徐文帥，邢 巧,孟鑫鑫，謝東海，薛 英，杜修堯，林貽坤，陳 蕊

1.海南省環(huán)境監(jiān)測中心站，海南 ?？?571126 2.海南省環(huán)境科學(xué)研究院，海南 ?？?571126

?？谑谐粞跷廴咎卣?/p>

徐文帥1,2，邢 巧1,2,孟鑫鑫1,2，謝東海1,2，薛 英1,2，杜修堯1,2，林貽坤1,2，陳 蕊1,2

1.海南省環(huán)境監(jiān)測中心站，海南 海口 571126 2.海南省環(huán)境科學(xué)研究院，海南 ?？?571126

基于2013—2015年?？谑?個空氣質(zhì)量自動監(jiān)測站點數(shù)據(jù)，結(jié)合氣象資料，分析了?？谑蠴3的污染特征。結(jié)果表明: 海口市O3總體優(yōu)良，優(yōu)良天數(shù)比例為99.4%，污染天數(shù)均為輕度污染；在良和污染天數(shù)中，O3作為首要污染物的天數(shù)占40%，超過其他5項污染物占比。?？谑?0月O3濃度最高。O3月均濃度與溫度呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，同時與風(fēng)向有密切關(guān)系：5—8月氣溫較高，以南風(fēng)為主，O3濃度較低；1月北風(fēng)頻率較高，易受外來污染傳輸作用，O3濃度相對較高。O3超標(biāo)日以東北風(fēng)為主，日變化并未呈現(xiàn)單峰型特征，12：00—22：00時段O3濃度在10%范圍內(nèi)小幅變化。臺風(fēng)外圍型和北方冷高壓底部型是造成海口市O3超標(biāo)的2類典型天氣形勢。

海口；臭氧；空氣質(zhì)量；傳輸；天氣形勢

近地面的臭氧(O3)是一種典型的二次污染物，由來自天然源和人為源排放的氮氧化物(NOx)和揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)經(jīng)陽光中紫外線照射后發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)生成[1]。近地面高濃度O3可以危害人體健康，導(dǎo)致農(nóng)作物減產(chǎn)，對生態(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重危害[2-3]，近年來我國北京、上海、廣州、香港等頻頻出現(xiàn)高濃度O3現(xiàn)象，O3污染問題已成為我國城市發(fā)展過程中迫切需要解決的重要環(huán)境問題；盡管研究學(xué)者針對我國O3問題也進(jìn)行了大量研究[4-9]，但主要集中于重點城市，對于其他城市尤其是熱帶地區(qū)城市的O3問題研究較缺乏。?？谑锌諝赓|(zhì)量總體優(yōu)良，優(yōu)良率達(dá)97%以上[10]，各項污染物濃度相對較低，但是?？谑械靥師釒П本?，太陽輻射強(qiáng)烈，有利于發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)生成O3，O3污染已經(jīng)成為?？谑忻媾R的主要大氣環(huán)境問題之一。本文對海口市2013—2015年O3的污染狀況、時間變化特征和造成海口市O3空氣質(zhì)量超標(biāo)的天氣形勢進(jìn)行系統(tǒng)性分析，以期為?？谑写髿馕廴究刂坪蜕钊肓私馕覈鳲3形成機(jī)理、開展O3預(yù)報預(yù)警提供幫助。

1 數(shù)據(jù)資料和方法

1.1污染物濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)

?？谑谐菂^(qū)的海南大學(xué)、海南師范大學(xué)、秀英醫(yī)院、龍華區(qū)環(huán)保局辦公樓4個國控站點自2013年1月1日開始開展SO2、NO2、CO、O3、PM10、PM2.56項污染物自動監(jiān)測。其中O3、SO2、NO2采用瑞典某公司的長光程儀器，PM10、PM2.5、CO分別采用美國某公司點式5030、FH62C14和48i型監(jiān)測儀器。本文選取?？谑?個城區(qū)國控站點的各項污染物逐小時數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，4個國控站點污染物濃度平均值代表?？谑形廴疚餄舛?。

