王燕麗,薛文博,雷 宇,武衛(wèi)玲

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京津冀地區(qū)典型月O3污染輸送特征

王燕麗,薛文博*,雷 宇,武衛(wèi)玲

(環(huán)境保護(hù)部環(huán)境規(guī)劃院,北京 100012)

基于空氣質(zhì)量模型CAMx的臭氧溯源技術(shù)(OSAT),對(duì)2015年7月京津冀13個(gè)城市O3污染及傳輸規(guī)律進(jìn)行定量模擬,建立了京津冀13個(gè)城市間的O3相互影響矩陣,并分析了北京、天津、石家莊3個(gè)典型城市O3污染逐日輸送特征.研究表明,京津冀13個(gè)城市O3污染受傳輸貢獻(xiàn)顯著(>80%),而受本地源貢獻(xiàn)相對(duì)較小,僅占6.9%(廊坊)~19.7%(北京),傳輸貢獻(xiàn)中由京津冀區(qū)內(nèi)城市間互相輸送(區(qū)內(nèi)傳輸)貢獻(xiàn)范圍為10.3%(滄州)~32.2%(廊坊),區(qū)外傳輸貢獻(xiàn)約為 37.3%(承德)~60.7%(秦皇島),邊界場(chǎng)BC貢獻(xiàn)為14.4%(邯鄲)~23.1%(張家口).典型城市O3逐日傳輸矩陣證明傳輸貢獻(xiàn)占主導(dǎo),尤以區(qū)外貢獻(xiàn)最為突出,本地貢獻(xiàn)相對(duì)較小,但在O3超標(biāo)日,本地貢獻(xiàn)明顯上升.

O3；臭氧溯源技術(shù)(OSAT)；京津冀；本地貢獻(xiàn)；傳輸貢獻(xiàn)

隨著城市規(guī)模擴(kuò)張,區(qū)域協(xié)同發(fā)展,以細(xì)顆粒物、臭氧為主的區(qū)域復(fù)合型大氣污染問(wèn)題日益凸顯.冬季燃煤取暖致使大氣污染物排放急劇增加,加之氣象擴(kuò)散條件不利, PM2.5重污染過(guò)程頻發(fā);夏季高溫導(dǎo)致VOCs排放量(特別是天然源VOCs排放量)顯著增加,加之夏季光照強(qiáng)、光化學(xué)反應(yīng)活躍,致使O3污染嚴(yán)重.因此,我國(guó)大氣污染呈現(xiàn)出“冬有PM2.5,夏有 O3”的總體特征[1-2],且受同一場(chǎng)內(nèi)大氣環(huán)流及大氣化學(xué)的雙重作用,城市間PM2.5、O3污染相互影響顯著[3-4].為揭示大氣污染跨界輸送機(jī)理及相互影響規(guī)律,國(guó)內(nèi)外科研人員應(yīng)用空氣質(zhì)量模型等手段開(kāi)展了大量研究.薛文博等[5]利用空氣質(zhì)量模型CAMx的顆粒物來(lái)源追蹤技術(shù)PSAT構(gòu)建了全國(guó)31省市間PM2.5及其主要化學(xué)組分相互輸送矩陣;呂煒等[4]采用中尺度氣象模式MM5、源排放處理模式SMOKE和大氣化學(xué)傳輸模式CMAQ,模擬了珠三角地區(qū)大氣污染物的空間分布和傳輸情況;李浩等[6]利用CAMx-OSAT技術(shù)對(duì)長(zhǎng)三角區(qū)域夏季O3污染進(jìn)行來(lái)源解析,研究長(zhǎng)距離輸送及區(qū)域背景影響;王雪松等[7]運(yùn)用CAMx-OSAT技術(shù)量化了不同地區(qū)污染源對(duì)北京O3的貢獻(xiàn).已有關(guān)于O3跨區(qū)污染輸送的研究主要集中在長(zhǎng)江三角洲、珠江三角洲等區(qū)域,而針對(duì)京津冀的研究主要聚焦于PM2.5而關(guān)于O3的研究相對(duì)缺乏[5,7],且多是對(duì)北京、天津等單個(gè)重點(diǎn)城市O3污染的空間來(lái)源進(jìn)行解析[1,8-10],缺乏區(qū)域尺度O3傳輸特征的系統(tǒng)研究.為明確區(qū)域及城市O3污染來(lái)源,有必要在京津冀開(kāi)展區(qū)域尺度O3來(lái)源解析.

