何 濤，喬利平,徐圃青,李春玉，彭 燕

1.常州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，江蘇 常州 213001 2.上海市環(huán)境科學(xué)研究院，國(guó)家環(huán)境保護(hù)城市大氣復(fù)合污染成因與防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200233

常州市臭氧污染傳輸路徑和潛在源區(qū)

何 濤1，喬利平2,徐圃青1,李春玉1，彭 燕1

1.常州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，江蘇 常州 213001 2.上海市環(huán)境科學(xué)研究院，國(guó)家環(huán)境保護(hù)城市大氣復(fù)合污染成因與防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200233

利用NCEP全球再分析資料和HYSPLIT4模式，計(jì)算了2013—2015年常州市臭氧(O3)超標(biāo)日的氣流后向軌跡。結(jié)合聚類分析方法和常州市PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3數(shù)據(jù)，分析了O3超標(biāo)日不同類型氣團(tuán)來源對(duì)各污染物濃度的影響，并利用引入權(quán)重因子后的潛在污染源貢獻(xiàn)函數(shù)分析了影響常州市O3超標(biāo)的潛在污染源區(qū)分布特征。結(jié)果表明:常州市O3超標(biāo)期間易受到東南和西南方向氣流影響，其中從東海和黃海途經(jīng)浙江東北部、上海、江蘇南部等地的東南氣流占比達(dá)50%以上。自內(nèi)陸途經(jīng)黃山-湖州-宜興到常州的氣流對(duì)應(yīng)的O3平均質(zhì)量濃度最高，為116 μg/m3。自山東經(jīng)棗莊-宿遷-淮安-泰州-蘇州-無錫到常州的氣流對(duì)應(yīng)的O3平均質(zhì)量濃度最低，為78 μg/m3，但該氣流對(duì)應(yīng)的SO2和NO2平均值為各聚類中的最高。影響常州市O3的潛在污染源區(qū)主要在常州周邊200 km以內(nèi)的區(qū)域，且集中在從南京至上海的長(zhǎng)江下游沿線區(qū)域和杭州灣區(qū)域；其中太湖湖區(qū)為重點(diǎn)污染源源區(qū)之一。O3超標(biāo)日影響常州NO2的潛在污染源區(qū)主要集中在江蘇南部、浙江東北部和上海3個(gè)區(qū)域，太湖周邊的常州、無錫、蘇州和湖州等幾個(gè)臨近城市為潛在的重點(diǎn)污染源區(qū)。與影響常州O3的WPSCF高值區(qū)相比，影響NO2的高值區(qū)分布范圍更大、距離更遠(yuǎn)。影響常州O3的潛在污染源區(qū)分布，與長(zhǎng)江三角洲地區(qū)人為源大氣污染物的高排放區(qū)域較為一致，說明長(zhǎng)江三角洲地區(qū)的O3污染與本區(qū)域的人為源大氣污染物排放有著極為密切的關(guān)聯(lián)。

臭氧；后向軌跡；聚類分析；傳輸路徑；潛在污染源貢獻(xiàn)函數(shù)

臭氧(O3)作為大氣化學(xué)組成的重要物質(zhì)之一，可吸收太陽光中大部分的紫外線，保護(hù)地球表面生物，不受過量紫外線的傷害，對(duì)維持地球的生態(tài)環(huán)境有著無法替代的功能。但近地面高濃度O3由于化學(xué)活性較高、氧化性較強(qiáng)，是光化學(xué)煙霧的關(guān)鍵成分[1-2]，已嚴(yán)重影響人體健康和生態(tài)系統(tǒng)的穩(wěn)定[3-5]。目前，O3已成為珠三角和長(zhǎng)三角等區(qū)域環(huán)境大氣的主要污染物之一[6-8]。

