徐圃青，王 振，余益軍，何 濤，陳 橋,2，李春玉，徐東炯,2，李 璐

1.常州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，江蘇 常州 213001 2.江蘇省環(huán)境保護(hù)水環(huán)境生物監(jiān)測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 常州 213001

夏季太湖藍(lán)藻水華暴發(fā)與臭氧污染的關(guān)聯(lián)性

徐圃青1，王 振1，余益軍1，何 濤1，陳 橋1,2，李春玉1，徐東炯1,2，李 璐1

1.常州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，江蘇 常州 213001 2.江蘇省環(huán)境保護(hù)水環(huán)境生物監(jiān)測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 常州 213001

夏季受東南季風(fēng)、湖流等因素影響，太湖藍(lán)藻向西北部水域集聚，該區(qū)域平均藻密度可高達(dá)1×109個(gè)/L以上，其中藍(lán)藻集中堆積的近湖岸區(qū)域藻類密度更高，藍(lán)藻在不同生命階段釋放的藻源性VOCs的成分譜和產(chǎn)生量有較大差異，其中烯烴和有機(jī)胺反應(yīng)活性較強(qiáng)。藍(lán)藻水華高發(fā)期太湖西岸非甲烷總烴的濃度約為常州市區(qū)的3.3倍，日變化趨勢(shì)符合藍(lán)藻代謝規(guī)律。太湖西部藍(lán)藻水華、湖西區(qū)的非甲烷總烴濃度和臭氧污染程度時(shí)空變化規(guī)律表明：太湖西部(宜興)是整個(gè)流域臭氧污染最嚴(yán)重的區(qū)域，其臭氧污染的形成與太湖藍(lán)藻水華暴發(fā)有關(guān)聯(lián)性。

臭氧；藍(lán)藻水華；非甲烷總烴；太湖

近地面臭氧(O3)已成為珠江三角洲和長(zhǎng)江三角洲等區(qū)域環(huán)境大氣的主要污染物之一，在夏秋季節(jié)逐漸取代PM2.5成為首要污染物，O3污染的形成受氣象條件和O3前體物濃度水平等[1-2]因素的共同影響。在以往研究中，多關(guān)注工業(yè)生產(chǎn)過程、機(jī)動(dòng)車和餐飲排放源等[3-5]人為大氣污染源的排放對(duì)臭氧污染的影響，以及一些常見植物種類的揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)排放源強(qiáng)特征[6-7]，對(duì)水生生態(tài)系統(tǒng)[8-9]排放的研究相對(duì)較少。

水體中的藻類是生態(tài)系統(tǒng)中的重要組成，無論是海洋，還是湖泊，藻類參與地球化學(xué)循環(huán)，在代謝過程中釋放大量的VOCs，部分傳輸?shù)酱髿猓瑥亩鴮?duì)水圈-大氣圈造成不同程度的影響。藻類釋放多種VOCs，除關(guān)注較多的小分子鹵代烴、烷烴外，還有萜烯、酚、醇、醛、酮、酯、脂肪酸和鹵素或含硫化合物等[10]；各種VOCs的生物合成路徑有所不同，其生理學(xué)和化學(xué)生態(tài)學(xué)作用也各異[11]。另外，細(xì)胞死亡過程釋放大量VOCs，細(xì)胞死亡2 h后向液相釋放VOCs達(dá)峰值，包括烷烴、烯烴、萜類、醇類、醛類、酮類和酯類等[12]。我國(guó)云南大學(xué)學(xué)者[13]在滇池北岸開展了相關(guān)工作，2008年1—12月每月1次觀測(cè)滇池北岸藍(lán)藻釋放對(duì)空氣中VOCs的影響，檢測(cè)出的VOCs組分包括烷烴(二氯甲烷、正辛烷、正十二烷)，烯烴(異戊二烯、α-蒎烯、檸檬烯)，芳香烴(苯、甲苯、苯乙烯)，含硫有機(jī)化合物(二甲基硫、二甲基二硫)，含氧有機(jī)化合物(呋喃、2-甲基呋喃)等，并研究了VOCs濃度的時(shí)間變化特征。

