莊 欣 黃曉鋒 陳多宏 沈 勁 何凌燕#

(1.北京大學(xué)深圳研究生院城市人居環(huán)境科學(xué)與技術(shù)實驗室,廣東 深圳 518055；2.廣東省環(huán)境監(jiān)測中心,廣東 廣州 510308)

珠江三角洲PM2.5高污染天氣的區(qū)域污染特征分析*

莊 欣1黃曉鋒1陳多宏2沈 勁2何凌燕1#

(1.北京大學(xué)深圳研究生院城市人居環(huán)境科學(xué)與技術(shù)實驗室,廣東 深圳 518055；2.廣東省環(huán)境監(jiān)測中心,廣東 廣州 510308)

利用珠江三角洲(簡稱珠三角)58個監(jiān)測點位2013—2015年的CO、SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5濃度數(shù)據(jù)，對珠三角PM2.5高污染天氣的污染物分布特征進行研究，以期更深入地揭示珠三角PM2.5的污染特征。結(jié)果表明：珠三角PM2.5高污染天氣主要發(fā)生在秋季(10月)和冬季(1月、12月)；相對于冬季，秋季珠三角大氣污染光化學(xué)反應(yīng)更活躍；秋季珠三角PM2.5高污染天氣由一次污染和二次污染同步加強導(dǎo)致，污染防治難度大；冬季珠三角大氣污染體現(xiàn)了高污染區(qū)域傳輸影響的特征，PM2.5污染由高污染區(qū)域傳輸背景下的本地污染積累加強導(dǎo)致，佛山和廣州一帶尤為明顯，是重點防治地區(qū)。

PM2.5超標 空間分布 珠江三角洲

隨著我國城市化進程的加快，大氣氣溶膠污染問題日益突出，能見度下降，灰霾天氣等問題越發(fā)凸顯[1]。灰霾天氣是指由于氣溶膠細粒子在高濕度條件下引發(fā)的低能見度事件，其本質(zhì)是細粒子污染[2]。有研究表明，粒徑在0.25～1.00 μm的粒子對能見度惡化的貢獻率為69%，黑碳粒子對能見度惡化的貢獻率為21%[3]，由于我國已從傳統(tǒng)的燃煤型污染逐漸轉(zhuǎn)化為復(fù)合型污染[4-5]，細粒子對大氣污染的貢獻不斷加大[6]。細粒子不僅會造成大氣能見度下降等環(huán)境問題，還對人類健康具有一定危害[7]。《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB 3095—2012)將PM2.5作為常規(guī)監(jiān)測污染物，可以看出我國對細粒子污染問題的重視和改善的決心。

珠江三角洲(以下簡稱珠三角)作為我國重點城市群之一，是我國經(jīng)濟、科技發(fā)展的先驅(qū)，也是細粒子污染的典型地區(qū)。21世紀初，珠三角實現(xiàn)全面空氣質(zhì)量自動監(jiān)測，并于2012年建立全國首個大氣超級監(jiān)測站并投入使用[8]，使得珠三角區(qū)域監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)一直處于全國領(lǐng)先水平，為細粒子污染的系統(tǒng)性研究工作以及解決灰霾天氣奠定了堅實的基礎(chǔ)。

近年來，我國大陸、珠三角、沈陽、天津、浙江、廈門等重點地區(qū)都已對灰霾天氣問題開展了較多的研究工作[9-15]。珠三角灰霾天氣的研究工作更為深入，劉建等[16]對2014年1月1—8日珠三角典型灰霾天氣進行了研究，發(fā)現(xiàn)灰霾天氣伴隨著低邊界層和逆溫結(jié)構(gòu)；李慶旭等[17]對廣州、肇慶和珠海3個城市進行了重污染天氣和清潔過程的比對，發(fā)現(xiàn)與清潔天氣相比，重污染天氣風(fēng)速小，存在逆溫層，不利于污染物的輸送和擴散；陳訓(xùn)來等[18]利用美國第3代空氣質(zhì)量模型，發(fā)現(xiàn)珠三角在灰霾天氣下污染物分布具有區(qū)域性，污染高值主要出現(xiàn)在大城市。上述研究工作為解決現(xiàn)有灰霾問題提供了科學(xué)的指導(dǎo)性意見，但現(xiàn)有研究工作主要針對短期的高污染問題展開氣象因素的研究工作，缺乏實測數(shù)據(jù)支撐重污染天氣的空間變化特征研究。

本研究利用珠三角58個監(jiān)測點位提供的監(jiān)測數(shù)據(jù)，對珠三角PM2.5高污染天氣開展了系統(tǒng)的研究性工作，分析在區(qū)域性PM2.5高污染的情況下，各污染物的空間分布特征和變化，對珠三角PM2.5區(qū)域高污染來源進行分析。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