本研究基于空氣質(zhì)量模型CAMx的臭氧溯源技術(shù)OSAT,以2015年7月份為例,對(duì)京津冀地區(qū)的O3污染及傳輸特征進(jìn)行定量模擬,建立京津冀13個(gè)城市間的O3相互影響矩陣,通過(guò)量化分析不同源區(qū)對(duì)受體城市的貢獻(xiàn),揭示了區(qū)域內(nèi)各城市間O3污染的相互影響規(guī)律,為京津冀臭氧污染精準(zhǔn)治理和區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 CAMx-OSAT模型

CAMx基于“一個(gè)大氣”的框架,在城市和區(qū)域等多種尺度上,對(duì)氣態(tài)、顆粒態(tài)污染物進(jìn)行綜合模擬[5],通過(guò)求解每個(gè)網(wǎng)格中每種污染物的物理化學(xué)變化方程來(lái)模擬污染物排放、擴(kuò)散、化學(xué)反應(yīng)及在大氣中的清除過(guò)程. CAMx模型特點(diǎn)包括:雙向嵌套及彈性嵌套、網(wǎng)格煙羽(PiG)模塊、污染溯源(OSAT、PSAT)模塊、臭氧和其他物質(zhì)源靈敏性的直接分裂算法(DDM)等.

OSAT是耦合在CAMx模型中的敏感性分析和過(guò)程分析綜合方法[5,11],以示蹤的方式獲取有關(guān)O3及其前體物生消信息,并統(tǒng)計(jì)不同地區(qū)、不同源類以及邊界條件BC、初始條件IC對(duì)O3污染的貢獻(xiàn),其核心功能是模擬污染源與環(huán)境受體之間的響應(yīng)關(guān)系[10].

1.2 模型設(shè)置

模擬區(qū)域:模型采用Lambert投影坐標(biāo)系,中心經(jīng)度為103°E,中心緯度為37°N,兩條平行標(biāo)準(zhǔn)緯度分別為25°N和40°N.水平模擬范圍為方向(-2690~2690km)、方向(-2150~2150km),網(wǎng)格間距20km,共將全國(guó)劃分為270×216個(gè)網(wǎng)格.模擬區(qū)域垂直方向共設(shè)置14個(gè)氣壓層,層間距自下而上逐漸增大[12]. CAMx模型參數(shù)設(shè)置見(jiàn)表1.

氣象參數(shù):CAMx模型所需要的氣象場(chǎng)由中尺度氣象模型WRF提供[13], WRF模型與CAMx模型采用相同的空間投影坐標(biāo)系,但模擬范圍大于CAMx模擬范圍,具體范圍為方向(-3600~3600km)、方向(-2520~2520km),網(wǎng)格間距20km,將研究區(qū)域劃分為360×252個(gè)網(wǎng)格.垂直方向共設(shè)置30個(gè)氣壓層,層間距自下而上逐漸增大.WRF模型的初始場(chǎng)與邊界場(chǎng)數(shù)據(jù)采用美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)提供的6h一次、1°分辨率的FNL全球分析資料,并利用NCEP ADP觀測(cè)資料進(jìn)行客觀分析及四維同化[14]. WRF模型每日初始化一次, spinup時(shí)間設(shè)置為6h. WRF模型模擬結(jié)果通過(guò)WRFCAMx程序轉(zhuǎn)換為CAMx模型輸入格式. WRF參數(shù)化方案見(jiàn)表2.

表1 CAMx模型參數(shù)設(shè)置

表2 WRF參數(shù)化方案

模擬時(shí)段:2015年6月15日~7月31日,為了減少初始條件的擾動(dòng)對(duì)模擬結(jié)果的影響,設(shè)置6月15日~7月1日為CAMx模型的spinup時(shí)段,正式研究時(shí)段為7月2~31日.以北京時(shí)間10:00~17:00的O3定時(shí)8h平均濃度(O3-8h)為指標(biāo),模擬分析京津冀地區(qū)O3輸送規(guī)律.

