張 蕾,姬亞芹*,趙 杰,王歆華,張 偉,郭宇宏,王士寶

?

烏魯木齊市天然源VOCs排放量估算與時(shí)空分布特征

張 蕾1,2,姬亞芹1,2*,趙 杰1,2,王歆華3,張 偉1,2,郭宇宏4,王士寶1,2

(1.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,天津 300350；2.國家環(huán)境保護(hù)城市空氣顆粒物污染防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300350；3.中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 100012；4.新疆維吾爾自治區(qū)環(huán)境監(jiān)測總站,新疆烏魯木齊 830011)

通過統(tǒng)計(jì)烏魯木齊市2015年土地利用,氣象數(shù)據(jù),葉面積指數(shù)和帕爾默干旱指數(shù)等數(shù)據(jù),利用GLOBEIS模型估算天然源VOCs的排放量,建立了天然源VOCs的排放清單.結(jié)果表明:2015年天然源VOCs的排放總量為13750.72t,VOCs的排放強(qiáng)度為1.82t/(km2.a);其中,異戊二烯、單萜烯、其他VOCs排放量分別為77.00t、5057.51t、8616.20t,占總排放量的0.56%、36.78%和62.66%.VOCs的排放量隨季節(jié)變化為:夏季>春季>秋季>冬季.天然源VOCs排放的空間分布主要集中在烏魯木齊縣中部,達(dá)坂城區(qū)以及米東區(qū)南部.

烏魯木齊市；天然源；VOCs；排放量；時(shí)空分布

大氣中的揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)是二次有機(jī)氣溶膠的重要前體物[1-2],同時(shí)對(duì)臭氧的生成與濃度水平有重要影響[3-4].以往對(duì)VOCs的研究主要側(cè)重于工業(yè)區(qū)和人為源.近年來,研究發(fā)現(xiàn),在區(qū)域尺度或全球尺度,植物排放的VOCs已遠(yuǎn)超過其人為排放量[5],所以估算大氣中天然源VOCs(簡稱為BVOCs)排放是大氣領(lǐng)域備受關(guān)注的內(nèi)容. 國外天然源排放估算的研究開展較早,國內(nèi)相關(guān)研究起步較晚,但是發(fā)展迅速[6-8].

Guenther等[9]研究表明,BVOCs中異戊二烯(ISOP)和單萜烯(TMT)是植物排放量最大的兩種揮發(fā)性有機(jī)物,并且具有較高的反應(yīng)活性,因此研究BVOCs時(shí)常將這兩種有機(jī)物作為主要研究對(duì)象.

目前,天然源的估算方法主要包括美國環(huán)境保護(hù)署(EPA)和美國大氣科學(xué)研究中心(NCAR)聯(lián)合開發(fā)的全球生物源排放和交互系統(tǒng)模型(GLOBEIS)[10],2006年Guenther推出的自然排放氣體和氣溶膠模型(MEGAN)[11],以及Guenther等提出的公式法[12].其中,GLOBEIS模型不需要輸入排放因子等對(duì)結(jié)果產(chǎn)生較大影響的參數(shù),使用起來較方便,在國內(nèi)外得到了廣泛使用,如周崴等[13]運(yùn)用GLOBEIS估算公式對(duì)常州植被排放的VOCs進(jìn)行了估算;Zheng等[14]運(yùn)用GLOBEIS對(duì)珠江三角洲地區(qū)的天然源VOCs進(jìn)行了研究; Feldman等[15]通過GLOBEIS對(duì)德克薩斯州的天然源排放量進(jìn)行了估算.

本研究采用GLOBEIS模型進(jìn)行烏魯木齊市BVOCs的估算,利用實(shí)際觀測的氣象數(shù)據(jù)和基于遙感圖像解譯的土地利用現(xiàn)狀和植被資料,以及葉面積指數(shù)和帕爾默干旱指數(shù),運(yùn)用ArcMap進(jìn)行3km×3km年小時(shí)化的高時(shí)空分辨率的BVOCs排放量估算,并在此基礎(chǔ)上,分析了其時(shí)空分布特征,為烏魯木齊市及區(qū)域空氣質(zhì)量預(yù)警預(yù)報(bào)提供數(shù)據(jù)資料.