隨著城市化和工業(yè)化的快速發(fā)展及大城市群的涌現(xiàn)，導(dǎo)致區(qū)域性大氣污染和跨界輸送的問題已逐漸被人們所重視[9-10]。LI等[11]采用指示劑法研究了上海地區(qū)的O3主控因素，認(rèn)為上海城區(qū)應(yīng)以控制VOCs為主，而郊區(qū)則對(duì)NOx更敏感。李浩等[12]利用CAMx空氣質(zhì)量數(shù)值模型中耦合的O3來源追蹤方法OSAT模擬研究了2013年7月長(zhǎng)三角區(qū)域發(fā)生的一次O3高污染過程，研究表明，長(zhǎng)距離輸送對(duì)于上海、蘇州、杭州的濃度貢獻(xiàn)超過40%，工業(yè)燃燒排放、生產(chǎn)工藝過程中產(chǎn)生的VOCs排放及流動(dòng)源大氣污染物排放是造成長(zhǎng)三角區(qū)域夏季高濃度O3的主要人為源。嚴(yán)茹莎等[13]基于WRF-CMAQ空氣質(zhì)量模型系統(tǒng)，模擬了2013年8月上旬的一次大范圍高濃度O3污染事件，研究表明，遠(yuǎn)距離輸送對(duì)上海平日O3貢獻(xiàn)較大，占50%以上，在O3污染日遠(yuǎn)距離輸送貢獻(xiàn)達(dá)27.9%，說明O3遠(yuǎn)距離傳輸?shù)闹匾浴Ｍ跹┧傻萚14-15]在北京開展了O3來源評(píng)估和識(shí)別，量化了不同地區(qū)污染源排放對(duì)北京市城近郊區(qū)O3污染的貢獻(xiàn)。李莉等[16]研究表明，在長(zhǎng)江三角洲地區(qū)光化學(xué)污染區(qū)域輸送與化學(xué)轉(zhuǎn)化的作用表現(xiàn)十分突出，其中地面O3濃度的空間分布受太陽輻射和風(fēng)向的影響發(fā)生明顯變化，太陽輻射強(qiáng)度決定了O3的生消過程，風(fēng)速、風(fēng)向決定了O3的輸送方向和高濃度出現(xiàn)的地點(diǎn)。陳宜然等[17]基于連續(xù)在線監(jiān)測(cè)，分析了上海市近地面O3與其前體物的季節(jié)變化規(guī)律及相關(guān)性，探討了O3濃度與大氣氧化劑OX和NO2光解速率之間的關(guān)系。王闖等[18]分析了沈陽市O3污染特征，并結(jié)合氣象資料分析了其對(duì)O3濃度的影響。這些研究對(duì)于深化認(rèn)識(shí)夏、秋季的O3污染防治和區(qū)域間的O3污染跨界輸送等提供了重要的科學(xué)依據(jù)。

常州市位于長(zhǎng)三角腹地，與上海和南京等距相望，周邊區(qū)域人口稠密、經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)、城市化程度較高，區(qū)域性大氣污染較為突出，尤其是夏、秋季長(zhǎng)三角O3污染日趨嚴(yán)重，對(duì)長(zhǎng)三角夏、秋季的O3區(qū)域污染輸送的研究顯得很有必要，而二氧化氮(NO2)作為對(duì)流層O3的重要前體物，是形成光化學(xué)煙霧的重要參與者。因此，本文利用后向軌跡聚類和潛在污染源貢獻(xiàn)函數(shù)(PSCF)等統(tǒng)計(jì)方法，選取常州市作為長(zhǎng)三角區(qū)域的代表城市，結(jié)合2013—2015年常州市O3超標(biāo)日的數(shù)據(jù)，來研究大氣污染物的傳輸路徑，識(shí)別對(duì)常州市O3、NO2污染貢獻(xiàn)較為突出的潛在污染源區(qū)，以期為本區(qū)域近地面O3污染防治、O3跨界輸送和大氣污染協(xié)同控制等研究提供資料和依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1研究方法

