劉宇琦 庹先國,2,3 石 睿,2,3 鄭洪龍

1（西南科技大學 核廢物與環(huán)境安全國防重點學科實驗室 綿陽 621010）

2（四川理工學院 化學與環(huán)境工程學院 自貢 643000）

3（成都理工大學 地質(zhì)災害防治與地質(zhì)環(huán)境保護國家重點實驗室 成都 610059）

桶裝核廢物SGS檢測層間串擾校正技術

劉宇琦1庹先國1,2,3石 睿1,2,3鄭洪龍1

1（西南科技大學 核廢物與環(huán)境安全國防重點學科實驗室 綿陽 621010）

2（四川理工學院 化學與環(huán)境工程學院 自貢 643000）

3（成都理工大學 地質(zhì)災害防治與地質(zhì)環(huán)境保護國家重點實驗室 成都 610059）

分層γ掃描技術是針對桶裝核廢物樣品定性、定量無損檢測與分析的一種重要方法。分層γ掃描時，探測器在測量當前層的時候會受到臨近層放射性的干擾，層間串擾是導致樣品核素總量檢測值與實際值產(chǎn)生較大誤差的重要因素之一。通過層間補償?shù)姆椒ù_定核廢物桶每層樣品的校正系數(shù)，采用蒙特卡羅(Monte-Carlo, MC)模擬與實驗測量對探測張角覆蓋廢物桶的體積重疊部分進行準確校正。實驗結(jié)果表明，廢物桶樣品校正值與實驗值誤差均在10%以內(nèi)，精確度提高了5%。在測量和計算誤差存在的條件下，可以準確估計出放射性廢物桶內(nèi)核素放射性活度，提高檢測精度。

放射性廢物，分層γ掃描，層間串擾，蒙特卡羅模擬，定量測量

隨著我國核工業(yè)的大力發(fā)展，大量的桶裝核廢物在核設施生產(chǎn)和核設施退役過程中不斷累積，在長期貯存前要對桶裝核廢物中所含有的放射性核素進行定性定量的分析[1?2]。但是桶裝廢物密度、核素分布都存在不均勻性[3?8]。因此，分層 γ掃描(Segmented Gamma Scanning, SGS)系統(tǒng)檢測時，將廢物桶沿其軸向分層，通過廢物桶勻速旋轉(zhuǎn)，將樣品每層的基質(zhì)與核素等效均勻化[9?10]。測得每一層計數(shù)后，根據(jù)各層探測效率和自吸收校正因子估計出放射性核素的活度過程中測量活度與實際活度相差較大，尤其是60Co源，不能滿足檢測分析的需求。產(chǎn)生上述問題主要是由于探測器在接受到當前層的計數(shù)的同時還接收到了臨近層的計數(shù)使核素總量測量值產(chǎn)生較大誤差[11]。為了進一步提高SGS檢測的精度，本研究采用層間補償?shù)姆椒ù_定廢物桶每層樣品的校正系數(shù)，對層間串擾造成的影響進行校正。

1 基本原理

分層γ掃描過程分為透射測量和發(fā)射測量兩部分，如圖1所示。

圖1 層間串擾補償原理示意圖Fig.1 Principal diagram of the compensation of wedge-disturbing effect.

透射測量是測量外置透射源射線穿過廢物桶的放射性，其目的在于獲取廢物桶介質(zhì)的線衰減系數(shù)，實現(xiàn)對廢物桶本身放射性自吸收的校正。其衰減規(guī)律服從Beer-Lambert定律[6]：

式中：0()IE為能量為E的入射平行γ射線束強度；()IE為穿透樣品后的平行γ射線束強度；()Eμ為線衰減系數(shù)；x為均勻密度樣品厚度。

發(fā)射測量是屏蔽透射源后測量廢物桶本身的放射性的過程。

式中：()Eε為探測效率；()AE為自吸收校正因子；F(E)為衰減校正效率；D (E)為體源樣品發(fā)射γ射線的探測器計數(shù)； S (E)為估計放射性核素活度。