1 材料與方法

1.1 模型域定義

利用Lambert投影,以86° 47' 10.71"E~88° 58' 36.81"E和42° 54' 56.25" N~45° 0' 2.72"N為模型域.利用ArcMap建立了3km×3km的網(wǎng)格,以每個(gè)網(wǎng)格的中心點(diǎn)經(jīng)緯度坐標(biāo)標(biāo)識(shí)該網(wǎng)格的地理位置.模型域內(nèi)共包含3834個(gè)網(wǎng)格.

1.2 排放量估算方法

圖1 GLOBEIS模型所需數(shù)據(jù)

采用GLOBEIS模型估算BVOCs的排放量,其中,BVOCs分為異戊二烯、單萜和其他VOCs共3大類.模型輸入數(shù)據(jù)如圖1所示.利用ArcMap技術(shù)插值烏魯木齊市的土地利用和植被分布資料,建立該地區(qū)網(wǎng)格化土地覆蓋特征數(shù)據(jù)庫,并利用氣象數(shù)據(jù)對(duì)排放潛力進(jìn)行校正,同時(shí),根據(jù)已知?dú)庀笠蜃雍蛿?shù)據(jù)庫對(duì)葉面積指數(shù)和帕爾默干旱指數(shù)進(jìn)行計(jì)算.

1.3 參數(shù)確定

圖2 植被類型分布

表1 植被類型面積統(tǒng)計(jì)

1.3.1 植被分布數(shù)據(jù) 結(jié)合烏魯木齊市2015年土地利用現(xiàn)狀,運(yùn)用ArcMap軟件結(jié)合VB編程對(duì)植被分布圖進(jìn)行網(wǎng)格分割處理,土地利用現(xiàn)狀中將植被分為耕地、灌木林地、有林地、疏林地、其他林地、高覆蓋草地、中覆蓋草地、地覆蓋草地和未利用土地,詳見圖2.各種植被覆蓋面積見下表1.

1.3.2 氣象數(shù)據(jù) GlOBEIS模型中需要輸入的氣象數(shù)據(jù)包括溫度,云量,濕度,風(fēng)速等,來源于研究所涵蓋的各個(gè)區(qū)縣各氣象站在2015年1月1日~12月31日全天24h的實(shí)時(shí)監(jiān)測數(shù)據(jù).各個(gè)網(wǎng)格的數(shù)據(jù)根據(jù)實(shí)測值插值得到.把大氣環(huán)境溫度假設(shè)為葉溫,模型中光合有效輻射數(shù)據(jù)通過云量信息模擬得到.

1.3.3 葉面積指數(shù) 葉面積指數(shù)LAI(leaf area index)是指單位土地面積上植物葉片單面總面積占土地面積的倍數(shù).在生態(tài)學(xué)、大氣和生態(tài)交互系統(tǒng)、全球氣候變化研究中,葉面積指數(shù)是一個(gè)重要結(jié)構(gòu)參數(shù),用來反映植物葉面積、冠層結(jié)構(gòu)變化,對(duì)植被的光合作用和生物物理過程起著重要的作用[16].本研究使用MODIS全球在線數(shù)據(jù),利用ENVI、ArcMap等工具,得到相對(duì)應(yīng)的LAI值.