后向軌跡分析是研究受體大氣氣溶膠遠(yuǎn)距離傳輸?shù)囊粋€(gè)重要手段。后向軌跡聚類和潛在污染源貢獻(xiàn)函數(shù)(PSCF)等統(tǒng)計(jì)方法已被廣泛應(yīng)用于識(shí)別大氣污染物的傳輸路徑和源區(qū)的研究。聚類分析是一種基于多變量的客觀統(tǒng)計(jì)分析方法，后向軌跡聚類分析是根據(jù)后向軌跡空間的相似度，將樣本軌跡統(tǒng)計(jì)分析進(jìn)一步分類。本文采用Ward’s方差法進(jìn)行聚類分析，該方法是基于2條軌跡的平均角度距離[19]進(jìn)行分類，有利于研究受體點(diǎn)的后向軌跡輸送在水平方向的來向，通過比較不同聚類數(shù)之間的差異來確定最佳的聚類數(shù)目，然后對(duì)每組氣流所對(duì)應(yīng)的污染物濃度特征進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。

PSCF首先將研究區(qū)域劃分成很多均勻的網(wǎng)格點(diǎn)，在不考慮污染源的情況下，通過計(jì)算受體點(diǎn)超過某一規(guī)定濃度時(shí)落在研究區(qū)域某一格點(diǎn)內(nèi)的軌跡數(shù)Mij與計(jì)算期間所有落在該格點(diǎn)內(nèi)的軌跡數(shù)Nij之比，來確定受體點(diǎn)超過某一濃度時(shí)可能的污染來源區(qū)域，即第i行第j列格點(diǎn)的污染源貢獻(xiàn)值(PSCFij)定義為PSCFij=Mij/Nij。PSCFij越大，說明當(dāng)有來自該格點(diǎn)的氣團(tuán)時(shí)受體點(diǎn)的濃度超過規(guī)定濃度越多，意味著該格點(diǎn)對(duì)受體點(diǎn)的污染潛在貢獻(xiàn)較高。為了減少軌跡數(shù)較少的網(wǎng)格點(diǎn)影響，PSCFij被乘以一個(gè)權(quán)重函數(shù)Wij來減小這些軌跡數(shù)較少的網(wǎng)格點(diǎn)的不確定性影響，記為WPSCFij。當(dāng)網(wǎng)格點(diǎn)的軌跡數(shù)小于3倍的格點(diǎn)軌跡平均值時(shí)權(quán)重函數(shù)會(huì)減小該格點(diǎn)的PSCFij，權(quán)重函數(shù)Wij定義為：

式中Navg為所有格點(diǎn)軌跡數(shù)的平均值。

則WPSCFij可以定義WPSCFij=PSCFij×Wij。

該研究將氣團(tuán)軌跡覆蓋的區(qū)域(東經(jīng)105～132°、北緯23～42°)分成10 km×10 km的水平網(wǎng)格，然后計(jì)算各個(gè)網(wǎng)格內(nèi)氣團(tuán)軌跡出現(xiàn)的概率。

1.2資料來源

選取常州市2013—2015年O3超標(biāo)日數(shù)據(jù)進(jìn)行研究，3年共116 d超標(biāo)，占全年總天數(shù)的10.6%，其中2013年28 d，2014年47 d，2015年41 d。O3以《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)的二級(jí)濃度限值來判斷是否超標(biāo)。污染物濃度數(shù)據(jù)由常州市6個(gè)環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)點(diǎn)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)平均得到。選取常州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心(北緯31.76°，東經(jīng)119.95°)為后向軌跡起始點(diǎn)，起始高度為100 m，1 h模擬1條后向軌跡，每條軌跡計(jì)算時(shí)長(zhǎng)48 h，時(shí)間分辨率1 h。

后向軌跡模式采用的氣象資料為NCEP(美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心)提供的全球資料同化系統(tǒng)GDAS數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)分辨率為1°×1°。后向軌跡模式采用NOAA(美國(guó)國(guó)家海洋大氣研究中心空氣資源實(shí)驗(yàn)室)開發(fā)的HYSPLIT4.9版本，該模式是歐拉和拉格朗日混合型擴(kuò)散模式，其平流和擴(kuò)散采用拉格朗日方法處理，濃度采用歐拉方法計(jì)算。