數(shù)據(jù)來源于廣東省監(jiān)測站在珠三角區(qū)域的58個自動監(jiān)測點位，包括2013—2015年6項常規(guī)污染物(CO、SO2、NO2、O3、PM10和PM2.5)的小時平均濃度。所有數(shù)據(jù)均由廣東省環(huán)境監(jiān)測中心統(tǒng)一審核，具有較好的準確性和有效性。珠三角監(jiān)測點位分布如圖1所示。

圖1 珠三角監(jiān)測點位分布情況Fig.1 The distribution of monitoring sites in PRD

1.2 分析方法

根據(jù)各污染物小時平均濃度數(shù)據(jù)，計算日平均濃度，將PM2.5日平均質(zhì)量濃度大于GB 3095—2012二級標準限值(75 μg/m3)的情況定義為PM2.5超標日，以此標準計算各點位在珠三角PM2.5超標日和PM2.5達標日時其他污染物濃度變化情況，并以各站點間濃度分布的相對標準偏差作為珠三角污染空間分布均勻程度的衡量指標。

2 結(jié)果與分析

2.1 珠三角區(qū)域PM2.5和O3高污染天氣分析

2013—2015年，珠三角共有PM2.5超標日90 d，超標率為8.2%，其中2013年有55 d，2014年有23 d，2015年有12 d，呈明顯下降趨勢，說明珠三角PM2.5污染得到有效改善。根據(jù)2013—2015年珠三角PM2.5超標日的月分布情況(見圖2)，1月PM2.5超標情況發(fā)生最頻繁，共有30 d超標，所占比例為33.3%，其次是12月和10月，分別有26、17 d超標，說明冬季PM2.5污染最嚴重。

圖2 2013—2015年珠三角PM2.5和O3超標天數(shù)月變化Fig.2 Monthly variation of excessive days of PM2.5 and O3 in PRD during 2013-2015

由于珠三角復(fù)合型污染日益突出，O3逐漸成為珠三角的主要污染物[19]，對2013—2015年珠三角O3質(zhì)量濃度(以每天8:00—16:00的8 h平均質(zhì)量濃度計，下同)超過120 μg/m3的情況作為O3超標日進行統(tǒng)計，發(fā)現(xiàn)共有82 d為O3超標日，其中2013年有29 d，2014年有42 d，2015年有11 d，根據(jù)2013—2015年珠三角O3超標日的月分布情況(見圖2)，可見O3超標主要發(fā)生在10月，3年間10月共有41 d超標，所占比例為50.0%，10月可代表秋季，說明秋季為光化學(xué)活躍期。

本研究對秋季(光化學(xué)活躍期，采用10月數(shù)據(jù))和冬季(非光化學(xué)活躍期，采用1月、12月數(shù)據(jù))PM2.5的達標日和超標日下各污染物的濃度水平和空間分布進行統(tǒng)計，結(jié)果見表1，用以探究珠三角區(qū)域PM2.5高污染的形成特征。

2.2 珠三角PM2.5達標日各污染物對比

由表1可見，在PM2.5達標日的正常天氣條件下，CO、SO2、NO23種燃燒源排放的一次污染物在冬季平均濃度較高，分別是秋季的1.2、1.1、1.2倍，說明冬季污染物在大氣中累積的程度更高，污染更嚴重；冬季3種污染物在各站點間濃度分布的相對標準偏差均比秋季小，即冬季各點位間污染分布更均勻，說明大氣背景污染所占的比例加大。由于珠三角冬季盛行偏北風(fēng)[20]，氣團來自污染源分布較密集的北方內(nèi)陸，因此冬季污染物整體濃度水平上升與北方區(qū)域傳輸密切相關(guān)。其中，CO廣泛來源于各種燃燒源，且具有更穩(wěn)定的性質(zhì)，在3種物質(zhì)中是最好的一次燃燒源示蹤物。

表1 珠三角污染物平均質(zhì)量濃度和各站點間質(zhì)量濃度相對標準偏差

O3是大氣光化學(xué)反應(yīng)的二次產(chǎn)物，秋季O3平均質(zhì)量濃度為107.0 μg/m3，是冬季(56.9 μg/m3)的1.9倍，秋季為光化學(xué)活躍期，溫度高、光照強，光化學(xué)反應(yīng)活躍程度明顯高于冬季；秋季不僅O3平均濃度偏高，且在各站點間的分布更均勻(相對標準偏差僅為10.7%)，與其他幾種污染物顯著不同，說明秋季珠三角各地的O3生成前體物均很充足，而溫度是白天O3生成的主控因子。