1.3.4 帕爾默干旱指數(shù)(PDSI) 20世紀(jì)70年代,帕爾默旱度模式被引入我國.由于Palmer指標(biāo)首先應(yīng)用于美國旱情特征的分析,其指標(biāo)算法對(duì)我國旱情分析存在一定誤差,我國相關(guān)領(lǐng)域?qū)W者對(duì)該指標(biāo)參數(shù)做了大量研究工作,并給予了修正和改進(jìn)[17-19].根據(jù)逐月降水資料,以帕爾默干旱指數(shù)為基礎(chǔ),建立適用于干旱災(zāi)害的實(shí)時(shí)、動(dòng)態(tài)監(jiān)測以及干旱災(zāi)害季節(jié)性演變特點(diǎn)的干旱指標(biāo):

式中:M為本月的干旱指數(shù);M-1為前一個(gè)月的干旱指數(shù),表示前期的干旱程度對(duì)本月的影響;Z為當(dāng)月的標(biāo)準(zhǔn)化降水指數(shù).

1.3.5 標(biāo)準(zhǔn)化降水指數(shù)(SPI) SPI是將某一時(shí)間尺度的降水量序列看作服從分布,通過降水量的分布概率密度函數(shù)求累積概率,再將累積概率正態(tài)標(biāo)準(zhǔn)化而得[20].其計(jì)算方法如下:假設(shè)某時(shí)段降水量為隨機(jī)變量,則其分布的概率密度函數(shù)為:

利用數(shù)值積分可以計(jì)算用式(2)代入式(6)后的事件概率近似估計(jì)值.

降水量為0時(shí)的事件概率由下式估計(jì):

式中:為降水量為0的樣本數(shù);總樣本數(shù).對(duì)分布概率進(jìn)行正態(tài)標(biāo)準(zhǔn)化處理,即將式(6)、(7)求得的概率值代入標(biāo)準(zhǔn)化正態(tài)分布函數(shù),即:

對(duì)(8)式進(jìn)行近似求解可得:

由(9)式求得的值就是標(biāo)準(zhǔn)化降水指數(shù)SPI.最終,根據(jù)求得的標(biāo)準(zhǔn)化降水指數(shù)得到帕爾默干旱指數(shù).

2 結(jié)果與討論

2.1 BVOCs總排放量

根據(jù)各種植被類型分布、葉面積指數(shù)、帕爾默干旱指數(shù)、氣溫和云量等數(shù)據(jù),利用GLOBEIS模型,估算出2015年烏魯木齊市BVOCs的排放總量為13750.72t.其中異戊二烯排放量占年總排放量的0.56%,為77.00t;單萜烯占年總排放量的36.78%,為5057.51t;其他VOCs占年總排放量的62.66%,為8616.20t;BVOCs全年排放強(qiáng)度為1.82t/(km2·a).表2列出了本研究與其他學(xué)者研究的對(duì)比結(jié)果,異戊二烯較其他地區(qū)百分比含量較低,這是由于異戊二烯主要由闊葉林排放[21],烏魯木齊市主要為草地和耕地,林地面積僅占到研究總面積的8.24%,植被分布的差異造成異戊二烯與其他研究相比含量較低.

表2 BVOCs組分在總排放中的百分比(%)

2.2 BVOCs的時(shí)間分布特征

圖3 烏魯木齊市BVOCs排放量的季變化

結(jié)合2015年烏魯木齊市的氣象數(shù)據(jù)和氣象學(xué)上四季的劃分方法,將研究區(qū)域季節(jié)劃分如下:11月~4月均為地區(qū)冬季,4~7月為地區(qū)春季, 7~9月為地區(qū)夏季,9~11月為地區(qū)秋季,BVOCs的排放量隨季節(jié)變化如圖3所示,為:夏季>春季>秋季>冬季,由于夏季溫度高,輻照時(shí)間長,降水較豐富等氣象因素所致,葉面積指數(shù)、帕爾默干旱指數(shù)等模型輸入數(shù)據(jù)較高,使得夏季VOCs的排放量要遠(yuǎn)大于冬季,VOCs排放總量為冬季的4.14倍,植被隨季節(jié)變化十分明顯,這也是冬夏兩季排放量差距較大的原因之一.從月排放量分析,如圖4所示,天然源排放量存在明顯的峰值,異戊二烯,單萜烯,其他VOCs及總VOCs排放量均7月份最大,排放量分別達(dá)到16.94、1112.65、1895.56和3025.16t/a,11月到2月份之間排放量最小.