2 結(jié)果與討論

2.1超標(biāo)日O3濃度變化特征

圖1為常州市O3超標(biāo)日O3和NO2濃度日變化曲線，從統(tǒng)計(jì)結(jié)果可知，常州市O3日變化呈單峰分布，最大值出現(xiàn)在14：00，最小值出現(xiàn)在05：00；NO2呈雙峰分布，峰值出現(xiàn)在07：00和21：00，由于NO2是O3的前體物，在太陽光照射等條件下NO2參與到光化學(xué)反應(yīng)中，并不斷被消耗，導(dǎo)致NO2的最小值出現(xiàn)在午后14：00，NO2的最低值對(duì)應(yīng)O3的峰值。按照O38 h滑動(dòng)平均標(biāo)準(zhǔn)限值，一日中O3超標(biāo)時(shí)段主要集中在11:00—18：00，這與太陽輻射強(qiáng)度以及光化學(xué)反應(yīng)有關(guān)。

圖1 常州市O3超標(biāo)日O3和NO2濃度日變化Fig.1 Diurnal variation of O3 and NO2 concentrations in the exceeding standard day of Changzhou

圖2為O3超標(biāo)日不同濃度O3出現(xiàn)頻率，以質(zhì)量濃度25 μg/m3為間隔進(jìn)行分檔統(tǒng)計(jì)。從圖2可知，O3超標(biāo)日O3濃度出現(xiàn)頻率分布呈雙峰分布，其中O3出現(xiàn)頻率最高的質(zhì)量濃度為25～50 μg/m3，另一個(gè)峰值出現(xiàn)在175～200 μg/m3，說明夜間O3濃度較低時(shí)段以25～50 μg/m3出現(xiàn)的概率最大，而下午O3濃度最高時(shí)段以175～200 μg/m3出現(xiàn)的概率最大。從常州市2013—2015年O3超標(biāo)日逐小時(shí)O3濃度數(shù)據(jù)看，72.2%的O31 h質(zhì)量濃度低于160 μg/m3，如果以24 h計(jì)算，每日的O3超標(biāo)時(shí)間平均為6.7 h；93.6%的數(shù)據(jù)低于215 μg/m3，說明常州市O3污染特征以輕度污染為主，中度及以上污染出現(xiàn)的情況較少。

2.2后向軌跡聚類分析

考慮到O3污染具有較強(qiáng)的季節(jié)性和日變化特征，利用軌跡聚類分析方法將2013—2015年的O3超標(biāo)日逐小時(shí)的氣流軌跡進(jìn)行聚類分析，結(jié)果見圖3。研究期間，后向軌跡氣團(tuán)聚類后被分為6類，從中可直觀地看出常州市低層大氣氣流的主要來源路徑，其中以東南方向的氣流軌跡總數(shù)占比最大，這與常州市的主導(dǎo)風(fēng)向一致。自黃海途經(jīng)鹽城-泰州到常州的聚類A占10.9%；自黃海經(jīng)東海-上海-蘇州-無錫到常州的聚類B占28.4%；從東海途經(jīng)寧波-嘉興-蘇州-無錫到常州的氣流軌跡聚類C占22.9%；內(nèi)陸途經(jīng)黃山-湖州-宜興到常州的聚類D占21.0%；自徐州途經(jīng)安徽淮北-淮南-南京到常州的聚類E占12.2%；自山東經(jīng)棗莊-宿遷-淮安-泰州-蘇州-無錫到常州的聚類F占4.6%。

圖2 常州市O3超標(biāo)日不同濃度O3出現(xiàn)頻率Fig.2 Frequency distribution of O3 in different concentration ranges in the exceeding standard day of Changzhou

圖3 2013—2015年常州O3超標(biāo)日后向軌跡平均聚類特征Fig.3 Cluster-mean backward trajectories in the exeeding standard day of Changzhou from 2013 to 2015