1.2氣象資料

選取氣象業(yè)務(wù)系統(tǒng)MICAPS中海口市觀象臺每3 h的主要地面風(fēng)向、風(fēng)速、溫度、降水?dāng)?shù)據(jù)，分析氣象要素與污染物濃度之間的關(guān)系；結(jié)合NCEP再分析資料繪制地面天氣實況分析圖，分析O3污染期間的天氣形勢。

2 ?？谑蠴3污染狀況

根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)和《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ 633—2012)計算，?？谑?013—2015年O3總體優(yōu)良，其中O3的環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)≤50(優(yōu)級)的天數(shù)比例達(dá)88.7%，良級(50100)天數(shù)占0.6%，無中度、重度和嚴(yán)重污染天(圖1)。?？谑蠴3的AQI為51～60、61～70、71～80、81～90的天數(shù)比例呈逐步下降趨勢，O3的AQI越低其天數(shù)占比越高；AQI為91～100的天數(shù)比例則略有增加(增至1.5%)。O3超標(biāo)天數(shù)總共7 d，占0.6%。海口市O3日最大8 h滑動平均質(zhì)量濃度(O3-8 h)為12～204 μg/m3(AQI為6～140)，O3的AQI最大值發(fā)生在2015年10月17日。2013—2015年，海口市O3小時濃度峰值發(fā)生在2015年10月17日21:00，質(zhì)量濃度為233 μg/m3，2013—2015年質(zhì)量濃度超過200 μg/m3的發(fā)生在2015年10月17日20:00、21：00、22:00。

圖1 O3的AQI占比Fig.1 Proportion in different range of AQI for ozone

2013—2015年，海口市首要污染物主要包括PM2.5、O3、PM10。2015年P(guān)M10和PM2.5作為首要污染物的比例與2013年相比有明顯下降(圖2)，分別下降15.8%和13.3%，PM10呈現(xiàn)逐年下降的趨勢。O3為首要污染物的占比則表現(xiàn)出逐年增加的趨勢，由2013年的10.8%增至40%，且增幅逐年增大，O3已成為?？谑械氖滓廴疚?。?？谑蠵M10和PM2.5年均濃度逐年下降，由47 μg/m3和27 μg/m3分別降至40 μg/m3和22 μg/m3，NO2年均質(zhì)量濃度在15 μg/m3左右，處于較低濃度水平。與PM10、PM2.5、NO23項污染物不同， 2015年O3-8 h的年均值反而較2013年略有上升，由64 μg/m3升至70 μg/m3(圖3)。盡管海口市O3整體優(yōu)良，但是從首要污染物占比和年均值變化上看，?？谑蠴3污染問題逐漸凸顯。

從超標(biāo)天數(shù)看，PM2.5的超標(biāo)天數(shù)表現(xiàn)出逐年下降的趨勢，由2013年超標(biāo)22 d降至5 d(圖4)，PM10僅在2013年出現(xiàn)2 d超標(biāo)。與PM10和PM2.5明顯不同，2015年O3超標(biāo)天數(shù)較2013年則略有增加，有4 d達(dá)到輕度污染水平，且O3的AQI比PM2.5的AQI更高，均以O(shè)3為首要污染物(圖5)，O3已成為造成海口市空氣質(zhì)量超標(biāo)的最主要污染物之一。超標(biāo)天中PM2.5為首要污染物的日期僅發(fā)生在2015年2月8日(大年初一)，與除夕夜煙花爆竹燃放有關(guān)。

圖2 2013—2015年首要污染物占比Fig.2 Proportion of the primary pollutants from 2013 to 2015

圖3 2013—2015年主要污染物濃度變化Fig.3 Variation of the major pollutants concentration from 2013 to 2015

圖4 各項污染物超標(biāo)天數(shù)統(tǒng)計圖Fig.4 The number of pollution days in different air pollutants

圖5 PM2.5和O3為首要污染物的超標(biāo)天數(shù)統(tǒng)計圖Fig.5 The number of pollution days for ozone or PM2.5 which being the prime air pollutants