再對每一層的樣品源活度進行求和，結(jié)合透射測量和發(fā)射測量，實現(xiàn)樣品活度計算如式(4)：

理論上可設計一個理想的準直器，使探測器獲取的γ能譜信息只來自于探測器準直器張口對應的當前層[12?13]。實際情況中，準直器主要為與探測器同軸的鉛屏蔽材料，樣品分層測量時很難保證探測器記錄的射線僅來自探測器準直器張口對應的當前層，通常需考慮上下層或多個臨近層射線對當前層探測器計數(shù)的影響，該影響即為層間串擾。采用層間補償?shù)姆椒▉斫档痛當_對最終估計的影響，即通過確定每一層的校正系數(shù)后乘以每層活度的計算值對其進行校正，如式(5)所示，η為校正因子即當前層與覆蓋層的體積比，因為覆蓋層不僅覆蓋到當前層而且還覆蓋到臨近層，所以通過體積比進行校正減小層間串擾的影響。i′為第i層活度計算值，為第i層校正后活度。

2 Monte-Carlo模擬

對于特定的SGS測量裝置，欲得到特定樣品適合的修正系數(shù)，可以利用Monte-Carlo (MC)方法對該SGS測量裝置進行模擬研究。將廢物桶分為三層的情況進行MC模擬，并進行實驗驗證。

2.1 模型建立

根據(jù)實際SGS測量裝置，建立了分層γ掃描的MC模型系統(tǒng)，如圖2所示。本系統(tǒng)采用的200 L標準桶（半徑為283.0 mm，高為852.5 mm）。SGS測量系統(tǒng)主要由透射源、樣品源和探測器等三大部分組成。填充樣品為同密度聚乙烯塑料塊（樣品密度1.0 g·cm?3）。樣品源置于桶對稱軸上，樣品源距桶底面400.0 mm。探測器準直器的外直徑4φ為190.0mm，準直孔直徑3φ為87.0 mm，長度l4為185.0mm。透射源準直器的外直徑1φ為190.0 mm，準直孔直徑2φ為10.0 mm，長度1l為50.0 mm。透射源準直面到桶對稱軸距離2l為790.0 mm，探測器準直面到桶對稱軸距離3l為1350.0 mm。標準γ放射源（衰變校正后）：152Eu活度為2.9×108Bq；137Cs活度為3.2×105Bq；60Co活度為1.7×105Bq。

圖2 SGS裝置示意圖Fig.2 Schematic diagram of the SGS system.

實驗采用美國ORTEC公司生產(chǎn)的電制冷P型同軸HPGe探測器型號：GEM-MX7080P4-HE-SMP，晶體直徑 70 mm，長度 82.6 mm，探測器偏壓2600V，能量響應范圍4 keV?10 MeV，相對探測效率 66%@1.33 MeV，能量分辨率 0.15%@1.33MeV。將標準桶分為第一層、第二層、第三層，分別高290 mm、300 mm、260 mm，如圖4所示，HPGe探測器的軸心分別位于140 mm、430 mm、730mm高處。

2.2 模擬結(jié)果及分析

對透射測量過程進行MC模擬，由式(1)，計算可得152Eu源發(fā)射121.7824?1408.011 keV能量段13種不同能量射線在聚乙烯塑料塊中的線衰減系數(shù)，采用指數(shù)函數(shù)擬合，得到了線衰減系數(shù)()Eμ隨γ射線能量變化的特征方程，相關系數(shù)R2= 0 .994453。

計算可知，能量為661.661 keV、1173.238 keV、1332.513keV，γ射線的線衰減系數(shù)分別為：0.0931cm?1、0.0712 cm?1、0.0665 cm?1。對發(fā)射測量過程進行MC模擬，可得到這三種能量γ射線的探測效率和樣品衰減之后到達探測器的計數(shù)，通過式(2)可得自吸收校正因子，由式(3)計算得到校正后的樣品活度。根據(jù)現(xiàn)有SGS裝置參數(shù)得到三層校正系數(shù)為模擬結(jié)果通過校正系數(shù)進行校正后得到表1。由表1可知，層間校正對MC方法模擬有效，樣品源經(jīng)校正后相對誤差在 5%以下。通過校正系數(shù)對其進行校正后，精確度提高 5%。說明該層間串擾校正方法可以提高桶裝核廢物樣品核素含量測量準確度。

表1 模擬結(jié)果與校正結(jié)果Table 1 Simulation and calibration results.