圖4 烏魯木齊市BVOCs排放量的月變化

2.3 BVOCs排放的空間分布特征

烏魯木齊市全年BVOCs排放量空間分布如圖5所示.圖5(a)表示全年VOCs的總排放量,排放最高的地區(qū)為烏魯木齊縣中部,米東區(qū)南部及達(dá)坂城區(qū).其中,烏魯木齊縣全年VOCs達(dá)到9814.49t,達(dá)坂城區(qū)全年排放VOCs總量達(dá)到1466.36t,米東區(qū)全年排放VOCs總量達(dá)到1537.60t,三者總排放量占研究區(qū)域的93.22%,主要原因?yàn)檫@三個(gè)地區(qū)行政轄區(qū)面積較大,林地及高蓋度草地較為密集,而在地理面積較小以及城鎮(zhèn)化相對(duì)較高的地區(qū),VOCs的排放量較小.圖5(b)所示為其他VOCs的排放特征,烏魯木齊縣中部排放量較大,這可能與烏魯木齊縣中部耕地較多有關(guān),閆雁等[23]研究表明其他VOCs排放特征與作物的地區(qū)分布情況有一定的相關(guān)性.圖5(c)所示為單萜烯的排放分布情況,與其他種類VOCs相比較,其分布同樣集中于烏魯木齊縣,米東南部,上述地區(qū)林地密布,可見單萜烯的產(chǎn)生與林地密集有關(guān),吳莉萍等[24]在對(duì)林地進(jìn)行進(jìn)一步劃分時(shí),得出單萜烯主要由針葉林排放產(chǎn)生.異戊二烯在大氣中的活性僅有1~2h,是十分重要的光化學(xué)反應(yīng)劑[25],圖5(d)表示異戊二烯的排放特征,明顯可以看出,異戊二烯的排放較其他種類VOCs排放較分散,這與該地區(qū)的土地利用類型及氣象條件密不可分.可見,VOCs的排放量與植被類型有極大的關(guān)系.

3 不確定性分析

天然源排放的估算誤差主要來自以下幾個(gè)方面:

3.1 植被分布

本文所用土地利用空間分布數(shù)據(jù)和植被分布數(shù)據(jù)為遙感解譯的數(shù)據(jù),遙感解譯過程中,由于受到圖像獲取系統(tǒng)性能、地面目標(biāo)光譜反射特性、攝影時(shí)刻大氣條件、地理位置和圖像處理等因素影響,造成特征信息多具不確定性和多解性,影響了遙感解譯質(zhì)量.一個(gè)地區(qū)天然源的排放量主要取決于該地區(qū)的植被分布,而這些資料大多通過遙感解譯的手段獲取,由此帶來的植被分布解譯誤差是不確定性因素之一.

3.2 氣象數(shù)據(jù)

氣象數(shù)據(jù)是計(jì)算天然源數(shù)值的關(guān)鍵, GLOBEIS模型帶入氣象數(shù)據(jù)為小時(shí)數(shù)據(jù).而本研究僅收集到每個(gè)區(qū)縣一個(gè)氣象站點(diǎn)的2015年的全年小時(shí)數(shù)據(jù),同時(shí)各區(qū)縣分布面積差異較大,存在跨度較大的區(qū)縣,這對(duì)天然源的計(jì)算會(huì)產(chǎn)生一定的誤差.

3.3 帕爾默干旱指數(shù)

表3 烏魯木齊市2015年各月PDSI

由于PDSI為美國旱情局指標(biāo)算法,本文沿用的為修正及改進(jìn)的算法,但與實(shí)際情況相比會(huì)存在一定誤差,將會(huì)影響到估算的準(zhǔn)確性.

現(xiàn)將計(jì)算求得烏魯木齊市月平均帕爾默干旱指數(shù)列于表3,由表中數(shù)據(jù)可以看出,烏魯木齊市全年處于輕微干旱,與沙比提等[26]研究的近年來烏魯木齊市干濕總體情況相符合,說明數(shù)據(jù)具有一定的準(zhǔn)確性.

