王彩紅，張惠芳，尼霞次仁，李名升

1.西藏自治區(qū)環(huán)境監(jiān)測中心站，西藏 拉薩 850000 2.中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點實驗室，北京 100012

青藏高原典型城市拉薩市近地面臭氧污染特征

王彩紅1，張惠芳1，尼霞次仁1，李名升2

1.西藏自治區(qū)環(huán)境監(jiān)測中心站，西藏 拉薩 850000 2.中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點實驗室，北京 100012

拉薩市作為青藏高原典型城市，環(huán)境空氣質(zhì)量相對較好，但臭氧污染近年來有所凸顯。對拉薩市臭氧的現(xiàn)狀與污染特征進行分析基礎(chǔ)上，探討臭氧污染的影響因素。結(jié)果表明：拉薩市臭氧污染表現(xiàn)出“來得早，去得快”的特征，與內(nèi)地城市相比，拉薩市臭氧質(zhì)量濃度在3月即可達到全年平均值(2015年為105 μg/m3)，而9月以后將低于全年平均值，并在春末夏初達到峰值；由于青藏高原海拔高，紫外線強，相對內(nèi)陸地區(qū)臭氧均值偏高，2015年拉薩市臭氧年均值比北京市和成都市分別高出7.7%、29.0%，其小時濃度變化呈中午高、早晚低的特征；拉薩市臭氧的濃度變化受空氣濕度、日照時間和日均氣溫的影響；生物質(zhì)燃料的跨界傳輸可能也對青藏高原地區(qū)臭氧的來源產(chǎn)生一定影響。

拉薩；臭氧；氣象因素；污染特征

青藏高原地處我國西南地區(qū)，是地球的“第三極”，具有海拔高、紫外線強、生態(tài)環(huán)境脆弱等特點，其氣候環(huán)境的變化可能會引起一系列全球性氣候環(huán)境問題[1-2]。隨著工業(yè)和城市化進程的加快，我國的環(huán)境污染問題也進入到復(fù)合型污染時代[3-4]，青藏高原地區(qū)的環(huán)境問題也日益凸顯，尤其是臭氧(O3)污染問題，顯現(xiàn)出與內(nèi)陸城市不同的特征，O3已經(jīng)成為影響高原地區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量的主要因子之一。

我國對O3的研究較晚，且主要停留在對經(jīng)濟發(fā)達城市和本底地區(qū)的研究[5-11]，青藏高原地區(qū)O3變化的研究也僅局限于對流層上部及平流層O3的監(jiān)測與分析[12-14]，對近地面O3變化的研究相對較少。本文利用全國環(huán)境空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺的實時發(fā)布數(shù)據(jù)，對拉薩市O3的現(xiàn)狀與污染特征進行分析，以期對認識青藏高原城市O3污染提供借鑒。

1 實驗部分

1.1數(shù)據(jù)來源及站點分布

拉薩市現(xiàn)有6個國控城市環(huán)境空氣自動監(jiān)測子站，監(jiān)測數(shù)據(jù)均同步發(fā)布于“全國環(huán)境空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺”。本文所涉及到的二氧化硫(SO2)、一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO2)、氮氧化物(NOx)、可吸入顆粒物(PM10)、一氧化碳(CO)、O3和細顆粒物(PM2.5)數(shù)據(jù)均來源于此。

氣象數(shù)據(jù)采用中國氣象科學(xué)數(shù)據(jù)共享服務(wù)網(wǎng)中的觀測臺站數(shù)據(jù)。

1.2分析方法

城市環(huán)境空氣質(zhì)量日評價、年評價主要依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB 3095—2012)[15]和《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定》(試行)(HJ 633—2012)[16]。

2 結(jié)果與討論

2.1O3污染狀況

2.1.1 超標情況

2013—2016年，拉薩市O3日最大8 h滑動平均值(O3-8 h)超過《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB 3095—2012)二級標準限值的天數(shù)分別為17、6、9、20 d，呈現(xiàn)出逐年增多的趨勢(除2013年)，其中以O(shè)3為首要污染物的超標天數(shù)占全年超標天數(shù)的比例為35.8%～70%，對拉薩市環(huán)境空氣質(zhì)量的影響明顯。根據(jù)數(shù)據(jù)統(tǒng)計，拉薩市以O(shè)3為首要污染物的天數(shù)中環(huán)境空氣質(zhì)量均為輕度污染(除2013年)，且O3第90百分位O3-8 h均低于二級標準限值(圖1)。