從聚類軌跡的空間分布看，O3超標(biāo)日軌跡主要集中在江蘇、浙江、安徽和上海以及東海和黃海海域，傳輸?shù)木嚯x相對(duì)較短，說明影響常州市O3超標(biāo)的污染物來源主要集中于長(zhǎng)三角區(qū)域，屬于區(qū)域尺度污染的問題，長(zhǎng)距離污染跨界輸送對(duì)常州O3的影響相對(duì)較小。

為表征各類氣團(tuán)影響下的大氣污染物濃度水平特征，統(tǒng)計(jì)了各聚類類別的污染物平均濃度和超過規(guī)定濃度限值的污染物平均濃度。表1是研究期間每類軌跡對(duì)應(yīng)的PM2.5、PM10、SO2、NO2和O3算術(shù)平均值統(tǒng)計(jì)結(jié)果，表2為各聚類類別中超過規(guī)定濃度限值的軌跡所計(jì)算的污染物平均質(zhì)量濃度(以下簡(jiǎn)稱“污染濃度”)，其中PM2.5、PM10、SO2、NO2和O3的規(guī)定污染濃度分別為75、138、35、48、160 μg/m3，規(guī)定濃度以各污染物平均濃度或環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的24 h平均二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)為限值。

表1 各聚類類別的軌跡數(shù)和污染物

表2 各聚類軌跡中污染軌跡的污染物平均濃度

從統(tǒng)計(jì)結(jié)果看，PM2.5和PM10的平均濃度是聚類D、E和F較高，聚類A和B較低；PM2.5和PM10的污染濃度是聚類D和E較高，聚類A和B較低，說明常州市PM2.5和PM10的影響主要來自于西南和西北方向，東北和東南方向的影響相對(duì)較輕。SO2的平均濃度和污染濃度均是聚類F、B和D較高，聚類A和E較低。NO2平均濃度較高的分別為聚類F和D，A最低；NO2污染濃度較高的分別為聚類C、D和E，聚類A最低。O3平均濃度較高的依次為聚類D、A和C，聚類F最低；O3污染濃度較高的依次為聚類C、B和D，聚類E最低，且聚類C、B和D出現(xiàn)的頻率較高，而聚類E、F出現(xiàn)的頻率較低；說明對(duì)常州O3污染影響較大的氣團(tuán)來源主要為聚類B、C和D所在的東南和西南偏南方向，而聚類E和F所在的西北氣流對(duì)常州市的O3污染影響相對(duì)較小。值得關(guān)注的是聚類D所在的氣流路徑經(jīng)過的下墊面多為山區(qū)或丘陵地帶，植被覆蓋率高、人為活動(dòng)相對(duì)較少，但該路徑上O3、PM2.5、PM10、SO2和NO2平均濃度和污染濃度均較高，一方面可能是由于該氣流路徑相對(duì)較短，大氣擴(kuò)散條件相對(duì)較差，有利于污染物累積，另一方面可能是由于植被、太湖藍(lán)藻等天然源導(dǎo)致各污染物濃度偏高。

總體上，聚類A各類污染物濃度均較低，說明自黃海途經(jīng)鹽城-泰州到常州的氣團(tuán)攜帶的人為污染源相對(duì)較低；聚類C、D和E攜帶的PM2.5、PM10和NO2濃度較高，聚類B、C和D所在的東南和西南偏南方向?qū)ΤＶ菔械腛3污染影響較大。