3 O3時間變化特征

3.1月變化特征

?？谑?0月O3質(zhì)量濃度最高(圖6)，達(dá)81 μg/m3，其次為1月、12月和11月； 3—8月濃度相對較低，7月和8月O3濃度最低。O3主要來自于前體物的光化學(xué)反應(yīng)生成，與溫度相關(guān)性較高，國內(nèi)北京、上海、天津、廣州等城市夏季一般表現(xiàn)出O3濃度較高的特征[4-9]。與國內(nèi)大多數(shù)城市明顯不同，?？谑蠴3濃度與溫度甚至表現(xiàn)出負(fù)相關(guān)的特征，?？谑?—8月平均氣溫均超過28 ℃，O3濃度卻處于全年低值區(qū)(圖6)；12月和1月溫度較低，濃度則相對較高。?？谑蠴3濃度與風(fēng)向有密切關(guān)系，5—8月偏南風(fēng)頻率均超過50%、偏北風(fēng)頻率不足25%(圖7)，在偏南風(fēng)作用下，易受海洋干凈氣團(tuán)稀釋作用，O3前體物濃度相對較低，難以通過光化學(xué)反應(yīng)生成高濃度O3。冬季?？谑幸詵|北風(fēng)為主，11月至次年1月北風(fēng)頻率超過50%，南風(fēng)頻率小于20%，極易受內(nèi)陸污染輸送影響，而且12月和1月月均氣溫也在20 ℃左右，午后有足夠的太陽輻射促使O3通過光化學(xué)反應(yīng)快速生成。?？谑?0月O3濃度最高，分析原因認(rèn)為：一方面10月是?？谑信_風(fēng)高發(fā)期，在臺風(fēng)外圍下沉氣流作用下，不利于污染物擴(kuò)散；另一方面，10月也是珠三角區(qū)域廣州和香港等O3濃度峰值月份[5,11-12]，廣州市2013—2014年10月O3-8 h甚至超過120 μg/m3[5]，?？谑?0月北風(fēng)頻率已達(dá)51.5%，易受上游高濃度O3及其前體物輸送影響。

圖6 O3與主要氣象要素月變化圖Fig.6 Monthly variation of ozone and meteorological factors

圖7 風(fēng)向頻率月變化圖Fig.7 Monthly variation of wind direction frequency

3.2日變化特征

?？谑蠴3日變化具有明顯的單峰值特征(圖8)，峰值出現(xiàn)在14:00—15:00，O3濃度與氣溫日變化相一致。O3谷值出現(xiàn)在08:00，NO2則在08:00出現(xiàn)峰值，這與上班早高峰機(jī)動車排放較多NO2和NO有關(guān)，NO可以與O3快速反應(yīng)使O3減少，在消耗O3的同時又繼續(xù)生成NO2。O3小時峰值與谷值之比為1.94，明顯低于國內(nèi)重點城市[11]，表明?？谑星绑w物濃度明顯低于國內(nèi)重點城市。

?？谑性诓煌竟?jié)的日變化特征有所不同，峰值濃度表現(xiàn)出秋季(9—11月)、冬季(12月至次年2月)、夏季(6—8月)、春季(3—5月)依次減小特征(圖9)，秋、冬季各小時O3濃度均明顯高于春、夏季，O3秋、冬季污染特征明顯。O3峰值在春、夏、秋、冬季出現(xiàn)時間分別為14:00—15:00、14:00、14:00—15:00、16:00，夏季O3出現(xiàn)峰值時間最早，冬季O3濃度峰值出現(xiàn)時間偏晚。

圖8 O3日變化Fig.8 Diurnal variation of ozone

圖9 不同季節(jié)O3日變化曲線Fig.9 Diurnal variation of ozone concentration in four seasons

?？谑袃?yōu)級天和良級天的日變化表現(xiàn)出單峰型變化特征(圖10)，優(yōu)級天峰值出現(xiàn)在14:00—15:00，谷值出現(xiàn)在08：00時，峰值為谷值的1.9倍；良級天峰值出現(xiàn)在17:00，谷值出現(xiàn)時間為08:00，峰值為谷值的1.9倍。在超標(biāo)天日變化中，海口市谷值出現(xiàn)時間與優(yōu)、良天一致，均發(fā)生在08:00，峰值與谷值之比為2.4，略高于優(yōu)、良天。?？谑蠴3超標(biāo)天的日變化并未表現(xiàn)出明顯單峰型特征，這與其他城市超標(biāo)天的單峰型變化特征有明顯差異[11]，12:00—22:00?？谑蠴3濃度在155～174 μg/m3之間小幅波動，變化幅度小于10%，21:00甚至出現(xiàn)次峰值，由于夜間太陽輻射已非常微弱，次峰值的出現(xiàn)可能與上游高濃度O3直接輸送有關(guān)，而且本地排放的NO相對較少，傍晚后無法快速消耗O3。