2.1.2 月度變化分析

根據(jù)對2013—2016年拉薩市O3數(shù)據(jù)的分析發(fā)現(xiàn)，拉薩市O3超標現(xiàn)象主要集中在4—7月。近年來拉薩市春季O3的超標天數(shù)有增加趨勢，分析發(fā)現(xiàn)O3也是影響拉薩市夏季環(huán)境空氣質(zhì)量的主要污染物。圖2為2013年以來O3月均濃度及第90百分位O3-8 h變化圖，可以更直觀地顯示拉薩市O3濃度隨季節(jié)的變化規(guī)律。從圖2可以明顯看出，拉薩市O3濃度在每年4月開始明顯升高，5月持續(xù)升高；6、7月隨著雨季的到來，O3濃度呈相對降低的趨勢，但與其他季節(jié)相比，拉薩市春、夏季O3濃度總體呈現(xiàn)出較高的現(xiàn)象。

圖1 2013—2016年拉薩市第90百分位O3-8 h及O3超標天數(shù)比例Fig.1 The changes of the 90th percentile of daily maximum 8 hour ozone average concentration and the number of days with O3 concentration non-attainment in Lhasa from 2013 to 2016

圖2 2013—2016年拉薩市O3月均值與第90百分位O3-8 hFig.2 The changes of the 90th percentile of daily and monthly maximum 8 hour ozone average concentration in Lhasa from 2013 to 2016

2.1.3 拉薩市O3污染與其他地區(qū)的比較

為分析拉薩市O3污染與其他地區(qū)污染狀況的異同，利用2015年全國環(huán)境空氣監(jiān)測網(wǎng)監(jiān)測數(shù)據(jù)對拉薩、北京、上海和青藏高原城市進行比較，可以得出：

1)拉薩市O3污染的時間差異相對較小(圖3)。從季節(jié)變化看，雖然拉薩市O3也呈現(xiàn)春、夏季污染較重，秋、冬季較輕的特征，但拉薩市O3污染最重月份濃度值是污染最輕月份的1.68倍，而北京、上海、廣州和成都該值分別為7.17、2.67、3.49、5.78倍；即使海拔較高的昆明、西寧，這一數(shù)值也分別為2.01、3.06倍；從全年變化看，拉薩市O3-8 h變異系數(shù)僅為0.234，說明數(shù)據(jù)分布較為集中在平均值附近。

圖3 2015年拉薩市與其他地區(qū)第90百分位O3-8 hFig.3 The changes of the 90th percentile of daily maximum 8 hour ozone average concentration between Lhasa and other areas in 2015

2)拉薩市O3-8 h呈兩頭尖、中間粗的紡錘形分布。拉薩市O3超標天數(shù)較少，但優(yōu)于一級標準的天數(shù)比例也相對較少，分布在100～160 μg/m3的天數(shù)占42.6%，比北京高21.2個百分點(圖4)。

3)拉薩市O3污染“來得早，去得快”。經(jīng)統(tǒng)計分析，3月拉薩市O3濃度即可達到全年平均值，而此時北京和上海分別達到該地區(qū)全年均值的86.2%和97.6%。9月以后，拉薩市O3濃度就會低于全年平均值，而全國大部分城市普遍在11月以后才會低于該地區(qū)全年平均值。

4)青藏高原地區(qū)O3污染具有與拉薩市相似的特征。青藏高原城市雖然O3污染程度與拉薩市有所差異，但時間變化趨勢、濃度分布區(qū)間等與拉薩具有相似特征，也存在平均濃度高但超標天數(shù)少的現(xiàn)象。且青海省海南、海西、海北3個藏族自治州無論O3濃度還是超標天數(shù)均高于拉薩市，果洛州O3濃度也高于拉薩市。

圖4 2015年拉薩市與北京市O3-8 h分布圖Fig.4 The distributions of the 90th percentile of daily maximum 8 hour ozone average concentration between Lhasa and Beijing in 2015