2.3O3和NO2潛在污染源區(qū)分析

從近3年的中國(guó)環(huán)境狀況公報(bào)看，長(zhǎng)三角地區(qū)25個(gè)地級(jí)及以上城市超標(biāo)天數(shù)中以PM2.5為首要污染物的天數(shù)最多，其次是O3和PM10，其中O3超標(biāo)天數(shù)占比從2013年的13.9%增至2015年的37.2%，而2015年O3第90百分位日最大8 h平均質(zhì)量濃度(簡(jiǎn)稱O3-8 h)比2013年上升13.2%，按日最大8 h標(biāo)準(zhǔn)評(píng)價(jià)2013—2015年超標(biāo)城市的個(gè)數(shù)分別為4、10、16個(gè)，說明長(zhǎng)三角地區(qū)的O3污染問題日益凸顯，且污染區(qū)域和程度在逐年增加。根據(jù)環(huán)境保護(hù)部公布的《2015年第三季度74個(gè)城市空氣質(zhì)量報(bào)告》，從74個(gè)城市第90百分位O3-8 h排名情況看，倒數(shù)20名和倒數(shù)10名內(nèi)的長(zhǎng)三角地區(qū)的城市分別為9個(gè)和5個(gè)，說明長(zhǎng)三角區(qū)域的O3濃度較高，O3前體物的排放量較大。因此，選擇對(duì)O3開展?jié)撛谖廴驹磪^(qū)分析。

圖4為研究期間常州市O3的WPSCFij計(jì)算結(jié)果，顏色越深，WPSCFij越大，表示該網(wǎng)格區(qū)域?qū)ΤＶ菔蠴3的潛在影響越大，其中O3的污染濃度限值定義為160 μg/m3，超過該濃度值的軌跡數(shù)越多，WPSCFij越大。從圖4可見，O3超標(biāo)日WPSCFij的高值區(qū)(>0.2)主要集中在江蘇南部、浙江東北部2個(gè)區(qū)域，且以從南京至上海的長(zhǎng)江下游沿線區(qū)域和杭州灣區(qū)域?yàn)橹?；其中太湖湖區(qū)是大值集中區(qū)，宜興、湖州、蘇州和無錫以及長(zhǎng)江沿線的江陰、泰州、張家港和南通也是潛在的重點(diǎn)污染源源區(qū)。這些高影響的潛在污染源區(qū)主要分布在常州市的東面或東南方向，與常州市的主導(dǎo)風(fēng)向較一致，可能會(huì)導(dǎo)致常州市的O3污染加劇。 常州市O3的潛在污染源區(qū)主要集中在常州周邊200 km以內(nèi)的區(qū)域，區(qū)域傳輸距離較PM2.5的要短，這與大氣光化學(xué)反應(yīng)和O3的反應(yīng)活性等因素有關(guān)。

圖4 2013—2015年常州市O3超標(biāo)日O3的WPSCFij分布特征Fig.4 O3 WPSCFij map for Changzhou in the exceeding standard day from 2013 to 2015

圖5為研究期間影響常州市NO2的WPSCFij分布圖，其中NO2的污染濃度限值定義為48 μg/m3。從圖5可見，O3超標(biāo)日影響常州NO2的WPSCFij的高值區(qū)(>0.2)分布主要集中在江蘇南部、浙江東北部和上海3個(gè)區(qū)域，從蕪湖至上海的長(zhǎng)江下游和杭州灣區(qū)域?yàn)橹饕獫撛谠簇暙I(xiàn)區(qū)域，太湖周邊城市為潛在的重點(diǎn)影響區(qū)域，極大值(>0.4)的分布區(qū)域主要集中在常州、無錫、蘇州和湖州等幾個(gè)臨近城市。與影響常州O3的WPSCFij高值區(qū)相比，影響NO2的高值區(qū)分布范圍更大、距離更遠(yuǎn)。

圖5 2013—2015年常州市O3超標(biāo)日NO2的WPSCFij分布特征Fig.5 NO2 WPSCFij map for Changzhou in the exceeding standard day of O3 from 2013 to 2015

