張玉紅， 何蕙羽， 劉 航， 吳 芳， 王 勃(吉林建筑大學(xué) 電氣與計算機(jī)學(xué)院， 吉林 長春 130118)

KLa(MoO4)2∶Yb3+,Ho3+,Tm3+白光熒光粉的制備及性能研究

張玉紅*， 何蕙羽， 劉 航， 吳 芳， 王 勃
(吉林建筑大學(xué) 電氣與計算機(jī)學(xué)院， 吉林 長春 130118)

采用水熱法成功制備了Yb3+,Ho3+,Tm3+三摻的多晶KLa(MoO4)2熒光粉。在980 nm激光激發(fā)下，KLa(MoO4)2∶Yb3+,Ho3+,Tm3+發(fā)出裸眼可見的明亮白光，這其中包括Tm3+離子發(fā)出的藍(lán)光(～475 nm)、Ho3+離子發(fā)出的綠光(～540 nm)和紅光(～651 nm)。根據(jù)色度坐標(biāo)系計算得出的坐標(biāo)點可以看出，隨著Ho3+/Tm3+摻雜濃度之比的增加，KLa(MoO4)2∶Yb3+,Ho3+,Tm3+所發(fā)出的白光呈現(xiàn)從冷白光到暖白光的變化。最后詳細(xì)討論了KLa(MoO4)2∶Yb3+,Ho3+,Tm3+熒光粉可能的發(fā)光機(jī)制。

白光LED； 上轉(zhuǎn)換； 熒光粉； 稀土

1 引 言

近年來，白色光源因其在固態(tài)彩色三維顯示和背光源方面的重要應(yīng)用已吸引了越來越多科研工作者的關(guān)注[1-4]。其中頻率上轉(zhuǎn)換技術(shù)是產(chǎn)生白光的有效途徑之一，這是因為頻率上轉(zhuǎn)換技術(shù)可以通過非線性多光子過程將近紅外光轉(zhuǎn)換成多種波長的可見光[5-6]。稀土離子具有豐富的電子能級結(jié)構(gòu)和窄帶發(fā)光效應(yīng)，可用于頻率上轉(zhuǎn)換的發(fā)光粒子。

在所有稀土離子中，Ho3+具有豐富的電子能級結(jié)構(gòu)，常用作紅光(～650nm)和綠光(～540nm)的上轉(zhuǎn)換發(fā)光的激活離子[7-8]。Tm3+具有寬的紅外吸收峰和相對大的能級差，在紅外光的激發(fā)下，能夠輸出藍(lán)光(～475nm)輻射，且具有較高的上轉(zhuǎn)換效率[9-10]。然而，若采用波長為980nm的紅外光為激勵源，由于Ho3+和Tm3+離子的吸收截面小，單摻激活離子的熒光材料的發(fā)光強(qiáng)度和泵浦效率都是很低的。而Yb3+因其具有特殊的能級結(jié)構(gòu)和較長的激發(fā)態(tài)壽命，通?？勺鳛槊艋瘎﹣硖岣呱限D(zhuǎn)換體系的熒光效率。因此，我們可以將Ho3+、Tm3+和Yb3+同時摻雜到某種基質(zhì)材料中用于實現(xiàn)白光輻射[11-15]。

在工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域，需要開發(fā)具有寬范圍白色的光輻射功能的上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料，且同時具有較高的化學(xué)、物理和機(jī)械穩(wěn)定性。雖然有報道在氟化物基質(zhì)中摻雜Tm3+和Er3+，采用980nm的激光泵浦，Tm3+輻射的明亮的藍(lán)光與Er3+輻射的紅綠光混合能夠?qū)崿F(xiàn)白光輻射且具較高的熒光效率[16]，但是氟化物(如NaYF4和BaYF5)的化學(xué)、機(jī)械和熱穩(wěn)定性較差，限制了其在工業(yè)領(lǐng)域的應(yīng)用。各種金屬鉬酸鹽材料應(yīng)用于光學(xué)領(lǐng)域的研究已經(jīng)有近百年的歷史，它在閃爍體、電光器件和白鎢礦型材料方面的應(yīng)用已經(jīng)得到了證實。近年來，KLa(MoO4)2已經(jīng)被證實具有高密度，而且與其他氧化物材料相比，其物理和化學(xué)穩(wěn)定性更高[17]。在KLa(MoO4)2中的Mo6+因其電荷大而半徑小呈現(xiàn)出較強(qiáng)的偏振特性，導(dǎo)致其對稱性降低，進(jìn)而使其斯塔克劈裂現(xiàn)象增強(qiáng)[18]。因此，我們希望在光學(xué)上轉(zhuǎn)換應(yīng)用研究中，KLa(MoO4)2能夠成為一種合適的上轉(zhuǎn)換熒光粉的基質(zhì)。