4 結(jié)論

4.1 烏魯木齊市2015年BVOCs的排放總量為13750.72t.其中,異戊二烯年總排放量為77.00t;單萜烯為5057.51t;其他VOCs為8616.20t.

4.2 烏魯木齊市BVOCs的排放總量有明顯的季節(jié)變化特征,BVOCs排放主要集中在春季、夏季和秋季,其中異戊二烯,單萜烯,其他VOCs及VOCs排放量均7月份最大,11月到2月份之間排放量最小.VOCs的排放量隨季節(jié)變化為:夏季>春季>秋季>冬季.

4.3 BVOCs的排放主要集中于烏魯木齊縣中部、米東市南部及達(dá)坂城區(qū),其他地區(qū)BVOCs的排放量相對(duì)較低.

4.4 通過不確定性分析可知,植被分布,氣象數(shù)據(jù)以及帕爾默干旱指數(shù)等均可能對(duì)天然源的估算產(chǎn)生一定的誤差,由于不需要考慮排放因子對(duì)VOCs的排放量的影響,可極大提高估算準(zhǔn)確度.

[1] Hallquist M, Wenger J C, Baltensperger U, et al. The formation, properties and impact of secondary organic aerosol: current and emergingissues [J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2009,9(1):5155-5236.

[2] 王扶潘,朱 喬,馮 凝,等.深圳大氣中VOCs的二次有機(jī)氣溶膠生成潛勢[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,34(10):2449-2457.

[3] 羅 瑋,王伯光,劉舒樂,等.廣州大氣揮發(fā)性有機(jī)物的臭氧生成潛勢及來源研究[J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2011,34(5):80-86.

[4] Chameides W L, Lindsay R W, Richardson J, et al. The role of biogenic hydrocarbons in urban photochemical smog: Atlanta as a case study. [J]. Science, 1988,241(4872):1473-1475.

[5] Guenther A B, Zimmerman P R, Harley P C, et al. Isoprene and monoterpene emission rate variability: Model evaluations and sensitivity analyses [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 1993,98(D7):12609-12617.

[6] 楊丹菁,白郁華,李金龍,等.珠江三角洲地區(qū)天然源碳?xì)浠衔锏难芯縖J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2001,21(5):422-426.

[7] 鄭君瑜,鄭卓云,王兆禮,等.珠江三角洲天然源VOCs排放量估算及時(shí)空分布特征[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2009,29(4):345-350.

[8] 毛紅梅,張凱山,第寶鋒.四川省天然源VOCs排放量的估算和時(shí)空分布[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2016,36(5):1289-1296.

[9] Skaltsas T, Avgouropoulos G, Tasis D. A global model of natural volatile organic compound emissions [J]. Journal of Geophysical Research, 1995,100(D5):8873-8892.

[10] The global emission and interactions system (GLOBEIS)[EB/OL]. http://www.giobeis.com/about.html. 2015-03-12.

[11] Guenther. Estimates of global terrestrial isoprene emissions using MEGAN (model of emissions of gases and aerosols from nature) [J]. Atmospheric Chemistry and Physics Discussions, 2006,6: 3181-3210.

[12] Guenther A, Geron C, Pierce T, et al. Natural emissions of non-methane volatile organic compounds, carbon monoxide, and oxides of nitrogen from North America [J]. Atmospheric Environment, 2000,34(12):2205-2230.

[13] 周 崴.常州地區(qū)植被排放VOC的估算研究[J]. 環(huán)境監(jiān)測管理與技術(shù), 2013,25(4):13-17.

[14] Zheng J, Zheng Z, Yu Y, et al. Temporal, spatial characteristics and uncertainty of biogenic VOC emissions in the Pearl River Delta region, China [J]. Atmospheric Environment, 2010,44(44): 1960-1969.

