薛 蓮，徐少才，孫 萌，孟 赫，王 靜，張玉卿，劉岳峰

1.青島市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，山東 青島 266003 2.青島市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院，山東 青島 266003

氣象要素及前體物對(duì)青島市臭氧濃度變化的影響

薛 蓮1，徐少才1，孫 萌1，孟 赫1，王 靜1，張玉卿1，劉岳峰2

1.青島市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，山東 青島 266003 2.青島市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院，山東 青島 266003

在深入探討2013—2015年青島市區(qū)O3污染隨時(shí)間變化特征的基礎(chǔ)上，系統(tǒng)分析了不同氣象要素對(duì)O3濃度的影響，并研究了前體物對(duì)O3生成的影響及貢獻(xiàn)。結(jié)果表明：青島市區(qū)O3第90百分位日最大8 h滑動(dòng)平均值和超標(biāo)率均在2014年達(dá)到最高值；O3濃度在5—10月較高，12月至次年1月濃度最低；O3日變化呈單峰型變化規(guī)律，白天濃度高，夜間濃度低。強(qiáng)太陽輻射、高溫、相對(duì)濕度60%左右、風(fēng)速4 m/s左右、偏南風(fēng)等氣象條件下易出現(xiàn)高濃度O3。O3的生成主要受前體物VOCs控制，且烯烴對(duì)O3生成的貢獻(xiàn)遠(yuǎn)高于烷烴和芳香烴，控制VOCs尤其是烯烴組分的排放可有效降低青島市區(qū)O3濃度。

青島；臭氧；氣象要素；前體物

2013年起《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)[1]正式實(shí)施，將臭氧(O3)納入常規(guī)污染物監(jiān)測(cè)項(xiàng)目。自監(jiān)測(cè)以來，O3成為國內(nèi)許多城市夏季環(huán)境空氣質(zhì)量的首要污染物，O3污染問題和超標(biāo)情況日益凸顯。O3污染受多種因素影響，太陽輻射強(qiáng)度、氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)速、風(fēng)向等氣象條件是重要的天然影響因素，通常在高壓系統(tǒng)影響下，晴天少云、太陽輻射強(qiáng)、相對(duì)濕度低、氣溫高且風(fēng)速較小的條件下容易產(chǎn)生高濃度O3，但不同的城市和地區(qū)間也存在著差異[2-5]。從人為源來看，O3作為城市光化學(xué)煙霧的特征產(chǎn)物，其前體物NOx和VOCs與O3的生成緊密相關(guān)。研究顯示，我國多個(gè)城市的城區(qū)和近郊區(qū)的O3生成受VOCs控制，而遠(yuǎn)郊區(qū)和農(nóng)村地區(qū)則主要受NOx控制[2-3]。

作為一個(gè)快速發(fā)展的沿海城市，近年來青島市的O3污染問題日益顯著，社會(huì)關(guān)注度也越來越高。盡管之前有學(xué)者對(duì)青島市大氣中O3的污染特征及變化規(guī)律開展了一些研究[6-8]，但針對(duì)氣象要素和前體物的影響研究方面仍然較薄弱。研究基于2013—2015年青島市區(qū)O3污染特征，系統(tǒng)分析了各個(gè)氣象要素與O3濃度的相關(guān)關(guān)系，并探討了前體物對(duì)O3生成的影響及貢獻(xiàn)，從而為控制O3污染提供科學(xué)依據(jù)和決策支持。

1 實(shí)驗(yàn)部分

采用2013—2015年青島市區(qū)O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，采樣地點(diǎn)分布在青島市區(qū)6個(gè)行政區(qū)域內(nèi)，共13個(gè)環(huán)境空氣監(jiān)測(cè)站點(diǎn)，每個(gè)行政區(qū)2—3個(gè)。13個(gè)點(diǎn)位的設(shè)置綜合考慮了城市的功能區(qū)分布、人口密度和點(diǎn)位布設(shè)條件等因素，基本反映該市建成區(qū)規(guī)模、區(qū)域平均分布以及人口、交通、工業(yè)等諸多情況。O3觀測(cè)采用美國API 400E紫外吸收O3分析儀，主要利用O3吸收254 nm紫外光前后產(chǎn)生不同強(qiáng)弱電響應(yīng)的原理，采樣為24 h連續(xù)自動(dòng)監(jiān)測(cè)，并按照《環(huán)境空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 193—2005)[9]的要求進(jìn)行，部分時(shí)段由于停電、儀器校準(zhǔn)等原因數(shù)據(jù)無效。