地球上水體中藻類密度一般處于106個(gè)/L量級(jí)，但太湖藍(lán)藻暴發(fā)期間，平均藻密度近3×107個(gè)/L,極大值達(dá)到1010個(gè)/L量級(jí)，夏季受東南季風(fēng)、湖流等因素影響，太湖藍(lán)藻向西北部水域集聚，該區(qū)域一般可達(dá)1×109個(gè)/L以上，其中藍(lán)藻集中堆積的近湖岸區(qū)域藻類密度更高。藍(lán)藻暴發(fā)與O3污染有著相似的氣象背景條件，高發(fā)期都是在每年5—10月，持續(xù)晴好、高溫、強(qiáng)光照氣象條件。本文通過對(duì)2016年夏季氣象條件、藍(lán)藻水華、空氣質(zhì)量等數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，結(jié)合已有監(jiān)測(cè)結(jié)果，首次開展湖泊藍(lán)藻水華暴發(fā)與O3污染高發(fā)的關(guān)聯(lián)性研究。

1 資料和方法

1.1研究區(qū)域概況

太湖位于長(zhǎng)江三角洲的南緣，位于北緯30°55′40″～31°32′58″，東經(jīng)119°52′32″～120°36′10″，橫跨江蘇、浙江2個(gè)省，北臨無錫，南瀕湖州，西依宜興，東近蘇州。太湖湖泊面積2 427.8 km2，水域面積為2 338.1 km2，湖岸線全長(zhǎng)393.2 km。其西側(cè)和西南側(cè)為丘陵山地，東側(cè)以平原及水網(wǎng)為主。太湖地處亞熱帶，氣候溫和濕潤(rùn)，屬季風(fēng)氣候，夏季主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南風(fēng)。

1.2數(shù)據(jù)來源

蘇州、無錫、常州、湖州O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來自中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站的國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)，宜興O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)源自江蘇省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，數(shù)據(jù)均為O3濃度小時(shí)值，并按O38 h滑動(dòng)平均值(O3-8 h)統(tǒng)計(jì)，觀測(cè)時(shí)間段為2016年5月1日至10月31日。藍(lán)藻密度由常州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心的太湖浮標(biāo)站自動(dòng)監(jiān)測(cè)獲得,每隔0.5 h測(cè)一組數(shù)據(jù),水華面積主要是基于空間分辨率為250 m的MODIS影像解譯結(jié)果，氣象數(shù)據(jù)由常州市氣象局提供。

1.3儀器與樣品采集

VOCs組分分析采用SPIMS-1000揮發(fā)性有機(jī)物在線檢測(cè)質(zhì)譜儀(廣州)進(jìn)行檢測(cè),該設(shè)備主要包括硅氧烷薄膜進(jìn)樣系統(tǒng)、單光子電離源、飛行時(shí)間質(zhì)量分析器、數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)及供電系統(tǒng)，電離能為10.6 eV，真空度小于5×10-3Pa，采用1 L/min的抽氣泵取樣直接檢測(cè),實(shí)驗(yàn)中儀器調(diào)節(jié)為單光子電離模式,所得譜圖信號(hào)為分子離子信號(hào)。

如圖1所示，在太湖西岸(竺山湖水上樂園)和常州市區(qū)(市監(jiān)測(cè)站)設(shè)置alpha 115型(荷蘭)非甲烷總烴(NMHCs)監(jiān)測(cè)分析儀進(jìn)行在線監(jiān)測(cè)，其中市監(jiān)測(cè)站作為城市對(duì)照點(diǎn)，監(jiān)測(cè)時(shí)間為7月30日至10月18日，非甲烷總烴檢測(cè)的時(shí)間分辨率為3 min，為保證檢測(cè)數(shù)據(jù)的有效性和可靠性，定期進(jìn)行比對(duì)質(zhì)控，最終求小時(shí)值進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。

圖1 監(jiān)測(cè)點(diǎn)位分布示意圖Fig.1 Distribution of monitoring points in study area

水樣共采集3份樣品，2016年8月1日在太湖湖西區(qū)九孔橋采集一份樣品，另外2份樣品于8月12日取自太湖湖西區(qū)九孔橋和百瀆港，當(dāng)時(shí)測(cè)得藻密度為1×109個(gè)/L，送檢時(shí)3份樣品中的藍(lán)藻整體上分別處于衰亡期、平臺(tái)期、生長(zhǎng)期。分析時(shí)，分別取等量水樣于棕色磨口瓶中，放置于陽光下敞口暴曬1 h后，將磨口瓶移至實(shí)驗(yàn)室，采用SPIMS-1000對(duì)瓶?jī)?nèi)頂空氣體進(jìn)行分析。