[15] Feldman M S, Howard T, Mcdonald-Buller E, et al. Applications of satellite remote sensing data for estimating biogenic emissions in southeastern Texas [J]. Atmospheric Environment, 2010,44(7): 917-929.

[16] Xiao Z, Liang S, Wang J, et al. Real-time retrieval of Leaf Area Index from MODIS time series data [J]. Remote Sensing of Environment, 2011,115(1):97-106.

[17] 路 璐.修正的帕爾默干旱指數(shù)在黃河流域的應(yīng)用[D]. 大連:遼寧師范大學(xué), 2013.

[18] 楊小利,劉庚山,楊興國,等.甘肅黃土高原帕爾默旱度模式的修訂[J]. 干旱氣象, 2005,23(2):8-12.

[19] 厲玉昇,申雙和,成 林.河南省帕爾默旱度模式研究[J]. 河北農(nóng)業(yè)科學(xué), 2012,16(7):90-94.

[20] 袁 云,李棟梁,安 迪.基于標(biāo)準(zhǔn)化降水指數(shù)的中國冬季干旱分區(qū)及氣候特征[J]. 中國沙漠, 2010,30(4):917-925.

[21] 胡泳濤,張遠(yuǎn)航,謝紹東,等.區(qū)域高時(shí)空分辨率VOC天然源排放清單的建立[J]. 環(huán)境科學(xué), 2001,22(6):1-6.

[22] 馮小瓊,彭 康,凌鎮(zhèn)浩,等.香港地區(qū)2005~2010年VOCs污染來源解析及特征研究[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2013,33(1):173-180.

[23] 閆 雁,王志輝,白郁華,等.中國植被VOC排放清單的建立[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2005,25(1):110-114.

[24] 吳莉萍,翟崇治,周志恩,等.重慶市主城區(qū)揮發(fā)性有機(jī)物天然源排放量估算及分布特征研究[J]. 重慶環(huán)境科學(xué), 2013,35(4): 12-15.

[25] 王永峰,李慶軍.陸地生態(tài)系統(tǒng)植物揮發(fā)性有機(jī)化合物的排放及其生態(tài)學(xué)功能研究進(jìn)展[J]. 植物生態(tài)學(xué)報(bào), 2005,29(3): 487-496.

[26] 沙比提,買買提,歡樂希,等.1961—2014年烏魯木齊地區(qū)氣候特征及干濕區(qū)變化[J]. 干旱氣象, 2016,34(3):448-455.

Estimation of biogenic VOCs emissions and its spatial-temporal distribution in Urumqi.

ZHANG Lei1,2, JI Ya-qin1,2*, ZHAO Jie1,2, WANG Xin-hua3, ZHANG Wei1,2, GUO Yu-hong4, WANG Shi-bao1,2

(1.College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China；2.State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, Tianjin 300350, China；3.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China；4.Xinjiang Environmental Monitoring Station, Urumqi 830011, China)., 2017,37(10)：3692~3698

Based on the data of land use, meteorological data, leaf area index and Palmer drought index of 2015, the GLOBEIS model was utilized to calculate the emissions of biogenic, and the emissions inventory of biogenic VOCsin Urumqi was established. The results showed that the total emissions of biogenic VOCs in 2015 was approximately 13750.72t, of which isoprene, monoterpene and other VOCs were 77.00t, 5057.51t and 8616.20t, accounting for 0.56%, 36.78% and 62.66%, respectively. The emissions intensity of the total emissions of the biogenic VOCs was 1.82t/(km2.a). The temporal distribution of VOCs emissions ranked summer> spring> autumn> winter; the spatial distribution of biogenic VOCs were mainly focused on the middle of Urumqi County, Dabancheng district and the south of Midong district.

Urumqi；natural source；VOCs；emissions；spatial and temporal distribution

X511

A

1000-6923(2017)10-3692-07

張 蕾(1992-),女,吉林松原人,南開大學(xué)碩士研究生,主要從事大氣污染及其控制研究.

2017-03-20

* 責(zé)任作者, 副教授, jiyaqin@nankai.edu.cn