本文采用水熱法制備了Ho3+/Tm3+/Yb3+三摻KLa(MoO4)2熒光粉材料，這種材料能夠?qū)崿F(xiàn)可控亮度的白光輻射。通過調(diào)整Ho3+/Tm3+的摻雜濃度可調(diào)整紅光、綠光和藍(lán)光的比例，進(jìn)一步優(yōu)化白光輻射的性能。

2 實 驗

本文采用水熱法合成Ho3+/Tm3+/Yb3+三摻的KLa(MoO4)2粉體材料。使用的藥品主要有EDTA(C10H16N2O8)、(NH4)Mo7O24·4H2O、Ho(NO3)3、Tm(NO3)3、Yb(NO3)3、La(NO3)3·6H2O、KOH、HNO3。首先將一定比例的EDTA粉末溶解到20mL去離子水中攪拌(溶液A)，同時將一定比例的(NH4)Mo7O24·4H2O溶解到15mL去離子水中攪拌(溶液B)。將La(NO3)3·6H2O 、Yb(NO3)3、Tm(NO3)3、Ho(NO3)3按照(89-x)∶10∶1∶x(x=0.05，0.1，0.15，0.2)的量比滴入溶液A并進(jìn)行攪拌。將兩種配置好的溶液(溶液A與溶液B)混合，在室溫下連續(xù)攪拌至溶液呈乳白色的混懸液。使用KOH、HNO3調(diào)節(jié)溶液的pH值，使溶液pH=7。最后將調(diào)好的溶液轉(zhuǎn)移到反應(yīng)釜中，在180℃條件下加熱12h。冷卻洗滌后，在800℃的條件下繼續(xù)煅燒3h，得到KLa(MoO4)2∶Ho3+/Tm3+/Yb3+粉末狀樣品。

采用Rigaku D/Max-2500X-Ray衍射儀測定樣品的晶體衍射峰，輻射源為波長為0.15406nm的Cu Kα線。選用JEOL JEM-6700F場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FE-SEM)測定樣品的形貌。激發(fā)光譜采用光柵單色儀、光電倍增管和鎖相放大器聯(lián)合構(gòu)成的光譜測量系統(tǒng)進(jìn)行測量。激發(fā)光源采用980nm半導(dǎo)體激光器(Pmax=2W)。所有的測量均在室溫下進(jìn)行。

3 結(jié)果與討論

3.1樣品表征

圖1是所制備的KLa(MoO4)2∶Ho3+/Tm3+/Yb3+熒光粉的XRD圖。樣品的衍射峰與XRD標(biāo)準(zhǔn)譜圖JCPDS No.40-0466相吻合，沒有雜質(zhì)和二次相，說明合成的樣品是純相。KLa(MoO4)2∶Ho3+/Tm3+/Yb3+與純KLa(MoO4)2的XRD衍射峰的位置沒有明顯差異，表明所摻雜的稀土離子Ho3+/Tm3+/Yb3+完全進(jìn)入基質(zhì)晶格，沒有影響KLa(MoO4)2的晶體結(jié)構(gòu)。這是因為在KLa-(MoO4)2晶體中，La3+和稀土離子的離子半徑比較接近，且具有相同的化合價，所以稀土離子可以占據(jù)La3+的格位，形成KLa(MoO4)2和KA(MoO4)2(A=Ho3+,Tm3+,Yb3+)共存的多晶體。

圖1 KLa(MoO4)2∶Ho3+/Tm3+/Yb3+熒光粉的XRD圖

Fig.1XRD patterns of KLa(MoO4)2∶Ho3+/Tm3+/Yb3+phosphors

圖2給出了KLa(MoO4)2∶Ho3+/Tm3+/Yb3+樣品的FE-SEM圖像。樣品是大部分為均勻的直徑約為1μm的小尺寸顆粒。部分團(tuán)聚現(xiàn)象是由于樣品制備過程中進(jìn)行了3h的800℃高溫煅燒所導(dǎo)致。