2 結(jié)果與討論

2.1太湖流域O3污染時(shí)空特征

圖2為2016年5月1日至10月18日環(huán)太湖5個(gè)城市(常州、無錫、蘇州、湖州和宜興)O3-8 h統(tǒng)計(jì)信息。7月15日至9月15日為太湖流域O3污染高發(fā)期，環(huán)太湖城市中，O3污染天數(shù)最多的是宜興，為46 d，其次為湖州(35 d)。宜興O38 h均值最大值與湖州、常州、無錫和蘇州的比值分別為1.185、1.377、1.323、1.399。

圖2 太湖周邊城市O3-8 h統(tǒng)計(jì)信息Fig.2 The statistics of for daily maximum 8-hour O3 value among cities around Tai Lake

從圖3可以看出，宜興日變化濃度曲線峰高以及峰寬持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)度都顯著高于長(zhǎng)三角區(qū)域以及太湖流域，出現(xiàn)峰值時(shí)間比其他城市滯后1 h。因此，從7月中旬到9月中下旬連續(xù)高溫晴日、以東南風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向的氣象條件下，相對(duì)于長(zhǎng)三角和太湖周邊其他區(qū)域，太湖湖西區(qū)存在一個(gè)O3污染高發(fā)區(qū)。從圖4也可以看出，在9月5日和9月9日O3污染日，當(dāng)主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|風(fēng)或者東南風(fēng)時(shí)，溧陽O3日均值出現(xiàn)雙峰分布現(xiàn)象，第一個(gè)峰值比宜興早1 h，第二個(gè)峰值比宜興晚1 h，表明宜興的O3污染可能通過大氣輸運(yùn)影響其他的城市。

圖3 宜興與長(zhǎng)三角和太湖流域其他城市O3時(shí)間序列圖Fig.3 The ozone time series plots of Yixing and different cities in the Yangtze River Delta region and the Tai Lake basin

圖4 東南風(fēng)向下宜興-溧陽O3遷移變化Fig.4 Ozone moved from Yixing to Liyang in southeast wind

2.2湖西區(qū)空氣中非甲烷總烴濃度特征

圖5給出了監(jiān)測(cè)期內(nèi)不同時(shí)間段NMHCs的日變化，7月底到9月中旬，湖西區(qū)的NMHCs濃度明顯高于市區(qū)，平均濃度高3.3倍，最小比值為0.3，最大比值為31.2，并且比值大于3的樣本數(shù)超過45%，NMHCs濃度的日變化趨勢(shì)為早上06：00最高，逐步降至傍晚18：00最低，然后再逐時(shí)抬升。9月底后湖西區(qū)NMHCs濃度不再有明顯的日變化趨勢(shì)，并與常州市區(qū)無明顯差異。因此，9月中旬之前湖西區(qū)存在一個(gè)體量較大的NMHCs排放源，且其排放日變化趨勢(shì)符合藍(lán)藻的代謝分解規(guī)律，并迥異于植物源。植物排放VOCs速率受太陽輻射和溫度大小影響，隨日出迅速增加, 午后氣溫最高時(shí)達(dá)最大值, 日落前后迅速降低, 夜間保持低值，排放速率最大值出現(xiàn)在14：00[14]。

2.3藍(lán)藻釋放有機(jī)物成分

置于棕色磨口瓶中的含藍(lán)藻水樣，放置于陽光下敞口暴曬1 h后檢測(cè)其散發(fā)到頂空空間的揮發(fā)性有機(jī)物，共檢出50種物質(zhì)(圖6所示)，其中烷烴10種(含氯代烴2種)，烯烴7種(含氯代烯烴1種)，芳香烴8種，醇醚類5種，酯類5種，醛酮類2種，含氮胺類4種，硫醇、硫醚、噻吩等含硫有機(jī)物9種，另外還有3個(gè)暫無法定性的物質(zhì)。這些物質(zhì)中，烯烴和有機(jī)胺反應(yīng)活性較強(qiáng)[15]。

注：上、下邊界為NMHCs濃度相應(yīng)時(shí)間的標(biāo)準(zhǔn)偏差范圍。圖5 NMHCs的日變化Fig.5 Daily variation of NMHCs