2.2相關(guān)性分析

2.2.1 O3與CO、NOx間相關(guān)性分析

以2016年4月28日(4月28日拉薩市O3-8 h為全年最大值)09:00—21:00(日照時間)拉薩市區(qū)監(jiān)測站小時平均濃度數(shù)據(jù)為例，將NOx、CO分別與O3進行相關(guān)性分析，結(jié)果見圖5。

圖5 O3與NOx、CO小時濃度變化相關(guān)性Fig.5 The relationship of per hour concentration between O3 and NOx(NO,NO2)

從圖5可見，O3與NOx和CO均呈負相關(guān)(圖5)，即隨著NOx和CO含量的降低，拉薩市O3濃度升高。說明拉薩市夏季大氣環(huán)境中O3濃度的升高與NOx、CO參與光化學(xué)反應(yīng)有關(guān)。大氣中NOx、CO濃度越高，光化學(xué)反應(yīng)速率越快，產(chǎn)生的O3濃度越高。

2.2.2 機動車保有量與NO2間相關(guān)性分析

拉薩市NOx的來源主要有機動車尾氣排放、工業(yè)源排放和生活源排放，據(jù)統(tǒng)計，汽車尾氣的排放是拉薩市NOx來源的主要部分，占其總量的84.8%(2014年統(tǒng)計數(shù)據(jù))。通過相關(guān)性分析可知，拉薩市機動車保有量與NOx濃度呈正比(以2010—2015年監(jiān)測數(shù)據(jù)為準)，即隨著拉薩市機動車保有量的持續(xù)增長，大氣中NOx含量也隨之增高。

另外，拉薩部分機動車使用液化石油氣，尾氣排放中含有大量丙烷、丙烯、乙烷等小分子烯烴。同時,由于區(qū)域文化因素，市區(qū)廟宇焚香過程也會排放大量芳香烴，這些都是O3生成的重要前體物。

綜上所述，拉薩市O3濃度在春、夏季明顯高于其他季節(jié)，且中午至下午濃度明顯較高。說明在午后太陽光照強烈的條件下，部分NOx參與光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生O3，造成拉薩市O3濃度的升高。但由于缺乏實際監(jiān)測數(shù)據(jù)，尚不好判斷VOCs成分在O3生成過程中相對于NOx和CO的重要性。

2.3影響因素分析

2.3.1 光化學(xué)反應(yīng)對拉薩市O3濃度的影響

根據(jù)光化學(xué)反應(yīng)機理，VOCs、NOx、CO等均為光化學(xué)反應(yīng)前體物，尤其在夏季光照強烈的情況下，更加速了光化學(xué)反應(yīng)的進行。

2.3.1.1 O3與NOx間的關(guān)系

拉薩市第90百分位O3-8 h和NOx的變化基本呈此消彼長的關(guān)系(圖6)，春末夏初隨著O3濃度的升高，NOx濃度呈相對下降趨勢；在冬季，O3濃度降低，而NOx濃度明顯升高。

圖6 2013—2016年拉薩市第90百分位O3-8 h和NOx的變化Fig.6 The changes of the 90th percentile of daily maximum 8 hour ozone average concentration and the monthly average concentration of NOx in Lhasa from 2013 to 2016

以2016年拉薩市O3-8 h與NOx日均濃度為例(圖7)，可明顯反映出兩者之間此消彼長的變化關(guān)系。

圖7 2016年拉薩市O3-8 h與NOx日均濃度Fig.7 The changes of the 90th percentile of daily maximum 8 hour ozone average concentration and the daily average concentration of NOx in Lhasa in 2016

以2016年4月28日為例，分析NOx與O3小時濃度的關(guān)系，結(jié)果見圖8。從圖8可以看出，在近地面，O3濃度在正午直至傍晚時最高，凌晨濃度較低，而NOx濃度呈相反趨勢。

2.3.1.2 O3與CO間關(guān)系

拉薩市第90百分位O3-8 h和第95百分位CO日均值間的變化也基本呈此消彼長的關(guān)系(圖9)，春末夏初隨著O3濃度的升高，CO濃度呈相對下降趨勢；而在冬季，O3濃度降低，CO濃度明顯升高。