PM2.5既有一次來源也有二次來源。珠三角秋季光化學(xué)反應(yīng)活躍，能增加PM2.5中二次組分的含量，造成PM2.5濃度上升，而冬季受到北部區(qū)域傳輸?shù)挠绊?，也能增加PM2.5濃度。在達標日，秋季和冬季PM2.5的平均濃度總體相近，暗示光化學(xué)反應(yīng)和區(qū)域傳輸在不同季節(jié)對珠三角PM2.5起到了不同的作用。在冬季各站點間相對標準偏差較小，PM2.5分布更均勻，與受到較強的北方污染傳輸?shù)挠绊懴嚓P(guān)。珠三角PM10的主要成分是PM2.5，占PM10的60%(質(zhì)量分數(shù))以上[21]，所以PM10濃度在各站點間相對標準偏差和PM2.5表現(xiàn)總體一致。

2.3 珠三角PM2.5超標日下各污染物對比分析

在秋季，PM2.5超標日的PM2.5平均濃度相比于PM2.5達標日上升了0.7倍，但點位間濃度的相對標準偏差保持穩(wěn)定，即空間分布格局保持穩(wěn)定。燃燒源示蹤物CO和光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)物O3的空間分布格局在秋季超標日與達標日相比變化很小，暗示秋季珠三角地區(qū)的一次和二次污染具有變化的同步性，即不利氣象條件同時導(dǎo)致一次污染和二次污染的升高或降低，都對PM2.5超標日的形成具有重要貢獻。可見，秋季PM2.5超標日的防治難度很大。

在冬季，PM2.5超標日的PM2.5平均濃度相比于PM2.5達標日上升了1.0倍，而點位間的濃度相對標準偏差也明顯上升，即空間分布的差異加大，說明PM2.5污染的局地性增強。燃燒源示蹤物CO的空間分布差異亦明顯加大，說明冬季超標日與達標日相比，一次污染累積更嚴重。冬季PM2.5超標日的O3處于較低水平(遠低于秋季的達標日)，其空間分布格局變化也很小，說明此時二次污染對于PM2.5超標日的形成貢獻很小。綜合考慮2.2節(jié)中冬季達標日珠三角PM2.5受區(qū)域傳輸影響較大，推斷冬季珠三角區(qū)域PM2.5超標形成的原因是高區(qū)域輸入背景下本地累積的加強。冬季超標日下，珠三角PM2.5出現(xiàn)特別高值的地區(qū)主要集中在佛山和廣州一帶，應(yīng)為冬季PM2.5污染防治的重點。

3 結(jié) 論

(1) 珠三角PM2.5污染超標日主要集中在1月、10月和12月，可分為秋季的光化學(xué)反應(yīng)活躍期超標和冬季的非光化學(xué)活躍期超標兩類。

(2) 在PM2.5達標的正常天氣情況下，珠三角大氣在秋季具有更活躍的光化學(xué)反應(yīng)，而在冬季更多受到來自北方的區(qū)域傳輸?shù)挠绊憽?/p>

(3) 在PM2.5超標的天氣情況下，秋季珠三角大氣一次污染和二次污染呈同步加強趨勢，污染防治難度很大；而冬季珠三角PM2.5污染超標由高區(qū)域傳輸背景下的本地污染積累加強導(dǎo)致，佛山和廣州一帶尤為明顯，應(yīng)重點防治。

(致謝：本實驗數(shù)據(jù)由廣東省環(huán)境監(jiān)測中心提供，在此表示感謝！)

[1] 吳兌.近十年中國灰霾天氣研究綜述[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報,2012,32(2):257-269.

[2] 吳兌,廖碧婷,陳慧忠，等.珠江三角洲地區(qū)的灰霾天氣研究進展[J].氣候與環(huán)境研究,2014,19(2):248-264.

[3] DENG X J,TIE X X,WU D,et al.Long-term trend of visibility and its characterizations in the Pearl River Delta region (PRD) China[J].Atmospheric Environment,2008,42(7):1424-1435.

[4] 張遠航,邵可聲,唐孝炎.中國城市光化學(xué)煙霧污染研究[J].北京大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版),1998,34(2/3):392-400.

[5] 謝紹東,張遠航,唐孝炎.我國城市地區(qū)機動車污染現(xiàn)狀與趨勢[J].環(huán)境科學(xué)研究,2000,13(4):22-25.

[6] 謝元博,陳娟,李巍.霧霾重污染期間北京居民對高濃度PM2.5持續(xù)暴露的健康風(fēng)險及其損害價值評估[J].環(huán)境科學(xué),2014,35(1):1-8.