研究中提到的NOx數(shù)據(jù)來源于青島市區(qū)13個(gè)環(huán)境空氣監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的NOx監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，采用美國API 200E化學(xué)發(fā)光NOx分析儀測(cè)定，主要基于NO與O3反應(yīng)發(fā)光的原理。VOCs數(shù)據(jù)采用嶗山區(qū)環(huán)境空氣綜合監(jiān)測(cè)站的Airmozone在線氣相色譜儀(法國)測(cè)定，共50種組分，包括含碳個(gè)數(shù)為2～6的低沸點(diǎn)組分和含碳個(gè)數(shù)為6～12的高沸點(diǎn)組分。氣象資料中氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)速、風(fēng)向數(shù)據(jù)采用伏龍山氣象站的觀測(cè)資料，太陽輻射強(qiáng)度數(shù)據(jù)采用青島市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站樓頂?shù)臍庀笥^測(cè)資料。

2 結(jié)果與討論

2.1O3濃度的時(shí)間變化特征

依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)[1]和《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)[10]評(píng)價(jià)方法，2013—2015年青島市區(qū)O3第90百分位日最大8 h滑動(dòng)平均值(O3-8 h)分別為115、150、147 μg/m3，O3-8 h的超標(biāo)率分別為1.9%、7.0%、5.2%，第90百分位O3-8 h和超標(biāo)率均在2014年達(dá)到最高值。O3-8 h的時(shí)間變化曲線如圖1所示，可以看出O3濃度呈現(xiàn)明顯的季節(jié)波動(dòng)，濃度較高的月份主要集中在每年的5—10月，12月至次年1月濃度最低。青島市區(qū)2014年O3污染狀況最嚴(yán)重，且高濃度O3主要集中在春末、夏季、秋初階段，冬季濃度最低，這與京津冀地區(qū)部分城市的O3污染特征較為一致[3,11-12]。

圖1 O3-8 h的時(shí)間變化曲線Fig.1 Time series of daily maximum O3-8 h concentration

2013—2015年青島市區(qū)O3日變化均呈現(xiàn)明顯的單峰型變化規(guī)律，白天濃度高，夜間濃度低，與北京、天津、石家莊、上海、成都等城市的O3日變化規(guī)律基本一致[3,11-14]。每日凌晨開始O3濃度緩慢下降，早上07：00達(dá)到濃度最低值。08：00起隨著太陽輻射增強(qiáng)、氣溫升高，空氣中的VOCs、NOx等前體物經(jīng)光化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化為O3，致使O3濃度迅速升高，下午15：00前后達(dá)到濃度峰值，之后伴隨著太陽輻射強(qiáng)度的減弱、氣溫的下降，光化學(xué)反應(yīng)逐漸減緩，O3濃度逐步下降至次日并開始新一輪的變化。對(duì)比不同年份的O3日變化曲線得出，2013年O3濃度較2014、2015年明顯偏低且變化幅度偏小，主要與當(dāng)年的太陽輻射強(qiáng)度較弱、平均氣溫較低等因素有關(guān)(圖2)。

圖2 2013—2015年O3日變化曲線Fig.2 The diurnal variation of O3 concentration from 2013 to 2015

2.2氣象要素對(duì)O3濃度的影響

O3作為二次污染物，是復(fù)雜光化學(xué)反應(yīng)的特征產(chǎn)物，并且受氣象因素的影響。2013—2015年青島市區(qū)的O3污染在2014年最嚴(yán)重，且5—10月O3污染的高發(fā)期，因此，以2014年5—10月為例，分析太陽輻射強(qiáng)度、氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)速、風(fēng)向等氣象要素對(duì)O3濃度的影響。

2.2.1 太陽輻射強(qiáng)度的影響

將O3小時(shí)濃度與太陽輻射強(qiáng)度小時(shí)值歸類統(tǒng)計(jì)并進(jìn)行線性相關(guān)分析，結(jié)果見圖3。從圖3可以看出，O3濃度與太陽輻射強(qiáng)度呈現(xiàn)中度正相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)r=0.770，即O3濃度隨著太陽輻射強(qiáng)度的升高而升高。兩者的日變化均呈現(xiàn)明顯的單峰型變化趨勢(shì)，太陽輻射強(qiáng)度自早上05：00起逐漸增強(qiáng)，至中午12：00達(dá)到最高值，之后逐步下降，夜間降至零并維持穩(wěn)定；O3濃度在早上07：00處于全天最低值，08：00起開始升高，下午15：00左右達(dá)到濃度峰值，之后不斷下降。O3作為二次生成的污染物，其濃度的升高是多項(xiàng)氣象因子的綜合結(jié)果，太陽輻射增強(qiáng)是O3濃度升高的重要?dú)庀髼l件，原因是強(qiáng)太陽輻射可以促進(jìn)光化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行，有利于O3的生成。