圖10 不同級別天日變化特征Fig.10 Diurnal variation of ozone in different air quality level

3.3周末變化特征

CLEVELAND等[13]于1974年首次提出O3“周末效應(yīng)”的概念，即周末一些O3前體物(NOx、CO、VOCs)濃度水平降低，但O3濃度卻有明顯增加現(xiàn)象。?？谑兄苣㎡3濃度與工作日O3濃度差異較小，主要表現(xiàn)為15:00—09:00的O3各小時濃度較工作日略高(圖11)，而在O3濃度快速上升的10:00—14:00，工作日與周末O3濃度相同。周末O3濃度僅在08：00明顯高于工作日O3濃度，與此同時，08：00工作日NO2濃度則高于周末NO2濃度，這可能與上班早高峰機(jī)動車排放較多NO2和NO有關(guān)?？傮w而言，?？谑蠴3“周末效應(yīng)”并不明顯，這也與國內(nèi)外大城市有較大不同。

圖11 周末和非周末日變化Fig.11 Diurnal variation of ozone and nitrogen dioxide in weekdays and on weekends

4 海口市O3超標(biāo)日主要天氣形勢分析

?？谑?013—2015年共有7 d O3空氣質(zhì)量超標(biāo)(O3的AQI大于100)，均發(fā)生在10月(表1)，其中2015年出現(xiàn)連續(xù)4 d O3超標(biāo)過程，其余超標(biāo)過程均為1 d。O3超標(biāo)天多以東北風(fēng)為主，尤其是超標(biāo)第一天風(fēng)向均表現(xiàn)出持續(xù)東北風(fēng)的特征；?？谑蠴3超標(biāo)時風(fēng)速為1.5～3.6 m/s，風(fēng)速大小與O3的AQI高低無明顯相關(guān)性，這可能與海口市O3高濃度部分來自東北向的污染傳輸有關(guān)。在O3超標(biāo)天中，全天氣溫整體較高，最高氣溫均超過25 ℃，其中6 d最高氣溫為28.3～29.2 ℃，多數(shù)天最低氣溫在20 ℃以上。

表1 ?？谑蠴3超標(biāo)天AQI與主要氣象因子

?？谑谐瑯?biāo)日的天氣形勢主要表現(xiàn)為臺風(fēng)外圍型和北方冷高壓底部型2種。2013年10月3日和2015年10月15—18日?？谑蟹謩e處于臺風(fēng)“菲特”及臺風(fēng)“巨爵”外圍[圖12(a)(d)(e)(f)]，且整個華南區(qū)域都屬于臺風(fēng)外圍區(qū)域，這些區(qū)域具有明顯下沉氣流[14]，下沉氣流不利于本地污染物擴(kuò)散；隨著臺風(fēng)北移影響，?？谑幸詵|北風(fēng)為主，東北向的珠三角區(qū)域高濃度O3以及中高空O3均可能對?？谑挟a(chǎn)生傳輸作用，臺風(fēng)外圍下沉氣流造成的本地污染積聚、疊加?xùn)|北向區(qū)域污染傳輸是導(dǎo)致?？谑蠴3超標(biāo)的主要原因。北方高壓底部型(如2013年10月26日、2014年10月15日)是另一類典型天氣形勢[(圖12(b)(c)]，與臺風(fēng)外圍類似，北方高壓系統(tǒng)底部同樣具有較明顯下沉氣流[15-16]，污染物易于沉積；與臺風(fēng)外圍型略有不同，這類天氣形勢等壓線較密，風(fēng)速較大，日平均風(fēng)速均在3 m/s以上，隨著北方冷空氣逐步南壓，上游區(qū)域高濃度的O3及其前體物易于傳輸至?？?，在海口市較好的日照下，O3容易維持高濃度。