圖2KLa(MoO4)2∶Ho3+/Tm3+/Yb3+熒光粉的FE-SEM圖

Fig.2FE-SEM image of KLa(MoO4)2∶Ho3+/Tm3+/Yb3+phosphors

3.2上轉(zhuǎn)換發(fā)光光譜

圖3給出了KLa(MoO4)2∶1%Tm3+,10%Yb3+和KLa(MoO4)2∶0.1%Ho3+,10%Yb3+熒光粉在波長為980nm激光泵浦下的的發(fā)射光譜，測量波長范圍為450～700nm。圖3(a)的KLa(MoO4)2∶Tm3+/Yb3+的光譜中包含強(qiáng)藍(lán)光(～475nm)和弱紅光(～651nm)兩個波段的光輻射。其中強(qiáng)藍(lán)光(～475nm)為Tm3+的1G4→3H6的躍遷輻射發(fā)光，而弱紅光(～651nm)為Tm3+的3F2→3H6的躍遷輻射發(fā)光。在色度坐標(biāo)系下對應(yīng)(x=0.195，y=0.185)。圖3(b)的KLa(MoO4)2∶Ho3+/Yb3+的光譜中包含綠光(～540nm)和紅光(～651nm)兩個波段的光輻射。其中強(qiáng)綠光(～540nm)為Ho3+的4F4,5S2→5I8的躍遷輻射發(fā)光，紅光(～651nm)為Ho3+的5F5→5I8的躍遷輻射發(fā)光。實驗中發(fā)現(xiàn)，綠光和紅光的混合呈現(xiàn)出一種淡黃色的熒光，在色度坐標(biāo)下對應(yīng)(x=0.457，y=0.470)。

圖4為KLa(MoO4)2∶x%Ho3+,1%Tm3+,10%Yb3+熒光粉在980nm紅外光激發(fā)下的上轉(zhuǎn)換熒光光譜。從圖4可以看出，隨著Ho3+濃度的變化，藍(lán)光、綠光和紅光組分的相對強(qiáng)度也發(fā)生改變。在色度坐標(biāo)下，根據(jù)紅綠藍(lán)三基色相對強(qiáng)度的組分不同能夠產(chǎn)生較寬范圍的白光輻射。在圖4(a)中，Tm3+與Ho3+的濃度之比最大，藍(lán)光輻射的強(qiáng)度最大，而綠光和紅光輻射較弱，這就導(dǎo)致產(chǎn)生的白光處于冷白色區(qū)域。在圖4(b)、(c)、(d)中，隨著Ho3+濃度的增加，藍(lán)光輻射變?nèi)?，綠光和紅光輻射強(qiáng)度逐漸增大，使得產(chǎn)生的白光逐漸向暖白光區(qū)域延伸。這個結(jié)果說明在該體系中，白光輻射可以通過控制Tm3+與Ho3+的濃度之比來實現(xiàn)從冷白色到暖白色的變化。

圖3980nm 激發(fā)下的KLa(MoO4)2∶1%Tm3+,10%Yb3+(a)和 KLa(MoO4)2∶0.1%Ho3+,10%Yb3+(b)的上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜

Fig.3Up-conversion photoluminescence spectra excited at980nm of KLa(MoO4)2∶1%Tm3+,10%Yb3+(a) and KLa(MoO4)2∶0.1%Ho3+,10%Yb3+(b)

3.3色坐標(biāo)

色坐標(biāo)是描述發(fā)光特性的基本參數(shù)。KLa-(MoO4)2∶Ho3+/Tm3+/Yb3+熒光粉的CIE-1931色度坐標(biāo)由以下公式計算：

(1)

其中，X、Y和Z是三刺激值。三刺激值可通過以下方程求得：

圖4 KLa(MoO4)2∶1%Tm3+,10%Yb3+, x%Ho3+(x=0.05(a),0.1(b), 0.15(c), 0.2(d))熒光粉的上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜

Fig.4Up-conversion emission spectra of KLa(MoO4)2∶1%Tm3+,10%Yb3+,x%Ho3+(x=0.05(a),0.1(b),0.15(c),0.2(d)) phosphors

(2)

(3)

(4)

含有不同Ho3+濃度的KLa(MoO4)2∶Ho3+/Tm3+/Yb3+熒光粉的色坐標(biāo)如圖5所示。由圖可知，當(dāng)Ho3+的摩爾分?jǐn)?shù)由0.05%逐步升至0.2%時，樣品發(fā)光由冷白色漸變?yōu)榕咨?/p>

