP的66.05%﹒由上部沉積物中 Fe/Al-P含量明顯高于下部，表明近年來(lái)人為污染更嚴(yán)重，可以認(rèn)為投加餌料和漁民生活廢水的排入引起沉積物中Fe/Al-P含量的增加﹒

2.2.2 鈣氧化態(tài)磷(Ca-P)

Ca-P的主要貢獻(xiàn)者是各種難溶性的磷酸鈣礦物﹒大多數(shù)研究指出，Ca-P是相對(duì)較穩(wěn)定的磷，較難被生物利用，對(duì)水體富營(yíng)養(yǎng)化貢獻(xiàn)很小[13]﹒

從圖4可知，沉積物中Ca-P的含量隨深度的增加相對(duì)較穩(wěn)定，含量為 112.71 mg·kg-1-355.19 mg·kg-1；沉積深度為5-6 cm時(shí)，Ca-P含量最高，為355.19 mg·kg-1；沉積深度為21-22 cm處，Ca-P含量最低，為112.71 mg·kg-1；沉積物深度為16-22 cm時(shí)，Ca-P含量呈下降趨勢(shì)，但下降幅度較小，基本可以認(rèn)為保持較為穩(wěn)定的狀態(tài)﹒通過(guò)上述分析，我們可以認(rèn)為北民湖沉積物中Ca-P基本不發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化，對(duì)水體富營(yíng)養(yǎng)化貢獻(xiàn)較小﹒

2.2.3 總磷、無(wú)機(jī)磷、有機(jī)磷

總磷可分為有機(jī)磷(OP)和無(wú)機(jī)磷(IP)，由于有機(jī)磷難以測(cè)定，故采用W(OP)=W(TP)-W(IP)計(jì)算得有機(jī)磷含量，從所得數(shù)據(jù)來(lái)看，無(wú)機(jī)磷為總磷的主要存在形態(tài)，約占TP的76.10%，而有機(jī)磷含量較小﹒沉積物中TP、IP含量均隨沉積深度的增加而減少，均呈明顯下降趨勢(shì)﹒TP含量為470.71 mg·kg-1-1 814.14 mg·kg-1之間，沉積深度為1-2 cm時(shí)含量達(dá)到最高，沉積深度為21-22 cm時(shí)含量最低﹒無(wú)機(jī)磷(IP)含量在279.05 mg·kg-1-1 453.64 mg·kg-1之間，沉積深度為1-2 cm時(shí)含量達(dá)到最高，沉積深度為21-22 cm時(shí)含量最低﹒有機(jī)磷(OP)含量在 191.66 mg·kg-1-367.80 mg·kg-1，相對(duì)較為穩(wěn)定﹒

從北民湖沉積物各磷形態(tài)豎向分布圖4可知，各磷形態(tài)含量的最大值基本在0-2 cm處，最小值基本在20-22 cm處，TP、IP、Fe/Al-P均隨沉積物深度的增加呈明顯的下降趨勢(shì)，Ca-P、OP則相對(duì)比較穩(wěn)定，均為沉積物中比較惰性的磷組分，受人為影響較小﹒由圖4可知，IP在TP中所占比例很大，表明總磷含量由無(wú)機(jī)磷所控制，對(duì)湖泊富營(yíng)養(yǎng)化起主要作用﹒Fe/Al-P是較為活躍的一種磷，是無(wú)機(jī)磷中的主要成分，可能主要來(lái)自人為污染﹒根據(jù)目前國(guó)內(nèi)環(huán)境保護(hù)疏浚的一般要求，沉積物TP含量在500 mg·kg-1以上，該沉積物就被認(rèn)為污染嚴(yán)重，可建議進(jìn)行疏浚[4]﹒據(jù)此判斷，目前北民湖沉積物污染程度較高，需制定相應(yīng)的生態(tài)恢復(fù)方案，落實(shí)好各項(xiàng)改善湖泊環(huán)境的舉措﹒

2.3 間隙水、沉積物氮磷形態(tài)的相關(guān)性分析

運(yùn)用 SPSS19.0軟件對(duì)北民湖沉積物氮磷形態(tài)含量進(jìn)行相關(guān)性分析，結(jié)果見(jiàn)表1﹒由表可知間隙水中TN與沉積物中TN、硝氮具有極顯著相關(guān)性，而與沉積物中氨氮相關(guān)性不高，可認(rèn)為間隙水中氮含量的增加可能來(lái)自沉積物中氮的釋放作用，而且沉積物釋放至間隙水中的氮的形態(tài)主要以硝氮為主；間隙水中 TN還與沉積物中Fe/Al-P呈極顯著相關(guān)，與Ca-P呈顯著相關(guān)，這說(shuō)明間隙水中總氮含量的增加主要來(lái)自于人為對(duì)水體的污染還有部分來(lái)自沉積物的釋放﹒沉積物中氨氮與沉積物中TP、IP、Fe/Al-P、OP、TN均呈顯著負(fù)相關(guān)，說(shuō)明適當(dāng)控制沉積物氨氮的含量可以控制沉積物中各種形態(tài)氮、磷含量的增加﹒