圖3 O3濃度與太陽輻射強(qiáng)度的散點(diǎn)圖和日變化曲線Fig.3 The scatter plot and diurnal curve of O3 concentration and solar radiation intensity

2.2.2 氣溫的影響

將O3小時(shí)濃度與氣溫小時(shí)值歸類統(tǒng)計(jì)并進(jìn)行線性相關(guān)分析，結(jié)果見圖4。從圖4可以看出，O3濃度與氣溫呈高度正相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)r=0.858，即O3濃度隨氣溫的升高而升高。與太陽輻射強(qiáng)度相似，氣溫的日變化曲線也呈明顯的單峰型變化趨勢(shì)，早上05：00為全天氣溫的最低值，06：00起開始升高，至下午14：00達(dá)到最高值，之后持續(xù)下降。O3濃度的日變化曲線與氣溫有很好的相關(guān)性，但整體推后2 h。分析原因認(rèn)為，氣溫升高是促進(jìn)光化學(xué)反應(yīng)的重要前提條件，O3作為光化學(xué)反應(yīng)生成的產(chǎn)物，其日變化曲線必然存在一定的滯后性。

圖4 O3濃度與氣溫的散點(diǎn)圖和日變化曲線Fig.4 The scatter plot and diurnal variation of O3 concentration and temperature

2.2.3 相對(duì)濕度的影響

將O3小時(shí)濃度與相對(duì)濕度小時(shí)值歸類統(tǒng)計(jì)并進(jìn)行二次曲線擬合，結(jié)果見圖5。從圖5可以看出，兩者具有較好的擬合相關(guān)關(guān)系(相關(guān)系數(shù)r=0.793)，且O3濃度在相對(duì)濕度60%左右達(dá)到最高值。當(dāng)相對(duì)濕度小于60%時(shí)，O3濃度隨相對(duì)濕度的增加呈現(xiàn)升高趨勢(shì)；當(dāng)相對(duì)濕度超過60%后，O3濃度隨濕度的增加顯著降低。對(duì)比無降水和有降水天氣條件下O3質(zhì)量濃度可知(圖6)，無降水天氣條件下的O3濃度比有降水時(shí)的濃度高27.3%，進(jìn)一步說明了高濕度條件不利于O3的生成。綜上所述，對(duì)青島市區(qū)而言，相對(duì)濕度60%左右的條件較利于O3的生成。

圖5 O3濃度與相對(duì)濕度的散點(diǎn)圖Fig.5 The scatter plot of O3 concentration and relative humidity

圖6 不同天氣條件下的O3濃度對(duì)比Fig.6 Comparison of O3 concentrations in different weather conditions

2.2.4 風(fēng)速及風(fēng)向的影響

以4 m/s為界，將風(fēng)速劃分為2個(gè)部分，將O3小時(shí)濃度與風(fēng)速小時(shí)值歸類統(tǒng)計(jì)并進(jìn)行線性相關(guān)分析，如圖7所示。當(dāng)風(fēng)速小于4 m/s時(shí)，O3濃度隨著風(fēng)速的增大而升高，兩者呈高度正相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)r=0.949；當(dāng)風(fēng)速大于4 m/s時(shí)，O3濃度與風(fēng)速呈現(xiàn)中度負(fù)相關(guān)關(guān)系，風(fēng)速增大時(shí)O3濃度反而降低，相關(guān)系數(shù)r=-0.670。由此推出，青島市區(qū)較高濃度的O3主要發(fā)生在風(fēng)速為4 m/s左右的條件下，即風(fēng)力為三級(jí)左右。

圖7 O3濃度與風(fēng)速的散點(diǎn)圖Fig.7 The scatter plot of O3 concentration and wind speed

從風(fēng)頻-風(fēng)向玫瑰圖(圖8)來看，2014年5—10月青島市區(qū)的主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)镾SE和S，風(fēng)向頻率分別為18.5%和17.7%，次風(fēng)向?yàn)镹NW，風(fēng)向頻率為11.1%。從O3濃度-風(fēng)向玫瑰圖可以看出，高濃度O3主要發(fā)生在S風(fēng)向下，其次是SSW和SSE，與主導(dǎo)風(fēng)向較一致。從天氣特點(diǎn)來看，出現(xiàn)偏南風(fēng)時(shí)多為晴朗天氣，氣溫較高且太陽輻射相對(duì)較強(qiáng)，大氣光化學(xué)反應(yīng)比較活躍，利于O3的生成和積累；從城市布局來看，青島市區(qū)南部瀕臨海洋，相關(guān)監(jiān)測(cè)顯示，2014年3月17日至4月21日黃海、東海及西北太平洋一帶海域的O3濃度較同期青島市區(qū)的O3濃度高43.6%，說明海洋上也可能存在O3的排放源或前體物。吹偏南風(fēng)時(shí)，部分來自海洋的O3或其前體物可能會(huì)傳輸?shù)绞袇^(qū)造成O3濃度升高。

