張祥志，陳文泰,2，黃 櫻， 秦艷紅，秦 瑋，楊 雪，陸維青

1.江蘇省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，江蘇 南京 210036 2.南京科略環(huán)境科技有限責(zé)任公司,江蘇 南京 211800 3.中國(guó)氣象局-南京大學(xué)氣候預(yù)測(cè)研究聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室，南京大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，江蘇 南京 210023 4.江蘇省氣候變化協(xié)同創(chuàng)新中心，江蘇 南京 210023

江蘇省2013—2016年臭氧時(shí)空分布特征

張祥志1，陳文泰1,2，黃 櫻3,4， 秦艷紅1，秦 瑋1，楊 雪1，陸維青1

1.江蘇省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，江蘇 南京 210036 2.南京科略環(huán)境科技有限責(zé)任公司,江蘇 南京 211800 3.中國(guó)氣象局-南京大學(xué)氣候預(yù)測(cè)研究聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室，南京大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，江蘇 南京 210023 4.江蘇省氣候變化協(xié)同創(chuàng)新中心，江蘇 南京 210023

利用2013—2016年江蘇省國(guó)控空氣自動(dòng)站獲得的臭氧(O3)觀測(cè)數(shù)據(jù)，探討江蘇省O3時(shí)空變化特征。結(jié)果表明，自2013年以來(lái)江蘇省大氣氧化劑OX(O3和NO2)和O3濃度呈逐年升高趨勢(shì)，升高速率分別為0.98×10-9a-1和3.70 μg/(m3·a)，O3增幅在我國(guó)處于較高水平。在O3空間分布上，東部沿海O3濃度相對(duì)高于西部?jī)?nèi)陸，O3濃度高值由沿海地區(qū)逐漸向內(nèi)陸輻散，呈現(xiàn)出區(qū)域性O(shè)3污染。結(jié)合經(jīng)驗(yàn)正交分解進(jìn)行聚類(lèi)統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)，結(jié)果顯示江蘇省O3分區(qū)主要分為蘇南、蘇中和蘇北3類(lèi)，與江蘇省經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平表現(xiàn)出一定的同步性。

江蘇?。怀粞?；時(shí)空分布；經(jīng)驗(yàn)正交分解；聚類(lèi)統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)

近地面臭氧(O3)是城市環(huán)境大氣中重要的氣態(tài)污染物和光化學(xué)煙霧污染的標(biāo)識(shí)物，O3能夠通過(guò)光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生大氣“清潔劑”的羥自由基(OH)，調(diào)控大氣的氧化能力，影響空氣質(zhì)量、大氣氧化性和氣候變化[1]。此外，高濃度的O3還危害人體健康和生物植被[2-4]，也是溫室效應(yīng)的重要物種[5]。

研究發(fā)現(xiàn)，近地面O3的濃度水平與人類(lèi)活動(dòng)排放的VOCs、NOx等前體物相關(guān)[6]，美國(guó)西部[7-10]、歐洲[9]、日本[11-12]等部分地區(qū)先后發(fā)現(xiàn)O3濃度呈現(xiàn)逐漸升高的趨勢(shì)。隨著城鎮(zhèn)化和工業(yè)化進(jìn)程的加快，我國(guó)正面臨以PM2.5為首要污染物的大氣復(fù)合氣污染問(wèn)題，但近年來(lái)O3污染逐步凸顯[13-17]，部分地區(qū)O3濃度甚至開(kāi)始呈現(xiàn)增長(zhǎng)趨勢(shì)[18-20]，成為繼PM2.5之后的主要大氣污染物。此外，O3污染空間分布表現(xiàn)出一定的地區(qū)性，趙陽(yáng)等[21]通過(guò)被動(dòng)擴(kuò)散采樣技術(shù)研究了珠三角區(qū)域污染特征，發(fā)現(xiàn)O3高值主要分布在珠三角南部，其中53%氣團(tuán)輸送來(lái)自NOx高值區(qū)，O3水平輸送使珠三角O3出現(xiàn)北低南高的格局；王占山等[22]根據(jù)北京35個(gè)站點(diǎn)O3濃度通過(guò)Kriging插值獲得了該市O3濃度的空間分布，其中城區(qū)O3濃度相對(duì)較低，周邊區(qū)縣相對(duì)較高，生態(tài)植被優(yōu)良的東北部地區(qū)濃度最高；浦靜姣等[23]采用Metphomod數(shù)值模式研究了上海地區(qū)大氣污染物時(shí)空分布特征，發(fā)現(xiàn)上海地區(qū) O3濃度主要受天氣背景、局地氣象場(chǎng)分布、污染源排放等因素的影響。