圖5KLa(MoO4)2∶1%Tm3+,10%Yb3+,x%Ho3+(x=0.05(a),0.1(b),0.15(c),0.2(d))熒光粉的色坐標(biāo)圖

Fig.5Color coordinates of KLa(MoO4)2∶1%Tm3+,10%Yb3+,x%Ho3+(x=0.05(a),0.1(b),0.15(c),0.2(d)) phosphors

3.4發(fā)光機(jī)制

圖6給出三摻0.1%Ho3+,1%Tm3+,10%Yb3+的KLa(MoO4)2上轉(zhuǎn)換輻射的藍(lán)光、綠光和紅光強(qiáng)度與激發(fā)光光功率的關(guān)系曲線。在上轉(zhuǎn)換過程中，上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度與激發(fā)光光功率的n次方成正比，即：

I∝Pn，

(5)

其中，I是上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度；P是激發(fā)光光功率；n是實現(xiàn)上轉(zhuǎn)換過程中實際所需要的激發(fā)光光子數(shù)。將圖6中的實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，計算斜率得到n值分別為2.79,2.01和1.90，其中n=2.79是實現(xiàn)藍(lán)光輻射所需激發(fā)光光子數(shù)，近似為3，說明藍(lán)光上轉(zhuǎn)換發(fā)光的機(jī)制是三光子過程；而n=2.01和n=1.90是實現(xiàn)綠光和紅光輻射所需的激發(fā)光光子數(shù)，近似為2，說明實現(xiàn)綠光和紅光的上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)制是雙光子過程。

圖6KLa(MoO4)2∶0.1% Ho3+,1%Tm3+,10%Yb3+的發(fā)光強(qiáng)度與激發(fā)光功率的關(guān)系曲線

Fig.6Pump power dependence of luminescence intensy of KLa(MoO4)2∶0.1%Ho3+,1%Tm3+,10%Yb3+

為了更好地說明KLa(MoO4)2∶Ho3+/Tm3+/Yb3+熒光粉中的上轉(zhuǎn)換布局過程，我們在圖7所示的Ho3+、Tm3+、Yb3+的能級結(jié)構(gòu)簡圖中給出了可能的上轉(zhuǎn)換過程。Ho3+的紅光和綠光輻射是在980nm激光激發(fā)下，Ho3+離子通過基態(tài)吸收過程實現(xiàn)從基態(tài)5I8→5I6能級的布居，然后通過能量傳遞過程2F5/2(Yb3+)+5I8(Ho3+)→2F7/2(Yb3+)+5I6(Ho3+)實現(xiàn)Ho3+離子5I6能級上的粒子數(shù)布局。

Ho3+離子的綠光輻射可能來自以下兩種布居過程：

激發(fā)態(tài)吸收：5I6+一個光子(980nm)→5F4/5S2；

能量傳遞：2F5/2(Yb3+)+5I6(Ho3+)→2F7/2(Yb3+)+5F4/5S2(Ho3+)。

這兩個過程都可能實現(xiàn)Ho3+離子5F4/5S2能級上的粒子數(shù)布居，然后從5F4/5S2能級弛豫到Ho3+離子的基態(tài)能級，產(chǎn)生波長為540nm(5F4/5S2→5F5能級上的粒子5I8)的綠光。

對于紅光(651nm)輻射，也是有兩種可能的上轉(zhuǎn)換機(jī)制：一種是在980nm激光激發(fā)下，通過基態(tài)吸收一個光子，實現(xiàn)從5I8→5I6能級的布居，5I6能級上的粒子通過無輻射躍遷弛豫到5I7能級，然后5I7能級上的粒子通過激發(fā)態(tài)吸收或者能量傳遞實現(xiàn)從5I7→5F5的躍遷，即：2F5/2(Yb3+)+5I7(Ho3+)→2F7/2(Yb3+)+5F5(Ho3+)；另一種可能的過程是5F5能級上的粒子布居來自于5F4/5S2→5F5的無輻射傳遞。最后，5F5能級上的粒子向基態(tài)能級5F5能級上的粒子的輻射躍遷產(chǎn)生波長為651nm的紅光。