污染源分類:依據(jù)城市行政區(qū)劃,將京津冀區(qū)域內(nèi)北京、天津和石家莊等13個(gè)城市劃分為13個(gè)源區(qū),每個(gè)分區(qū)代表各城市本地源貢獻(xiàn),將京津冀區(qū)域內(nèi)除本城市之外的其他12城市的影響定義為對(duì)該城市的區(qū)內(nèi)傳輸貢獻(xiàn);將京津冀區(qū)域外如山西、山東、河南和內(nèi)蒙古等區(qū)外傳輸貢獻(xiàn)統(tǒng)一劃分為1個(gè)源區(qū),將邊界場(chǎng)(BC)、初始場(chǎng)(IC)劃分為1個(gè)源區(qū).由于設(shè)置了15d spinup時(shí)段, IC對(duì)O3的影響可以忽略,區(qū)內(nèi)傳輸、區(qū)外傳輸和BC統(tǒng)稱為傳輸貢獻(xiàn),表示除城市本地源排放之外的外來(lái)污染源排放貢獻(xiàn).

受體城市:空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)為城市空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)的基本單元,本研究在北京、天津和石家莊等13個(gè)城市內(nèi),共選擇80個(gè)國(guó)控空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)作為受體點(diǎn),將各個(gè)城市轄區(qū)內(nèi)的所有受體點(diǎn)模擬數(shù)據(jù)取平均值,代表該城市O3濃度水平,并用于分析污染輸送特征,污染源分區(qū)及受體點(diǎn)位分布見(jiàn)圖1.

1.3 排放清單

CAMx模型所需排放清單的化學(xué)物種主要包括SO2、NO、PM、NH3和VOCs等多種污染物, 不同物種排放清單的具體處理規(guī)則不同:依據(jù)全國(guó)環(huán)境統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù),對(duì)工業(yè)源、生活源及移動(dòng)源排放數(shù)據(jù)進(jìn)行空間分配、時(shí)間分配與化學(xué)分配[5],建立我國(guó)20km分辨率人為源SO2、NO網(wǎng)格化排放清單;人為源PM、NH3、VOCs(含主要組分)等排放數(shù)據(jù)采用2013年清華大學(xué)MEIC排放清單[15],生物源VOCs排放數(shù)據(jù)通過(guò)MEGAN天然源模型在線計(jì)算[16].

2 模型驗(yàn)證

利用京津冀地區(qū)13城市2015年1、4、7、10四個(gè)典型月份的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)O3日最大8h濃度,共計(jì)1485個(gè)有效數(shù)據(jù)樣本,驗(yàn)證CAMx模型模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性.將模擬值與同期監(jiān)測(cè)值作相關(guān)性分析,1、4、7、10月的值分別為0.81、0.87、1.06和0.73,其中7月稍有高估而其余3月則低估,全年綜合值為0.94.典型月份、典型城市(北京、天津和石家莊)及區(qū)域整體2均大于0.5(如圖2所示).京津冀13城市的O3模擬值與監(jiān)測(cè)值相關(guān)系數(shù)2為0.60,顯著水平<0.01,平均相對(duì)偏差MFB為-5.7%,平均相對(duì)誤差MFE為25.0%,表明O3模擬結(jié)果合理,整體稍有偏低.夏季7月模擬值與監(jiān)測(cè)值的平均相對(duì)偏差MFB為12.3%,平均相對(duì)誤差MFE為21.6%,誤差源于模型的化學(xué)反應(yīng)機(jī)制不完善,以及氣象模式對(duì)高溫、高濕、強(qiáng)日照等模擬高估[6-7].總體來(lái)看,本文所選的空氣質(zhì)量模型及模擬參數(shù),能夠較好地模擬京津冀區(qū)域O3污染的時(shí)空分布特征,滿足美國(guó)EPA關(guān)于空氣質(zhì)量模型驗(yàn)證的相關(guān)要求[17].