1.正戊烷；2.甲基戊烷；3.甲基環(huán)己烷；4.正庚烷；5.正辛烷；6.三氯甲烷；7.壬烷；8.四氯化碳；9.十一烷；10.正十二烷；11.丙烯；12.丁烯；13.異戊二烯；14.戊烯；15.環(huán)己烯；16.己烯；17.三氯乙烯；18.苯；19.甲苯；20.苯乙烯；21.二甲苯；22.氯苯；23.三甲基苯；24.二己基苯；25.間二氯苯；26.N,N-二甲基甲酰胺；27.N,N-二甲基乙酰胺；28.苯胺；29.二亞乙基三胺；30.甲硫醇；31.乙硫醇；32.甲乙硫醚；33.乙硫醚；34.二甲基二硫醚；35.甲基丙基二硫醚；36.二甲基三硫；37.己硫醇；38.2-正戊基噻吩；39.正丙醇；40.二甲苯酚；41.正壬醇；42.正癸醇；43.甲基叔丁基醚；44.乙醛；45.丙酮；46.甲酸乙酯；47.乙酸正丙酯；48.乙酸正丁酯；49.苯甲酸甲酯；50.磷酸三甲酯。圖6 高藻密度藍(lán)藻水樣揮發(fā)至液上空間的揮發(fā)性有機(jī)物特征Fig.6 Characteristics of VOCs in the air volatilized from water samples with high density of cyanobacterial

為比較生長(zhǎng)期、平臺(tái)期、衰亡期3個(gè)階段藍(lán)藻水樣揮發(fā)至液上空間的VOCs的組成特征，各物質(zhì)相對(duì)于較為穩(wěn)定的正戊烷的相對(duì)信號(hào)強(qiáng)度取對(duì)數(shù)，盡可能消除各種影響，結(jié)果如圖6所示。從圖6可見，3個(gè)階段有機(jī)氮、有機(jī)硫、脂肪酸酯的差別較大，如衰亡期的樣品檢出脂肪酸酯、醇的種類明顯增多，而烷烴、烯烴和芳香烴的組成還較為相似。

2.4相關(guān)性分析

2016年太湖表面藍(lán)藻水華暴發(fā)頻率空間分布見圖7。通過MODIS衛(wèi)星監(jiān)測(cè)到有水華分布的湖區(qū)面積達(dá)1 346.4 km2，占全湖面積的57.6%，主要分布于北部三灣、湖心和西部沿岸。水華發(fā)生頻率較高(>9%)的區(qū)域主要分布在西部宜興及湖州沿岸，其中沙塘港以南西部沿岸蘆葦帶、竺山湖北部沿岸藻類堆積情況相對(duì)嚴(yán)重。太湖周邊城市O3污染嚴(yán)重程度依次為宜興、湖州、無錫、常州、蘇州，需要指出的是，宜興O3污染嚴(yán)重程度高于太湖周邊其他城市，5—10月O3污染天數(shù)為85 d，其中重污染5 d，中度污染35 d，輕度污染45 d。宜興市位于太湖藍(lán)藻水華高發(fā)區(qū)的下風(fēng)向，也處于太湖藻源性VOCs向陸地傳輸?shù)闹饕ǖ?，O3污染與藍(lán)藻水華暴發(fā)存在一定的空間相關(guān)性。

氣象條件、藻密度、藍(lán)藻水華面積、NMHCs以及O3-8 h隨時(shí)間變化情況如圖8所示。

圖7 O3污染與藍(lán)藻水華空間分布Fig.7 Distribution of ozone pollution and cyanobacterial bloom

圖8 各參數(shù)隨時(shí)間的變化Fig.8 The time variation of different parameters

2016年7月底至9月中旬，太湖流域出現(xiàn)持續(xù)晴日、少雨、高溫天氣，最高氣溫基本維持在34 ℃以上。9月中旬后，隨著晴日天氣的減少和降雨量增多，氣溫逐步下降，最高溫度于10月中旬降至25 ℃以下。湖西區(qū)平均藻密度在8月中旬達(dá)到峰值，超過1×109個(gè)/L后逐步下降，并于九月底后下降至1×108個(gè)/L。期間湖西區(qū)出現(xiàn)3次較為集中的水華聚集時(shí)間段，分別為7月28日至8月10日、8月15—25日、9月2—13日。與常州市區(qū)的對(duì)照點(diǎn)比較，9月中旬前湖西區(qū)NMHCs的日均濃度值要遠(yuǎn)高于市區(qū)監(jiān)測(cè)點(diǎn)，并出現(xiàn)3次峰值，出現(xiàn)峰值的時(shí)間段與水華聚集時(shí)間段相吻合，9月底后兩地NMHCs基本一致。太湖西岸的NO2與常州市區(qū)相比濃度水平接近，但平均濃度水平比市監(jiān)測(cè)站稍低，太湖西岸日均質(zhì)量濃度為21 μg/m3，而常州市區(qū)為33 μg/m3，平均濃度低36.3%。在8月15—25日、9月2—13日宜興同步出現(xiàn)了兩輪O3污染高發(fā)期，基本處于中度污染以上，有4 d達(dá)到重度污染。由于7月28日至8月10日為小雨天氣，盡管宜興未出現(xiàn)連續(xù)中度污染以上天氣，但O3污染指標(biāo)遠(yuǎn)高于常州。因此太湖湖西區(qū)的藻密度和水華面積、NMHCs濃度與O3污染隨時(shí)間的變化規(guī)律基本吻合。