2.4原因分析

影響常州O3的潛在污染源區(qū)分布，與黃成等[20]對(duì)長(zhǎng)三角區(qū)域人為源大氣污染物的高排放區(qū)域研究結(jié)果較為一致。黃成等[20]研究表明：長(zhǎng)三角高排放地區(qū)主要集中在長(zhǎng)江下游的沿江一帶及杭州灣地區(qū)一帶，其中VOCs的排放量從大到小為上海>蘇州>杭州>紹興>無錫>南京>寧波，而NOx的排放量最高的城市依次為上海、蘇州、寧波、無錫、南京、杭州、臺(tái)州、嘉興、揚(yáng)州、紹興和鎮(zhèn)江，這與影響常州NO2的WPSCFij高值區(qū)分布一致。說明長(zhǎng)三角區(qū)域的O3污染與本區(qū)域的人為源大氣污染物排放有著極為密切的關(guān)聯(lián)。

O3的潛在污染源區(qū)分析表明，太湖湖區(qū)是大值集中區(qū)，是重要的潛在污染源區(qū)，但太湖作為大型淺水性湖泊，人為排放源相對(duì)較少，說明該區(qū)域影響常州O3的污染源不是以人為污染源為主。初步監(jiān)測(cè)結(jié)果表明，夏、秋季太湖西岸由于藍(lán)藻暴發(fā)產(chǎn)生的非甲烷總烴濃度約為市區(qū)的2～3倍，這些高濃度的有機(jī)物可能是導(dǎo)致太湖周邊區(qū)域O3污染高發(fā)的原因之一，但缺少該區(qū)域的VOCs組分監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)支撐，有待后續(xù)研究進(jìn)一步證實(shí)。

3 結(jié)論

1)2013—2015年，常州市O3超標(biāo)天數(shù)平均占全年總天數(shù)的10.6%；O3超標(biāo)日每天的O3超標(biāo)時(shí)間平均為6.7 h，主要集中在11：00—18：00，常州市O3污染以輕度污染為主，中度污染以上出現(xiàn)的情況較少。此外，在夜間O3質(zhì)量濃度較低時(shí)段以25～50 μg/m3出現(xiàn)的概率最大，而在下午O3質(zhì)量濃度最高時(shí)段以175～200 μg/m3出現(xiàn)的概率最大。

2)常州市O3超標(biāo)期間易受到東南和西南方向氣流影響，其中從東海和黃海途經(jīng)浙江東北部、上海、江蘇南部等地區(qū)的東南氣流占比高達(dá)50%；自黃海途經(jīng)鹽城、泰州等區(qū)域的東北面氣流占10.9%；內(nèi)陸途經(jīng)黃山-湖州-宜興到常州的聚類D占21.0%；自徐州途經(jīng)安徽淮北-淮南-南京到常州的聚類E占12.2%。軌跡主要集中在江蘇、浙江、安徽、上海及東海和黃海海域，傳輸?shù)木嚯x相對(duì)均較短，說明影響常州市O3超標(biāo)的污染物來源主要集中于長(zhǎng)三角區(qū)域，屬于區(qū)域尺度污染的問題，長(zhǎng)距離污染跨界輸送對(duì)常州O3的影響相對(duì)較小。

3)從聚類統(tǒng)計(jì)結(jié)果看，自內(nèi)陸途經(jīng)黃山-湖州-宜興到常州的氣流對(duì)應(yīng)的O3平均質(zhì)量濃度最高，為116 μg/m3；自山東經(jīng)棗莊-宿遷-淮安-泰州-蘇州-無錫到常州的氣流對(duì)應(yīng)的O3平均質(zhì)量濃度最低，為78 μg/m3，但該氣流對(duì)應(yīng)的SO2和NO2平均值為各聚類中的最高。總體上，聚類A各類污染物濃度均較低，說明自黃海途經(jīng)鹽城-泰州到常州的氣團(tuán)攜帶的人為污染源相對(duì)較低；聚類C、D和E攜帶的PM2.5、PM10和NO2濃度較高，聚類B、C和D所在的東南和西南偏南方向氣流對(duì)常州市的O3污染影響較大。