圖2 模擬值與監(jiān)測(cè)值對(duì)比

3 結(jié)果與討論

3.1 京津冀地區(qū)O3傳輸矩陣

基于CAMx-OSAT模型模擬,建立2015年7月京津冀區(qū)域13個(gè)城市間O3相互影響矩陣.結(jié)果顯示,各城市O3-8h濃度受本地源貢獻(xiàn)相對(duì)較小,約為6.9%(廊坊)~19.7%(北京),而傳輸貢獻(xiàn)影響顯著(>80.0%),其中尤以區(qū)域外圍遠(yuǎn)距離輸送影響最為突出,區(qū)外傳輸貢獻(xiàn)約為37.3%(承德)~60.7%(秦皇島),區(qū)內(nèi)傳輸貢獻(xiàn)約為10.3%(滄州)~32.2%(廊坊),邊界場(chǎng)BC貢獻(xiàn)約為14.4%(邯鄲)~23.1%(張家口).

本地污染對(duì)O3的貢獻(xiàn)大小,與本地NO和VOCs等前體物排放強(qiáng)度、光化學(xué)反應(yīng)平衡(如夏季太陽(yáng)輻射強(qiáng)、日照時(shí)間長(zhǎng)導(dǎo)致光化學(xué)反應(yīng)活躍生成的O3在本地持續(xù)積累)有關(guān).模擬結(jié)果表明,京津冀13城市中北京、石家莊、邯鄲、唐山、張家口和滄州O3受本地貢獻(xiàn)>15%,反映受本地源排放影響較大,同期監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)表明以上城市在2015年7月O3污染程度相對(duì)較重,超標(biāo)現(xiàn)象普遍;天津、秦皇島、邢臺(tái)、保定和承德這5個(gè)城市受本地貢獻(xiàn)約為10%~15%,廊坊受本地貢獻(xiàn)相對(duì)較小.

O3傳輸矩陣顯示周邊城市或區(qū)域外圍污染輸送是各城市O3最主要的來(lái)源,各城市受傳輸貢獻(xiàn)均超過(guò)80.0%,其中來(lái)自區(qū)域外圍傳輸貢獻(xiàn)占比最大,天津、秦皇島、邯鄲、滄州、衡水、邢臺(tái)和唐山這7個(gè)城市受區(qū)外貢獻(xiàn)>50%,區(qū)域外圍對(duì)京津冀O3污染的顯著影響反映O3易遠(yuǎn)距離輸送的污染特性;區(qū)域內(nèi)城市之間的O3傳輸比外圍傳輸稍弱,但均超過(guò)多數(shù)城市的本地貢獻(xiàn),如北京、石家莊、保定、承德和廊坊受區(qū)內(nèi)貢獻(xiàn)>20%,其中北京與天津、廊坊、唐山、保定、滄州等區(qū)內(nèi)城市O3相互輸送較顯著,石家莊主要與邢臺(tái)、邯鄲、保定、衡水和滄州等城市相互影響,而地理位置較為特殊的廊坊市,絕大部分O3來(lái)自于傳輸貢獻(xiàn),其中區(qū)內(nèi)貢獻(xiàn)32.2%、區(qū)外貢獻(xiàn)45.5%,遠(yuǎn)高于本地貢獻(xiàn)6.9%,特別是北京、天津等周邊城市對(duì)廊坊市O3污染影響顯著.

上述分析表明,京津冀13城市O3污染受本地源排放的貢獻(xiàn)相對(duì)較小,O3污染主要來(lái)自于傳輸貢獻(xiàn),包括區(qū)域內(nèi)城市交互影響、外圍污染源遠(yuǎn)距離輸送和邊界場(chǎng)BC貢獻(xiàn),合計(jì)貢獻(xiàn)約80%以上, 與已有研究量化的北京、上海等城市受外來(lái)源傳輸影響水平相當(dāng)[6-7].京津冀區(qū)域內(nèi)各城市O3相互輸送顯著,但受地理位置、排放特征和氣象等因素影響,O3輸送路徑、輸送強(qiáng)度不盡相同[18-20],但O3受傳輸貢獻(xiàn)占主導(dǎo)是區(qū)域內(nèi)所有城市的共性.因此,加強(qiáng)區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控,降低O3區(qū)域性輸送,才能有效控制O3污染.