[7] 鐘流舉,鄭君瑜,雷國強,等.空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)發(fā)展現(xiàn)狀與趨勢分析[J].中國環(huán)境監(jiān)測,2007,23(2):113-117.

[8] 區(qū)宇波,岳玎利,鐘流舉,等.中國廣東大氣超級監(jiān)測站的規(guī)劃建設(shè)與運行機制研究[J].環(huán)境科學(xué)與管理,2013,38(11):63-67.

[9] WU D,WU X J,LI F,et al.Long term of temporal and spatial variation of haze during 1951—2005 in mainland China[J].Acta Meterologica Sinica,2010,68(5):680-688.

[10] 高歌.1961—2005年中國霾日氣候特征及變化分析[J].地理學(xué)報,2008,63(7):761-768.

[11] 劉寧微,馬雁軍,劉曉梅,等.1980-2009年沈陽灰霾的變化趨勢研究[J].干旱區(qū)資源與環(huán)境，2010,24(10):92-94.

[12] XU M,ZHU Y Q,YU W T.Prelimilary study on haze in Tianjin[J].The Chinese Journal of Process Engineering,2006，6(Suppl.2):492-496.

[13] 牛彧文,顧駿強,浦靜姣,等.浙江城市區(qū)域灰霾天氣的長期變化[J].熱帶氣象學(xué)報,2010,26(6):807-812.

[14] 范新強,孫照渤.1953—2008年廈門地區(qū)的灰霾天氣特征[J].大氣科學(xué)學(xué)報,2009,32(5):604-609.

[15] 陳歡歡,吳兌,譚浩波,等.珠江三角洲2001—2008年灰霾天氣過程特征分析[J].熱帶氣象學(xué)報,2010,26(2):147-155.

[16] 劉建,范紹佳,吳兌,等.珠江三角洲典型灰霾過程的邊界層特征[J].中國環(huán)境科學(xué)，2015,35(6):1664-1674.

[17] 李慶旭,朱娟,吳鋒,等.珠三角地區(qū)典型城市重污染天氣案例分析[J].環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展,2016,41(6):174-181.

[18] 陳訓(xùn)來,馮業(yè)榮,王安宇,等.珠江三角洲城市群灰霾天氣主要污染物的數(shù)值研究[J].中山大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版)，2007,46(4):103-107.

[19] 唐孝炎,張遠航,邵敏.大氣環(huán)境化學(xué)[M].北京:高等教育出版社,2006.

[20] 謝敏,區(qū)宇波,陳斐.珠三角區(qū)域環(huán)境PM2.5細顆粒物污染特征分析[J].環(huán)境,2011(增刊1):32-34.

[21] WU M,WU D,FAN Q,et al.Observational studies of the meteorological characteristics associated with poor air quality over the Pearl River Delta in China[J].Atomspheric Chemistry Physics，2013,13(21):10755-10766.

AnalysisofregionalpollutioncharacteristicsinhighPM2.5polluteddaysinPearlRiverDelta

ZHUANGXin1,HUANGXiaofeng1,CHENDuohong2,SHENJin2,HELingyan1.

(1.KeyLaboratoryofUrbanHumanResidentialEnvironmentalScienceandTechnology,ShenzhenGraduateSchool,PekingUniversity,ShenzhenGuangdong518055；2.GuangdongEnvironmentalMonitoringCenter,GuangzhouGuangdong510308)

The concentration of CO,SO2，NO2,O3,PM10and PM2.5at 58 monitoring sites in Pearl River Delta during 2013-2015 was collected,and the spatial distribution of pollutants in high PM2.5polluted days was analyzed so as to deeply reveal the PM2.5pollution characteristics in Pearl River Delta. The results showed that the high PM2.5polluted days mainly occurred in autumn (October) and winter (December and January). Compared with winter,the photochemical reaction was more active in autumn. The primary pollution and secondary pollution increased together resulted in the high pollution of PM2.5in autumn,so it was difficult to govern and prevent the PM2.5pollution. The PM2.5transmission from northern district was obvious in winter,and high PM2.5pollution was caused by the accumulation at local sources under the background of high transmission from northern district,especially in Foshan and Guangzhou,which needed to be paid more attention to control.

PM2.5; exceed standard； spatial distribution； Pearl River Delta

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.10.009

莊 欣，女，1992年生，碩士研究生，研究方向為大氣環(huán)境科學(xué)。#

。

*國家科技支撐計劃項目(No.2014BAC21B03)；國家環(huán)境保護公益性行業(yè)科研專項(No.201409009)；深圳市科技計劃項目。

2017-03-02)