對于藍(lán)光(475nm)輻射，可能的上轉(zhuǎn)換機(jī)制為：Tm3+離子通過基態(tài)吸收或者是從Yb3+離子的2F5/2能級到Tm3+的3H5能級的非共振能量傳遞，實現(xiàn)Tm3+的3H5能級上的粒子數(shù)布居，通過無輻射弛豫導(dǎo)致3H5→3F4的躍遷，然后3F4能級上的粒子通過激發(fā)態(tài)吸收或者能量傳遞上轉(zhuǎn)換被激發(fā)到3F3能級，粒子從3F3能級無輻射弛豫到3H4能級。另外，3H4能級粒子數(shù)的布居也可能來自于交叉弛豫過程1G4+3F4→3H4+3F3，3H4能級粒子通過激發(fā)態(tài)吸收或者能量傳遞上轉(zhuǎn)換布居到1G4能級。最后，從1G4能級到基態(tài)能級3H6的輻射躍遷發(fā)出波長為475nm的藍(lán)光。

圖7Tm3+/Yb3+/Ho3+離子的能級圖及可能的上轉(zhuǎn)換過程

Fig.7Energy level diagram and the dominant up-conversion mechanism of Tm3+/Yb3+/Ho3+

4 結(jié) 論

本文采用簡單水熱法制備了Ho3+/Tm3+/Yb3+三摻的KLa(MoO4)2上轉(zhuǎn)換熒光粉。實驗結(jié)果表明，可以通過采用不同的Ho3+和Tm3+摻雜濃度比控制白光中藍(lán)綠紅組分的比例。利用色度坐標(biāo)的計算可以看到，隨著Ho3+和Tm3+摻雜濃度比的增加，實現(xiàn)了從冷白光到暖白光的轉(zhuǎn)變。因此，KLa(MoO4)2∶Ho3+/Tm3+/Yb3+上轉(zhuǎn)換熒光粉在生物標(biāo)記、顯示和白光光源方面有著可觀的應(yīng)用前景。

[1] HU Y, ZHUANG W, YE H,etal.. A novel red phosphor for white light emitting diodes [J].J.AlloysCompd., 2005,390(1-2):226-229.

[2] 莊四祥， 錢可元， 李旭亮， 等. 白光LED對直下式TV背光色域的影響 [J]. 液晶與顯示, 2011, 26(4):474-479.

ZHUANG S X, QIAN K Y, LI X L,etal.. Effect of white LEDs on gamut of TV with direct illumination-type LED backlight [J].Chin.J.Liq.Cryst.Disp., 2011, 26(4):474-479. (in Chinese)

[3] WANG J, TANNER P A. Up-conversion for white light generation by a single compound [J].J.Am.Chem.Soc., 2010, 132(3):947.

[4] MEI Y, YOU H, JIA Y,etal.. Synthesis and luminescent properties of NaLa(MoO4)2∶Eu3+shuttle-like nanorods composed of nanoparticles [J].CrystEng.Comm., 2011, 13(12):4046-4052.

[5] WANG F, FAN X P, PI D B,etal.. Hydrothermal synthesis and luminiescence behavior of rare-earth-doped NaLa-(WO4)2powders [J].J.Sol.StateChem., 2005, 178(3):825-830.

[6] WANG Z, LIANG H, ZHOU L,etal.. Luminescence of (Li0.333Na0.334K0.333)Eu(MoO4)2, and its application in near UV InGaN-based light-emitting diode [J].Chem.Phys.Lett., 2005, 412(4-6):313-316.

[7] ETCHART I, HERNANDEZ I, HUIGNARD A,etal.. Efficient oxide phosphors for light up-conversion; green emission from Yb3+and Ho3+co-dopedLn2BaZnO5(Ln=Y, Gd) [J].J.Mater.Chem., 2010, 21(5):1387-1394.

[8] 馮治剛, 夏海平, 王成, 等. Ho3+/Tm3+共摻α-NaYF4單晶體的光譜特性 [J]. 光子學(xué)報, 2016, 45(5): 0516005.

FENG Z G, XIA H P, WANG C,etal.. Spectral properties of Ho3+/Tm3+co-doped α-NaYF4single crystals [J].ActaPhoton.Sinica, 2016, 45(5):0516005. (in Chinese)

[9] LIU M, WANG S W, ZHANG J,etal.. Up-conversion luminescence of Y3Al5O12(YAG)∶Yb3+, Tm3+nanocrystals [J].Opt.Mater., 2007, 30(3):370-374.

[10] 李香萍， 佟莉莉， 程麗紅， 等. Tm3+濃度對Y2(MoO4)3∶Tm3+,Yb3+熒光粉上轉(zhuǎn)換發(fā)光性質(zhì)的影響 [J]. 發(fā)光學(xué)報， 2014, 35(8):905-910.