注：“★”表示?？谑形恢?；“G”表示高壓中心；“D”表示低壓中心，在本文表示臺風(fēng)中心。圖12 O3超標(biāo)天天氣形勢圖(單位hPa)Fig.12 The weather situation during the ozone pollution period

5 結(jié)論

1)海口市O3總體優(yōu)良，2013—2015年O3優(yōu)級天的比例為88.7%，良級天的比例為10.7%，輕度污染天的比例為0.6%。?？谑腥兆畲? h滑動平均質(zhì)量濃度為12～204 μg/m3；小時質(zhì)量濃度最大值為233 μg/m3。2013—2015年，在其他污染物濃度有所降低的情況下，O3日最大8 h滑動平均質(zhì)量濃度的年均值略有升高，作為首要污染物占比已升至40%，且增幅逐年增大，O3已成為海口市的首要污染物，也是造成海口市空氣質(zhì)量超標(biāo)的主要污染物之一。

2)海口市O3濃度最高的月份發(fā)生在10月。?？谑蠴3月均濃度與溫度有明顯反向變化特征，?？谑?—8月平均氣溫超過28 ℃，O3濃度卻處于全年低值區(qū)，冬季的12月和1月氣溫較低，濃度卻相對較高；?？谑蠴3濃度與風(fēng)向變化有密切關(guān)系，春、夏季偏南風(fēng)頻率較高，O3及其前體物以本地排放作用為主，秋、冬季偏北風(fēng)頻率較高，易受外來污染傳輸影響。

3)?？谑蠴3具有單峰值日變化特征，峰值出現(xiàn)在14:00—15:00，O3谷值出現(xiàn)在08:00，峰值與谷值之比為1.94，相較于國內(nèi)重點城市明顯偏低，這與?？谑蠴3前體物濃度較低有關(guān)；超標(biāo)日中O3濃度在12：00—22：00變化幅度較小，并未表現(xiàn)出明顯單峰型日變化特征，夜間21:00甚至出現(xiàn)次峰值，可能與上游高濃度O3傳輸影響有關(guān)。

4)海口市超標(biāo)日的天氣形勢主要表現(xiàn)為臺風(fēng)外圍型和北方冷高壓底部型2種，O3超標(biāo)的第一天以持續(xù)東北風(fēng)為主，下沉氣流造成的本地污染積聚疊加?xùn)|北向區(qū)域污染傳輸是導(dǎo)致?？谑蠴3超標(biāo)的一個主要原因。

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CharacteristicsofOzonePollutioninHaikou

XU Wenshuai1,2, XING Qiao1,2, MENG Xinxin1,2, XIE Donghai1,2, XUE Ying1,2, DU Xiuyao1,2, LIN Yikun1,2, CHEN Rui1,2

1.Hainan Environmental Monitoring Centre, Haikou 571126, China 2.Hainan Research Academy of Environmental Sciences, Haikou 571126, China

Based on the data from four air quality automatic monitoring stations in Haikou from 2013 to 2015, combined with the meteorological data, the characteristics of ozone pollution in Haikou were analyzed. The results showed that the overall air quality of ozone was good in Haikou. The proportion of good and moderate days was 99.4%, and slightly pollution days accounts for 0.6%. The proportion of ozone as the primary pollutant was 40%, which was the highest among the major pollutants. The highest monthly concentration of ozone appeared in October. Monthly mean concentration of Ozone was negatively associated with temperature, and was closely related to the wind direction. Ozone concentration in Haikou was relatively low from May to August with predominant south wind and high temperature. On the contrary, monthly concentration of ozone was relatively high from October to January with predominant north wind, which was affected easily by the external pollution transporting. During the pollutant days, the predominant wind direction was northeast, and the diurnal variation didn’t show a single peak distribution, concentration of ozone slightly changed in the range of 10% from 12:00 to 20:00. Typhoon periphery and the northern cold high pressure bottom type were two typical weather situations which leaded to ozone pollutant in Haikou.

Haikou; ozone; air quality; transport; weather situation

X823

：A

：1002-6002(2017)04- 0186- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.23

2017-03-07;

：2017-04-19

徐文帥(1980-)，男，海南澄邁人，碩士，高級工程師。