表1 北民湖間隙水、沉積物各氮磷形態(tài)相關(guān)性分析①

沉積物TN與沉積物各種形態(tài)的磷呈極顯著正相關(guān)，與沉積物中氨氮呈顯著負(fù)相關(guān)，這可以認(rèn)為沉積物中總氮含量的升高主要來(lái)自于人為污染以及沉積物本身的釋放作用；與沉積物硝氮呈極顯著正相關(guān)，與沉積物氨氮含量呈顯著負(fù)相關(guān)，說(shuō)明沉積物中總氮含量的增加來(lái)自于硝氮含量的累積，沉積物微生物進(jìn)行硝化作用的過(guò)程會(huì)降低沉積物中總氮含量﹒

沉積物中TP與IP、Fe/Al-P、Ca-P、OP均呈現(xiàn)極顯著相關(guān)性，且IP相關(guān)系數(shù)最大，OP的相關(guān)系數(shù)相對(duì)較小，表明北民湖沉積物 TP的增加主要來(lái)源于無(wú)機(jī)磷中的Fe/Al-P和Ca-P，其次是有機(jī)磷﹒這充分說(shuō)明沉積物中總磷含量的升高主要來(lái)自于人為活動(dòng)的影響，可以歸納為在養(yǎng)殖過(guò)程中餌料的投加以及漁場(chǎng)附近居民生活的影響﹒沉積物中TP與沉積物中硝態(tài)氮呈極顯著正相關(guān)，與沉積物中氨氮呈顯著負(fù)相關(guān)，說(shuō)明沉積物中氮、磷形態(tài)具有良好的同源性﹒

3 結(jié)論

(1)北民湖沉積物中有機(jī)氮為主要氮形態(tài)，在TN中占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)，約為T(mén)N的94.53%﹒沉積物TN隨沉積深度的增加呈下降趨勢(shì)，硝氮呈先下降后穩(wěn)定的趨勢(shì)，而氨氮呈先增大后減小趨勢(shì)﹒

(2)對(duì)北民湖沉積物磷形態(tài)進(jìn)行分析，可知無(wú)機(jī)磷為主要磷形態(tài)，約為T(mén)P的76.10%，無(wú)機(jī)磷中Fe/Al-P含量相對(duì)最高，約為IP的66.05%，而Ca-P和OP含量則較低﹒沉積物中TP、IP、Fe/Al-P均隨沉積深度的增加呈明顯下降趨勢(shì)，Ca-P、OP則相對(duì)較穩(wěn)定﹒

(3)通過(guò)對(duì)北民湖間隙水、沉積物各氮磷形態(tài)進(jìn)行相關(guān)性分析可知，北民湖沉積物 TP的增加主要來(lái)源于無(wú)機(jī)磷中的Fe/Al-P和Ca-P，其次是有機(jī)磷﹒

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(責(zé)任編校：陳健瓊)

Study about Vertical Distribution of Nitrogen and Phosphorus Species in the Sediments of Beimin Lake

LI Bi-cai1,ZENG Chun2,DONG Meng1,SONG Juan-juan1,HE Lian-sheng3,MENG Rui3
(1. College of Matarials and Chemical Engineering, Hunan City University, Yiyang, Hunan 413000, China; 2. Xiang Tan University, Xiangtan,Hunan 411105, China; 3. China Environmental Science Research Institute, Beijing 100012, China)

To understand the distribution of nitrogen and phosphorus in farmed lake sediments at different depths, this thesis, based on the research of a typical farming Lake, Beimin Lake, discusses the distribution characteristics of nitrogen and phosphorus forms in sediments of different depths by delaminating the sediments with the column sampling method. The results show that organic nitrogen is the main form of nitrogen, accounting for about 94.53% of TN, and inorganic phosphorus is the main form of phosphorus in the sediments of the Beimin Lake, accounting for about 76.10% of TP; in inorganic phosphorus, Fe/Al-P content is the highest, accounting for about 66.05% of IP, and Ca-P and OP contents are relatively low; TN in the sediments declines with the increase of the depth, and nitrate nitrogen remains stable after the preliminary drop while ammonia nitrogen increases and then decreases; TP, IP, Fe/Al-P in sediments decrease obviously with the increasing depth of sediments, while Ca-P and OP are relatively stable.

Beimin Lake; sediment; nitrogen and phosphorus species; vertical distribution

X131

A

10.3969/j.issn.1672-7304.2017.02.0016

1672–7304(2017)02–0071–05

2017-03-10

國(guó)家重大科技專項(xiàng)基金資助項(xiàng)目(2014ZX07504003)

李必才(1985-)，男，安徽合肥人，碩士研究生，講師，主要從事水體污染及生態(tài)修復(fù)研究，E-mail: libicai0327@163.com．

*通訊作者：何連生(1976-)，男，江蘇鎮(zhèn)江人，博士，研究員，主要從事水體污染及生態(tài)修復(fù)研究，E-mail: heliansheng08@126.com