LI X P, TONG L L, CHENG L H,etal.. Effect of Tm3+concentration on up-conversion fluorescence in Y2(MoO4)3∶Tm3+,Yb3+phosphors [J].Chin.J.Lumin., 2014, 35(8):905-910. (in Chinese)

[11] GLASPELL G, ANDERSON J, WILKINS J R,etal.. Vapor phase synthesis of upconverting Y2O3nanocrystals doped with Yb3+, Er3+, Ho3+, and Tm3+to generatered, green, blue, and white light [J].J.Phys.Chem. C, 2008, 122:11527-11531.

[12] SESHADRI M, BARBOSA L C, CORDEIRO C M B,etal.. Study of optical absorption, visible emission and NIR-Vis luminescence spectra of Tm3+/Yb3+, Ho3+/Yb3+and Tm3+/Ho3+/Yb3+doped tellurite glasses [J].J.Lumin., 2015, 166:8-16.

[13] MIAO J H, WEN Y, WANG W,etal.. Preparation and up-conversion luminescence of YVO4∶Yb3+,Ln3+(Ln=Er, Tm, Ho) microrods [J].J.MaterSci.:MaterElectron., 2015, 26:6178-6181.

[14] XU H Z, XU K, LU A,etal.. Microwave hydrothermal synthesis and white up-conversion emission of NaGd(WO4)2∶(Yb3+/Tm3+/Ho3+) phosphors [J].J.Mater.Sci.:Mater.Electron., 2015, 26:3921-3925.

[15] JIN J J, YANG K S, SU J Y,etal.. White up-conversion emission in Ba(MoO4)0.5(WO4)0.5∶Yb3+,Ho3+,Tm3+nano-phosphor [J].J.Lumin., 2015, 159:178-182.

[16] SIVAKUMAR S, VAN VEGGEL F X J M, RAUDSEPP M. Bright white light through up-conversion of a single NIR source from sol-gel-derived thin film made withLn-doped LaF nanoparticles [J].J.Am.Chem.Soc., 2005, 127:12464-12465.

[17] MACALIK L. Comparison of the spectroscopic and crystallographic data of Tm3+in the different hosts: KLn(MO4)2whereLn=Y, La, Lu andM=Mo, W [J].J.AlloysCompd., 2002, 341(1-2):226-232.

[18] WEI Y W, CHEN Y J, LIN Y F,etal.. Spectral properties of Tm3+doped LiLa(MoO4)2crystal [J].J.AlloysCompd., 2009, 484(1-2):529-534.

張玉紅(1977-)，女，吉林德惠人，博士，副教授，碩士生導(dǎo)師，2008年于吉林大學(xué)獲得博士學(xué)位，主要從事發(fā)光材料的制備和應(yīng)用的研究。

E-mail: zhangyuhong@jlju.edu.cn

PreparationandPropertiesofKLa(MoO4)2∶Yb3+,Ho3+,Tm3+WhitePhosphors

ZHANGYu-hong*,HEHui-yu,LIUHang,WUFang,WANGBo

(SchoolofElectricalEngineeringandComputer,JilinJianzhuUniversity,Changchun130118,China)*CorrespondingAuthor,E-mail:zhangyuhong@jlju.edu.cn

The polycrystalline KLa(MoO4)2∶Yb3+,Ho3+,Tm3+phosphors were synthesized by the simple hydrothermal method. Under the excitation of980nm laser, KLa(MoO4)2∶Yb3+,Ho3+,Tm3+phosphors show bright white upconversion emission visible to the naked eyes, which composes of blue emission at ～475nm from Tm3+, green and red emission at ～540nm and ～651nm from Ho3+. The experiment results show that the coordinates of KLa(MoO4)2∶Yb3+,Ho3+,Tm3+in the commission international CIE chromaticity diagram can be controlled from cool to warm white color depending on the rate of Ho3+/Tm3+concentrations.

white-LED; upconversion; phosphor; rare earths

1000-7032(2017)11-1469-06

O482.31

A

10.3788/fgxb20173811.1469

2017-05-02；

2017-06-02

國家重點研究計劃(2017YFC0806100); 國家自然科學(xué)基金(61705077); 吉林省教育廳項目(2016140,JJKH20170233KJ)資助

Supported by National key R&D Program of China(2017YFC0806100); National Natural Science Foundation of China(61705077); Project of Jilin Provincial Education Department(2016140,JJKH20170233KJ)