2.2.5 氣象要素影響的個(gè)例分析

強(qiáng)太陽輻射強(qiáng)度、高溫、相對(duì)濕度60%左右、風(fēng)速4 m/s左右、偏南風(fēng)的氣象條件較利于O3的生成。2014年5月29—31日發(fā)生典型的O3高污染過程，O3-8 h為210～213 μg/m3，期間的太陽輻射日總量平均值為24.7×106J/m2，平均氣溫23.2 ℃，相對(duì)濕度66.9%，平均風(fēng)速3.5 m/s，主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南風(fēng)；2014年6月1—3日則是O3濃度較低的時(shí)段，O3-8 h為111～115 μg/m3，期間的太陽輻射日總量平均值為6.3×106J/m2，平均氣溫18.2 ℃，相對(duì)濕度85.8%且伴有降水，平均風(fēng)速5.5 m/s，主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng)。在不考慮人為排放等其他因素影響的前提下，前一時(shí)段的太陽輻射強(qiáng)度和氣溫明顯高于后一時(shí)段，相對(duì)濕度更接近于60%，平均風(fēng)速接近4 m/s且風(fēng)向偏南，整體氣象條件更利于O3的生成，因此O3濃度遠(yuǎn)高于后一時(shí)段。

圖8 風(fēng)頻-風(fēng)向玫瑰圖和O3質(zhì)量濃度-風(fēng)向玫瑰圖Fig.8 Rose maps of wind directions and O3 concentrations

2.3前體物對(duì)O3生成的影響及貢獻(xiàn)

2.3.1 前體物對(duì)O3生成的影響

O3的生成與其前體物(NOx和VOCs)呈高度非線性關(guān)系，判斷一個(gè)城市或地區(qū)O3的生成受何種前體物的控制，是O3生成機(jī)理研究的重要內(nèi)容，且對(duì)O3的污染控制十分重要。VOCs與NOx體積分?jǐn)?shù)比(VOCs/NOx)是早期用來定性分析大氣中O3濃度與VOCs和NOx關(guān)系的一種判別方法。研究表明[15]，當(dāng)VOCs/NOx>8時(shí)，維持VOCs濃度不變，降低NOx的濃度會(huì)導(dǎo)致O3濃度的降低，即O3生成處于NOx控制區(qū)；當(dāng)VOCs/NOx<8時(shí)，維持NOx濃度不變，降低VOCs的濃度會(huì)導(dǎo)致O3濃度降低，即O3生成處于VOCs控制區(qū)；當(dāng)VOCs/NOx<4時(shí)，降低NOx濃度，O3濃度反而會(huì)升高，即存在NOx減少的不利效應(yīng)。研究采用VOCs/NOx分析青島市區(qū)2014年7—8月O3的生成受何種前體物的控制(其中VOCs濃度為50種VOCs組分的濃度之和)，得出VOCs/NOx為0.23，小于4，可推斷O3生成主要受VOCs控制，且存在NOx減少的不利效應(yīng)。

O3與NOx體積分?jǐn)?shù)比(O3/NOx)也可以用來判斷前體物對(duì)O3生成的影響[16]：當(dāng)O3/NOx<15時(shí)，O3生成處于VOCs控制區(qū)；當(dāng)O3/NOx>15時(shí)，O3生成處于NOx控制區(qū)。研究表明，2014年7—8月青島市區(qū)O3/NOx為1.86，遠(yuǎn)小于15，進(jìn)一步證實(shí)了O3的生成受VOCs控制。2012—2014年青島市公共交通周及“無車日”監(jiān)測(cè)顯示[17]，控制機(jī)動(dòng)車的車流量可使NOx濃度降低，而O3濃度反而升高，驗(yàn)證了NOx減少的不利效應(yīng)。因此，為控制青島市區(qū)的O3污染狀況，可通過降低VOCs的濃度來實(shí)現(xiàn)，降低NOx濃度則可能會(huì)導(dǎo)致O3濃度的升高。