3 結(jié)論

太湖作為大型淺水性湖泊，營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)過剩，夏季藍(lán)藻生長(zhǎng)繁殖旺盛，具有很高的初級(jí)生產(chǎn)力，受東南季風(fēng)、湖流等影響，太湖藍(lán)藻向西部水域集聚，形成上百平方公里量級(jí)的藍(lán)藻水華暴發(fā)區(qū)。藍(lán)藻在不同生命階段產(chǎn)生的藻源性VOCs主要類型和產(chǎn)生量有很大差異，不同于其他VOCs排放源，藻源性VOCs成分復(fù)雜，檢出的50種物質(zhì)中主要有有機(jī)氨、有機(jī)硫化物等，其中，烯烴和有機(jī)胺反應(yīng)活性較強(qiáng)。藍(lán)藻水華區(qū)排放源體量大，影響范圍廣，太湖西岸非甲烷總烴的濃度是常州市區(qū)的3.3倍。大量藻源性VOCs的產(chǎn)生不僅使湖岸區(qū)臭氣濃度增加，同時(shí)作為O3和PM2.5的前體污染物，影響著太湖及周邊區(qū)域的大氣化學(xué)行為。研究表明，太湖西部(宜興)是整個(gè)流域O3污染最嚴(yán)重的區(qū)域，其O3污染的形成與太湖藍(lán)藻暴發(fā)存在關(guān)聯(lián)性。

為進(jìn)一步研究太湖湖西區(qū)O3污染高發(fā)的機(jī)理,有必要在藻源性VOCs釋放特征和規(guī)律、藻源性VOCs氣相遷移通量以及藻源性VOCs對(duì)大氣化學(xué)過程影響等方面開展基礎(chǔ)研究工作,建立太湖藻源性VOCs動(dòng)態(tài)源清單，研究藻源性VOCs對(duì)O3和PM2.5生成的驅(qū)動(dòng)效應(yīng)，從而基于水氣污染循環(huán)互動(dòng)作用揭示該區(qū)域復(fù)合污染的成因。

致謝：感謝中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站和江蘇省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心提供的環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，以及常州市氣象局提供的氣象數(shù)據(jù)，感謝廣州禾信分析儀器有限公司提供的數(shù)據(jù)分析服務(wù)！

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TheCorrelationbetweenCyanobacterialBloomandOzonePollutioninTaihuLakeArea

XU Puqing1, WANG Zhen1, YU Yijun1, HE Tao1, CHEN Qiao1,2, LI Chunyu1, XU Dongjiong1,2, LI Lu1

1.Changzhou Environmental Monitoring Center, Changzhou 213001, China 2.Jiangsu Environmental Protection Key Laboratory of Aquatic Biomonitoring, Changzhou 213001, China

Influenced by southeast monsoon and lake current, algae gather in the northwest Taihu Lake in summer andthe peak density of algae reachesabove 1×109cells/L.The number is even higher in the lakeshore, where the algae accumulating. Our study result showed that there is large variance between the main characteristics and the production of VOCs dissolved by algae in their different life stages, among which, alkenes and organic amine has a comparatively stronger reactivity. The concentration of local non-methane hydrocarbon (NMHC) in summer is 3.3 times higher than it in urban area of Changzhou, also its daily variation trend is according with the metabolism rule of algae.The temporal and spatial changes of algal bloom acreage of the western area of Taihu Lake, the concentration of non-methane hydrocarbon (NMHC) in western Taihu Lake area and the pollution level of ozone reveals that the western area (Yixing City) of Taihu Lake is the worst ozone pollution area in whole of the Taihu basin, and it has a great relationship with the algal bloom in Taihu Lake.

ozone; cyanobacterial bloom; non-methane hydrocarbon; Taihu Lake

X823;X51

：A

：1002-6002(2017)04- 0084- 07

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.11

2017-02-22;

：2017-05-08

江蘇省環(huán)境監(jiān)測(cè)科研基金項(xiàng)目(1603)

徐圃青(1965-)，男，江蘇常州人，碩士，教授級(jí)高工。