表3 京津冀地區(qū)城市間O3污染傳輸矩陣

注:各城市本地貢獻(xiàn)在表中加黑標(biāo)出.

3.2 典型城市O3逐日溯源

以北京、天津和石家莊為典型城市分別建立各城市O3逐日傳輸矩陣,解析其O3來(lái)源構(gòu)成及時(shí)間變化規(guī)律.三個(gè)典型城市O3逐日傳輸矩陣表明,傳輸貢獻(xiàn)占主導(dǎo),尤其以區(qū)外傳輸貢獻(xiàn)最顯著, 其中北京、天津和石家莊受區(qū)外傳輸貢獻(xiàn)分別為6.2%~63.4%、15.8%~72.4%、16.9%~66.7%, 而北京本地貢獻(xiàn)為6.9%~42.8%,天津本地貢獻(xiàn)為5.6%~27.7%,石家莊本地貢獻(xiàn)為5.3%~29.6%(如圖3所示),具體貢獻(xiàn)率及貢獻(xiàn)構(gòu)成逐日波動(dòng)較大,反映氣象場(chǎng)波動(dòng)及大氣化學(xué)反應(yīng)的影響[23].

O3輸送主要包括上風(fēng)向源區(qū)向受體城市輸送VOCs、NO等前體物的間接貢獻(xiàn)及輸送O3的直接貢獻(xiàn),前體物在輸送過(guò)程中及輸送到受體城市后均有可能經(jīng)光化學(xué)反應(yīng)生成O3[3,19-20].受太行山、燕山包圍的京津冀地區(qū),遠(yuǎn)距離輸送的NO、VOCs、O3等污染物容易在此滯留積聚,再加上7月夏季光照強(qiáng),光化學(xué)反應(yīng)活躍,持續(xù)的本地貢獻(xiàn)和顯著的傳輸貢獻(xiàn)綜合導(dǎo)致O3污染[18].

依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)區(qū)分達(dá)標(biāo)日和超標(biāo)日[24],比較在不同污染程度下北京、天津和石家莊O3來(lái)源的差異(圖4).從達(dá)標(biāo)日到超標(biāo)日,北京O3-8h濃度受本地貢獻(xiàn)由13.9%增為21.2%,區(qū)內(nèi)貢獻(xiàn)由18.9%上升到27.1%,主要由天津、唐山、保定、廊坊和滄州等區(qū)內(nèi)城市的傳輸加強(qiáng)貢獻(xiàn),而區(qū)外貢獻(xiàn)由43.7%降至39.0%,邊界場(chǎng)貢獻(xiàn)BC由23.5%減為12.7%.

天津O3-8h濃度受本地貢獻(xiàn)增幅較小,從11.0%增至15.0%,區(qū)外貢獻(xiàn)增幅相對(duì)較大,從48.5%增至59.4%,而B(niǎo)C貢獻(xiàn)減半,區(qū)內(nèi)貢獻(xiàn)基本穩(wěn)定,在達(dá)標(biāo)日區(qū)內(nèi)傳輸主要來(lái)自北京、唐山和滄州,在超標(biāo)日來(lái)自北京的區(qū)內(nèi)傳輸減弱而從石家莊的輸入加強(qiáng),由唐山、滄州繼續(xù)輸入天津,區(qū)內(nèi)貢獻(xiàn)水平基本穩(wěn)定在13.1%~14.3%;石家莊與北京規(guī)律一致,在超標(biāo)日本地貢獻(xiàn)由12.8%上升為20.2%,區(qū)內(nèi)貢獻(xiàn)也有17.5%上升為22.4%,而區(qū)外傳輸和BC占比有所下降,但傳輸貢獻(xiàn)在達(dá)標(biāo)日和超標(biāo)日基本穩(wěn)定.本地貢獻(xiàn)在超標(biāo)日有所上升,說(shuō)明持續(xù)積累的本地貢獻(xiàn)和顯著的傳輸貢獻(xiàn)綜合導(dǎo)致O3污染.