2.3.2 VOCs對(duì)O3生成的貢獻(xiàn)

研究分別采用OH消耗速率和增量反應(yīng)活性2種方法對(duì)2014年7—8月青島市區(qū)大氣中的部分VOCs組分的O3生成貢獻(xiàn)進(jìn)行了分析，其中包含烷烴29種、烯烴7種、芳香烴14種，如圖9所示。2種方法的計(jì)算結(jié)果均表明，烯烴的O3生成貢獻(xiàn)最大，占VOCs總貢獻(xiàn)的70%以上，烷烴和芳香烴的貢獻(xiàn)較小，均為10%～20%，且烷烴稍高于芳香烴。雖然烯烴的體積分?jǐn)?shù)僅占VOCs總濃度的18.2%，但由于反應(yīng)活性較高，因此其O3生成貢獻(xiàn)遠(yuǎn)高于烷烴和芳香烴，這與天津、唐山等北方城市的研究結(jié)果較為一致[19-20]，而深圳、廈門這些南方城市則主要以芳香烴的O3生成貢獻(xiàn)最高[21-22]。因此，控制烯烴類有機(jī)物的排放可有效降低O3的生成，對(duì)O3污染的防治有重要作用。

圖9 OH消耗速率方法和增量反應(yīng)活性方法計(jì)算得出的青島市大氣VOCs組分的O3生成貢獻(xiàn)Fig.9 The contribution of VOCs to O3 generation in Qingdao using the methods of OH radicals consumption rate(a) and incremental reactivity(b)

3 結(jié)論

1)2013—2015年，青島市區(qū)O3第90百分位O3-8 h為115～150 μg/m3，超標(biāo)率為1.9%～7.0%，均在2014年達(dá)到最高值。O3濃度呈明顯的季節(jié)波動(dòng)，一般5—10月濃度較高，12月至次年1月濃度最低；O3日變化呈單峰型變化規(guī)律，白天濃度高，夜間濃度低。

2)氣象要素的影響分析表明，太陽輻射強(qiáng)度、氣溫與O3濃度均呈正相關(guān)關(guān)系，即強(qiáng)太陽輻射和高溫條件下易出現(xiàn)高濃度O3。此外，相對(duì)濕度60%左右、風(fēng)速4 m/s左右(風(fēng)力三級(jí))、偏南風(fēng)的氣象條件也有利于O3的生成。

3)采用VOCs/NOx、O3/NOx分析得出，青島市區(qū)O3的生成主要受前體物VOCs控制，且存在NOx減少的不利效應(yīng)，即降低VOCs濃度可使O3濃度下降，而降低NOx濃度反而會(huì)引起O3濃度上升。運(yùn)用OH消耗速率、增量反應(yīng)活性2種方法分析VOCs組分的O3生成貢獻(xiàn)，得出烯烴的O3生成貢獻(xiàn)遠(yuǎn)高于烷烴和芳香烴。因此，控制前體物VOCs尤其是烯烴組分的排放，是減少青島市區(qū)O3污染的有效措施之一，并對(duì)O3污染防治對(duì)策的制定有重要意義。

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EffectofMeteorologicalFactorsandPrecursorsontheChangeofAmbientAirOzoneConcentrationsinQingdao

XUE Lian1, XU Shaocai1, SUN Meng1, MENG He1, WANG Jing1, ZHANG Yuqing1, LIU Yuefeng2

1.Qingdao Environmental Monitoring Central Station, Qingdao 266003, China 2.Qingdao Research Academyof Environmental Science, Qingdao 266003, China

Based on the temporal variationcharacteristics of O3pollution in urban districts of Qingdao from 2013 to 2015, the effect of different meteorological factors on O3concentration were analyzed, and the contribution of precursors to O3generation werestudied. The results showed that the highest O3concentration and O3excess rate were both occurred in 2014. The O3concentrations from May to October were higher than that in other months, and the lowest concentrations were occurred in December and January. The diurnal variation of O3concentrationshowed a single peak feature, and the concentration in the daytime was higher than that in night. Meteorological conditions such as stronger solar radiation, higher temperature, relative humidity at about 60%, wind speed at about 4 m/s,and southerly wind were all prone to high O3concentrations. O3generation was mainly controlled by VOCs precursors, andthe contribution of alkene warehigher than that of alkane and arene. Therefore, controlling the emission of VOCs, especially alkene, can effectively reduce the concentration of O3in urban district of Qingdao.

Qingdao; ozone; meteorological factor; precursor

X823;X515

：A

：1002-6002(2017)04- 0179- 07

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.22

2017-02-22;

：2017-04-08

青島市民生科技計(jì)劃基金資助項(xiàng)目(14-8-3-10-NSH)

薛 蓮(1986-)，女，山東青島人，碩士，工程師。

王 靜