4)影響常州市O3的潛在污染源區(qū)主要在常州周邊200 km以內(nèi)的區(qū)域，主要集中在江蘇南部、浙江東北部2個(gè)區(qū)域，且以從南京至上海的長(zhǎng)江下游沿線區(qū)域和杭州灣區(qū)域?yàn)橹?；其中太湖湖區(qū)是大值集中區(qū)，這些高影響的潛在污染源區(qū)主要分布在常州市的東面或東南方向。O3超標(biāo)日影響常州NO2的潛在污染源區(qū)主要集中在江蘇南部、浙江東北部和上海3個(gè)區(qū)域，從蕪湖至上海的長(zhǎng)江下游和杭州灣區(qū)域仍然為主要潛在源貢獻(xiàn)區(qū)域，太湖周邊的常州、無錫、蘇州和湖州等幾個(gè)臨近城市為潛在的重點(diǎn)影響區(qū)域，與影響常州O3的WPSCFij高值區(qū)相比，影響NO2的高值區(qū)分布范圍更大、距離更遠(yuǎn)。

5)本文研究的影響常州O3的潛在污染源區(qū)分布，與長(zhǎng)三角區(qū)域人為源大氣污染物的高排放區(qū)域較為一致，說明長(zhǎng)三角區(qū)域的O3污染與本區(qū)域的人為源大氣污染物排放有著極為密切的關(guān)聯(lián)。

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StudyofTransportPathwaysandPotentialSourcesofOzonePollutioninChangzhou

HE Tao1, QIAO Liping2, XU Puqing1, LI Chunyu1, PENG Yan1

1.Changzhou Environmental Monitoring Centre, Changzhou 213001, China 2.State Environmental Protection Key Lab of the Formation and Prevention of Urban Air Pollution Complex, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China

NCEP global reanalysis meteorological data and HYSPLIT4 model were used to compute the backward trajectory in the exceeding standard day of O3in Changzhou during 2013-2015. The regional concentration data of PM2.5,PM10,SO2,NO2and O3combined with trajectory clustering method were used to identify the effect of principal transport pathways on the different pollutants. The potential source contribution function method combined with weight factors (WPSCF) was utilized to study the spatial probability distribution of O3area sources. The results showed the airflow in the southeast and southwest would be a significant impact in the exceeding standard day of O3in Changzhou.The southeast airflow that from the East China Sea and Yellow Sea through the northeast of Zhejiang, and then through Shanghai to southern Jiangsu accounted for 50%. The airflow from inland,passing through Mount Huangshan-Huzhou-Yixing to Changzhou had the highest corresponding O3of all clusters, which was 116 μg/m3. And the path from Shandong passing through Zaozhuang, and then through northern Jiangsu to southern Jiangsu had the lowest O3concentration, which was 78 μg/m3, but it was higher than other clusters in SO2and NO2. The potential pollution source of O3were mainly in the area within 200 km of Changzhou. And there were concentrated in regions along the downstream of the Yangtze River from Nanjing to Shanghai, and surrounding the Hangzhou Bay. Taihu Lake region would be a significant impact on Changzhou.The potential pollution source of NO2in Changzhou were mainly concentrated in the southern Jiangsu, the northeast of Zhejiang and Shanghai. High WPSCF values were concentrated in the Changzhou, Wuxi, Suzhou and Huzhou of surrounding cites of Taihu. The potential source of NO2was larger range distribution than that of O3, and the distance was farther.The distribution of potential source of ozone in Changzhou was consistent with the high emission region of anthropogenic sources in the Yangtze River Delta.This shows that the ozone pollution has a very close relationship with the local anthropogenic air pollutant emission in the Yangtze River Delta region.

ozone; backward trajectory; cluster analysis; transport pathways; potential source contribution function

X823;X51

：A

：1002-6002(2017)04- 0077- 07

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.10

2016-11-24;

：2017-01-15

江蘇省環(huán)境監(jiān)測(cè)科研基金項(xiàng)目(1603)；常州市科技局應(yīng)用基礎(chǔ)研究項(xiàng)目(CJ20140034)

何 濤(1983-)，男，湖北潛江人，碩士，工程師。