4 結(jié)論

4.1 O3受傳輸貢獻(xiàn)主導(dǎo)而本地貢獻(xiàn)相對(duì)較小.京津冀13城市O3污染受本地源貢獻(xiàn)影響較小,僅占6.9%(廊坊)~19.7%(北京),而受外來(lái)污染源傳輸影響顯著(80.3%~93.1%),其中來(lái)自區(qū)內(nèi)傳輸貢獻(xiàn)為10.3%(滄州)~32.2%(廊坊),區(qū)外傳輸貢獻(xiàn)37.3%(承德)~60.7%(秦皇島),BC貢獻(xiàn)14.4%(邯鄲)~23.1%(張家口).

4.2 京津冀區(qū)域內(nèi)城市間O3相互輸送顯著.北京與天津、廊坊、唐山、保定、滄州之間、石家莊與邢臺(tái)、邯鄲、保定、衡水和滄州等城市之間,存在顯著的O3輸送,與北京、天津接壤的廊坊,絕大部分O3來(lái)自于傳輸,受區(qū)內(nèi)貢獻(xiàn)32.2%,區(qū)外貢獻(xiàn)45.5%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其本地貢獻(xiàn)6.9%.

4.3 O3超標(biāo)日的本地貢獻(xiàn)占比上升.典型城市O3逐日傳輸矩陣證明傳輸貢獻(xiàn)的持續(xù)主導(dǎo),以區(qū)外傳輸貢獻(xiàn)最為突出,具體貢獻(xiàn)率及貢獻(xiàn)構(gòu)成逐日波動(dòng)較大,反映氣象場(chǎng)波動(dòng)及大氣化學(xué)反應(yīng)的影響;本地貢獻(xiàn)與O3污染程度相關(guān),在O3達(dá)標(biāo)日,本地貢獻(xiàn)貢獻(xiàn)相對(duì)較小,而在超標(biāo)日,本地貢獻(xiàn)明顯上升.

綜上,O3污染是典型的區(qū)域性污染問(wèn)題,實(shí)施區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控、協(xié)同治理,有效降低O3及其前體物的遠(yuǎn)距離輸送,是有效控制O3污染的關(guān)鍵.

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Model-derived source apportionment and regional transport matrix study of ozone in Jingjinji.

WANG Yan-li, XUE Wen-bo*, LEI Yu, WU Wei-ling

(Chinese Academy for Environmental Planning, Beijing, 100012, China)., 2017,37(10)：3684~3691

By coupling ozone source apportionment technology (OSAT) with comprehensive air quality model with extensions (CAMx), the regional transport matrix of surface O3was built and the spatio-temporal distributions were also analyzed in 13 cities of Jing-Jin-Ji Region in July, 2015. Results showed that the major contributor to O3was transport source (TS>80%), while the local source (LS) contributed only 6.9% in Langfang and 19.7% in Beijing. The transport source included in-region sources (IRS, ranges from 10.3% in Cangzhou to 32.2% in Langfang), out-region sources (ORS, ranges from 37.3% in Chengde to 60.7% in Qinhuangdao), and boundary condition (BC, ranges from 14.4% in Handan to 23.1% in Zhangjiakou). The daily matrix of regional transport in key cities also showed the significance of ORS to O3. There was a positive correlation between LS contribution and the mass concentrations of O3-8h, in particular, the contribution of LS increased significantly during high ozone episode days. Regarding the regional characteristics of transport path to different cities, the ozone levels were influenced by both local and regional emission sources, and joint efforts are required to optimize the O3reduction scheme.

O3；OSAT；Jing-Jin-Ji Region；local source；regional transport

X511

A

1000-6923(2017)10-3684-08

王燕麗(1986 -),女,浙江金華人,助理研究員,博士,主要研究方向?yàn)榭諝赓|(zhì)量模型等.發(fā)表論文10余篇.

2017-03-27

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2016YFC0208805)

* 責(zé)任作者, 副研究員, xuewb@caep.org.cn