圖8 2016年4月28日區(qū)監(jiān)測站NOx和O3小時濃度Fig.8 The changes of per hour concentration of O3 and NOx in the monitoring station of April 28, 2016

圖9 2013—2016年拉薩市第90百分位O3-8 h和第95百分位CO日均值Fig.9 The changes of the 90th percentile of daily maximum 8 hour ozone average concentration and the 95th percentile of daily CO average concentration in Lhasa from 2013 to 2016

以2016年拉薩市O3-8 h與CO日均濃度為

例(圖10)，進一步反映出兩者之間此消彼長的變化關(guān)系。

對O3與CO濃度變化進一步分析，發(fā)現(xiàn)近地面O3濃度的變化與CO濃度變化也呈相反趨勢(圖11)。

2.3.2 氣象因素對O3濃度的影響

氣象因素對O3濃度影響明顯，高溫、低濕有利于光化學(xué)反應(yīng)的進行。根據(jù)2015年監(jiān)測數(shù)據(jù)將氣象因素與O3之間的關(guān)系繪圖，圖中O3標準以世界衛(wèi)生組織的推薦標準為準(100 μg/m3)。從圖12可以看出，拉薩O3超標現(xiàn)象主要發(fā)生在溫度較高的天氣情況下，當(dāng)溫度低于0 ℃時，基本不會出現(xiàn)超標現(xiàn)象，而當(dāng)日均溫度大于10 ℃時，O3超標率將在60%以上。

圖10 2016年拉薩市O3-8 h與CO日均濃度Fig.10 The changes of the 90th percentile of daily maximum 8 hour ozone average concentration and the daily average concentration of CO in Lhasa in 2016

隨著日照時間的延長，O3濃度和超標率基本呈上升趨勢(圖13)，但當(dāng)日照時間為2～4 h時，其濃度和超標率較高，原因有待進一步研究。

相對濕度與O3污染呈“倒U型”關(guān)系，即隨著相對濕度的增加O3污染加重，但當(dāng)相對濕度大于70%時，污染反而會變輕(圖14)。

綜上所述，拉薩市在5—7月日照強烈，由于高溫、低濕的氣象環(huán)境，在高紫外線(UV)強度作用下，促進了光化學(xué)反應(yīng)的進行，加速了NO2的分解，造成O3濃度升高，NOx濃度隨之降低。

圖11 2016年4月28日區(qū)監(jiān)測站CO和O3濃度小時變化Fig.11 The changes of per hour concentration of O3and CO in the monitoring station of April 28, 2016

圖12 2015年拉薩市不同氣溫條件下O3超標率和質(zhì)量濃度均值Fig.12 O3 non-attainment rate and average concentration under different temperatures in Lhasa in 2015

圖13 2015年拉薩市不同日照時數(shù)條件下O3超標率和濃度均值Fig.13 O3 non-attainment rate and average concentration under different sunshine hours in Lhasa in 2015

2.3.3 平流層O3對對流層O3濃度的影響

根據(jù)青藏高原氣象學(xué)已有研究結(jié)果，夏季青藏高原上空被南亞高壓所控制，高壓內(nèi)基本是對流活動。周秀驥等[17]在1995年對青藏高原上空O3含量變化的研究中指出，6—9月在青藏高原上空出現(xiàn)了明顯的O3總量低值現(xiàn)象，青藏高原夏季可能是東亞地區(qū)對流層下部污染物向平流層輸送的一個重要通道。叢春華等[18]在2001年對該結(jié)論進行證明并指出：每年夏季青藏高原及高原東南部與南側(cè)的孟加拉灣北部上空為對流層大氣穿越對流層頂向平流層輸送的通道。但陳闖等[19]在研究中又發(fā)現(xiàn)，青藏高原對流層上層的強反氣旋系統(tǒng)，特別是中高緯度阻塞高壓的邊緣有明顯的平流層空氣向?qū)α鲗尤肭?，從而?dǎo)致對流層內(nèi)O3濃度的增加。