3 實驗驗證

實驗測量過程中，對152Eu源的測量時間為180s，在發(fā)射測量實驗中，對137Cs源的測量時間為800 s，對60Co源的測量時間為1 200 s，每個條件下測量3次，取平均值作為能譜數(shù)據(jù)。根據(jù)透射測量得到聚乙烯樣品的線衰減系數(shù)()Eμ隨γ射線能量變化，采用指數(shù)函數(shù)擬合得到特征方程，相關系數(shù)R=20.99893。

由實驗測量擬合特征方程可得到發(fā)射γ射線能量為661.661 keV、1 173.238 keV、1 332.513 keV在樣品中的線衰減系數(shù)分別為 0.052 4 cm?1、0.0403cm?1、0.037 8 cm?1。SGS 測量確定的兩個樣品源活度如表3所示；根據(jù)校正系數(shù)，經(jīng)式(5)校正后得到校正樣品活度如表2所示。由表2可知，采用SGS實驗裝置得到的測量結(jié)果，137Cs源經(jīng)校正后相對誤差在 2%以下，60Co源經(jīng)校正后相對誤差在10%以下。通過層間補償?shù)男Ｕ椒ǎ_度提高 5%。校正結(jié)果說明層間校正方法可以提高桶裝核廢物樣品核素含量測量準確度。

表2 修正前后計算兩種密度樣品活度Table 2 Correction calculated two different densities of samples before and after activity.

4 結(jié)語

采用層間補償?shù)姆椒▽ν把b核廢物活度校正，可降低層間串擾對活度估計值的影響。通過MC模擬計算與實驗測量相結(jié)合，較為準確地對以聚乙烯塑料塊為介質(zhì)的均勻樣品進行層間校正。校正后的樣品總活度相對誤差均在10%以內(nèi)，通過校正系數(shù)對測量結(jié)果進行準確校正后，精確度提高 5%，說明采用該層間串擾校正方法是可行有效的。該方法可進一步應用于非均勻體樣品的層間串擾研究。

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Correction of radioactive waste drums wedge-disturbing effect of segmented gamma scanning

LIU Yuqi1TUO Xianguo1,2,3SHI Rui1,2,3ZHENG Honglong1
1(Fundamental Science on Nuclear Wastes and Environmental Safety Laboratory, Southwest University of Science and Technology, Mianyang 621010, China)
2(School of Chemical and Environmental Engineering, Sichuan University of Science & Engineering, Zigong 643000, China)
3(State Key Laboratory of Geohazard Prevention and Geoenvironment Protection, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China)

Background: Segmented gamma scanning (SGS) measure is an important technique for qualitative and quantitative analysis of nuclear scrap and radioactive waste (NSRW). Purpose: This study aims to improve the accuracy of the point source activity of NSRW measured by SGS for each segment with compensation of the wedge-disturbing effect. Methods: The calibration coefficients of each segment were determined by the method of inter-segment compensation. Monte-Carlo simulation and experimental measurements were employed to accurately calibrate the detected region overlap of the segments using HPGe detector. Results: The experimental results show the wedge-disturbing effect can be effectively removed with this proposed method. The relative error is within 10% of the experimental value and the accuracy in the estimate of point source activity increases by 5%. Conclusion: The correction analysis using calibration coefficient is feasible and effective for SGS technique.

Radioactive waste, SGS, Wedge-disturbing, Monte-Carlo simulation, Quantitative analysis

LIU Yuqi, male, born in 1990, graduated from Southwest University of Science and Technology in 2013, master student, focusing on nuclear radiation detection method

TUO Xianguo, E-mail: tuoxg@cdut.edu.cn

date: 2017-01-03, accepted date: 2017-05-09

TL99

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.110202

國家自然科學基金(No.41374130、No.41604154)、人工智能四川省重點實驗室開放基金項目(No.2016RYJ08)、四川省科技計劃項目

(No.2017GZ0359)、四川省軍民結(jié)合產(chǎn)業(yè)發(fā)展專項資金(No.16zs9101)資助

劉宇琦，男，1990年出生，2013年畢業(yè)于西南科技大學，現(xiàn)為碩士研究生，研究領域為核輻射探測方法

庹先國，E-mail: tuoxg@cdut.edu.cn

2017-01-03，

2017-05-09

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.41374130, No.41604154), the Opening Project of Key Laboratory of Artificial

Intelligence in Sichuan Province (No.2016RYJ08), the Sichuan Science and Technology Project of China (No.2017GZ0359), the Sichuan Military and

Civilian Development of Special Funds (No.16zs9101)