圖14 2015年拉薩市不同相對濕度條件下O3超標率和濃度均值Fig.14 O3 non-attainment rate and average concentration under different relative humidity in Lhasa in 2015

O3在對流層與平流層之間的交換受多重氣象因素的影響，且目前大多數(shù)研究都集中于對青藏高原上空O3含量的變化，而對近地面O3含量變化的研究較少。大氣中O3含量的變化不僅受大氣環(huán)境中物化作用的影響，同時還受動力作用的影響，拉薩市O3濃度的升高可能與平流層O3向?qū)α鲗拥妮斔陀嘘P(guān)。

近年來，在珠峰南坡和北坡的大氣環(huán)境觀測研究發(fā)現(xiàn)了南亞地區(qū)生物質(zhì)燃燒的跨境傳輸影響，尤其是春季更為明顯[20]，這有可能是拉薩春季O3出現(xiàn)高值的原因之一，有待進一步研究。

3 結(jié)論

拉薩市O3污染并不樂觀，雖然超標天數(shù)少，但年平均濃度較高，若按照世界衛(wèi)生組織的推薦標準，拉薩超標天數(shù)將大大增加。通過對拉薩市O3濃度升高的原因進行分析，可得出結(jié)論：

1)拉薩地區(qū)紫外輻射強烈，大氣環(huán)境中O3的本底濃度值較高。

2)與內(nèi)陸城市相比，拉薩市O3均值偏高，尤其在春末夏初季節(jié)表現(xiàn)出高值，其小時濃度呈現(xiàn)出正午高、早晚低的特征。

3)由于區(qū)域排放的O3前體物不斷增加，近年來青藏高原大氣中O3濃度呈現(xiàn)出升高趨勢；同時，平流層折疊導(dǎo)致O3向?qū)α鲗訚B透與輸送及南亞生物質(zhì)燃燒的跨境傳輸也可能是造成拉薩市O3濃度偏高的原因。

由于缺乏重要前體物VOCs的監(jiān)測數(shù)據(jù)和大氣化學(xué)傳輸模式評估，目前還不能準確量化各影響因素對拉薩高濃度O3的各自貢獻。建議以后在對青藏高原城市和背景地區(qū)O3前體物同步測量的基礎(chǔ)上，利用嵌套網(wǎng)格的大氣化學(xué)和傳輸模式開展O3來源解析和形成機理研究，區(qū)分并量化紫外輻射、局地光化學(xué)、平流層輸送和跨境傳輸在拉薩臭氧高污染階段的各自貢獻。

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ThePollutionCharacteristicsofSurfaceOzoneinLhasa-TypicalCityovertheTibetanPlateau

WANG Caihong1, ZHANG Huifang1, NIXIA Ciren1, LI Mingsheng2

1.Environmental Monitoring Center of Tibet, Lhasa 850000, China 2.State Environmental Protection Key Laboratory of Quality Control in Environmental Monitoring, China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China

As a typical city of the Tibetan plateau, the ambient air quality of Lhasa is better than inland cities, but the pollution of ozone has become more and more serious in recent years. The contributory factors of local ozone pollution were discussed based on its current situation and the characteristics. Results showed that:Compared with inland cities, the ozone concentration reached the annual average(105 μg/m3in 2015) in March and below the annual average valueafter Septemberwith the characteristic of coming early and disappearing quickly, and the peak values of ozone concentration appeared likely in the ending of spring and the beginning of summer in Lhasa.The hourly concentration of ozone at noon was higher than it in the morning and night. Because of the high altitude and strong UV in the Tibetan plateau, the mean values of ozone in Lhasa was higher comparing to that in inland areas. The mean value of ozone in Lhasa is higher than Beijing and Chengdu at 7.7% and 29.0%.The change of ozone concentration was influenced by air humidity, sunshine time and temperature in Lhasa.The cross-boundary transmission of biomass flue may also contribute as one of the sources of ozone in Tibetan plateau.

Lhasa; ozone; meteorological factor; pollution characteristics

X823

：A

：1002-6002(2017)04- 0159- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.20

2017-03-16;

：2017-05-09

國家自然科學(xué)基金資助項目(41601608)

王彩紅(1987-)，女，甘肅天水人，碩士，助理工程師。

李名升