江蘇省位于我國(guó)人口密集、經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的長(zhǎng)三角地區(qū)北部，是我國(guó)重要的工業(yè)、交通、經(jīng)濟(jì)和文化中心之一。然而，隨著工業(yè)的發(fā)展和機(jī)動(dòng)車(chē)保有量的增加，O3前體物VOCs和NOx的排放量遞增，O3污染問(wèn)題日益突出。目前關(guān)于江蘇省O3污染研究文獻(xiàn)較少，已發(fā)表的文獻(xiàn)多基于南京單個(gè)觀測(cè)站點(diǎn)進(jìn)行的O3污染分析[24-28]。本文利用2013—2016年江蘇省獲得的O3觀測(cè)數(shù)據(jù)，對(duì)O3濃度水平、區(qū)域分布特征進(jìn)行分析研究，相關(guān)研究結(jié)果有利于科學(xué)認(rèn)知區(qū)域大氣O3污染特征。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1數(shù)據(jù)來(lái)源及測(cè)量?jī)x器

本文所使用的數(shù)據(jù)主要來(lái)自江蘇省13個(gè)設(shè)區(qū)市72個(gè)國(guó)控空氣自動(dòng)站(簡(jiǎn)稱(chēng)“國(guó)控站”)O3小時(shí)觀測(cè)數(shù)據(jù)，每個(gè)城市站點(diǎn)數(shù)在4～9之間不等，均位于建成區(qū)內(nèi)，具體如圖1所示，各站點(diǎn)均對(duì)O3、NOx等常規(guī)監(jiān)測(cè)指標(biāo)進(jìn)行24 h連續(xù)監(jiān)測(cè)，采樣時(shí)間為2013年1月1日至2016年12月31日。

圖1 江蘇省13個(gè)設(shè)區(qū)市國(guó)控站分布示意圖Fig.1 Location of automatic air monitoring stations in Jiangsu Province

江蘇省國(guó)控站O3分析儀多采用美國(guó)Thermol Fisher、澳大利亞Ecotech 和美國(guó)API的設(shè)備，不同品牌的儀器測(cè)量原理基本一致。O3分析儀的測(cè)量原理是O3分子能夠特征吸收波長(zhǎng)為254 nm的紫外光，該波段紫外光的衰減程度與O3的濃度相關(guān)，根據(jù)朗伯-比爾定律可計(jì)算出O3的濃度。儀器的具體檢測(cè)方法和質(zhì)控要求參照《環(huán)境空氣氣態(tài)污染物(SO2、NO2、O3、CO)連續(xù)自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)技術(shù)要求及檢測(cè)方法》(HJ 654—2013)。

1.2經(jīng)驗(yàn)正交分解

經(jīng)驗(yàn)正交分解(EOF)由Pearson提出，由Lorenz引入氣象問(wèn)題分析中[29-30]，是科學(xué)研究中分析變量場(chǎng)特征的主要工具，能對(duì)有限區(qū)域內(nèi)不規(guī)則分布的站點(diǎn)進(jìn)行分解，將變量場(chǎng)的時(shí)間特征與空間結(jié)構(gòu)分離，使得變量場(chǎng)的主要信息集中由幾個(gè)典型特征向量表現(xiàn)出來(lái)，獲得具有一定物理意義的空間分布。基本原理是對(duì)空間s點(diǎn)(空間尺度)的w次觀測(cè)(時(shí)間長(zhǎng)度)組成一個(gè)Xsw的矩陣，可以分解為空間向量矩陣V和時(shí)間系數(shù)的矩陣T。

通過(guò)顯著性檢驗(yàn)的前幾項(xiàng)特征向量最大限度地表征了某一區(qū)域變量場(chǎng)的變率分布結(jié)構(gòu)，它們所代表的空間分布型是該變量場(chǎng)典型的分布結(jié)構(gòu)。如果特征向量的各分量均為同一符號(hào)(即同一色系)的數(shù)，如均為暖色系(紅、橙、黃及其中間漸變色)或者均為冷色系(青、藍(lán)及其中間漸變色)，那么這一特征向量所反映的是該區(qū)域變量變化趨勢(shì)基本一致的特征，數(shù)值絕對(duì)值較大處則為中心；如果某一特征向量的分量呈正、負(fù)相間(即呈冷、暖色系)分布，則表明特征向量代表了2種分布類(lèi)型。特征向量所對(duì)應(yīng)的時(shí)間權(quán)重系數(shù)代表了該區(qū)域由特征向量所表征的分布型的時(shí)間變化特征，該系數(shù)絕對(duì)值越大，表明這一時(shí)刻這種分布型越典型。方差貢獻(xiàn)率則表示所分析的特征向量的方差占總方差的比例。

1.3CAST聚類(lèi)統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)

CAST聚類(lèi)統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)具有很好的統(tǒng)計(jì)學(xué)意義，劃分為一類(lèi)的站點(diǎn)通過(guò)顯著性檢驗(yàn)，使得結(jié)果較為可信。CAST一般可有2種計(jì)算方案：均勻聚類(lèi)和中心聚類(lèi)。中心聚類(lèi)方案更適合應(yīng)用于對(duì)一個(gè)省或面積較小的地區(qū)劃分，可以結(jié)合EOF方法來(lái)確定中心站[32]，選擇每個(gè)模態(tài)的高荷載區(qū)作為該模態(tài)最有代表性的站點(diǎn)，選好中心站后，計(jì)算χ2，當(dāng)其值在0.05顯著性水平以下時(shí)通過(guò)檢驗(yàn)。

2 結(jié)果與討論

2.1O3濃度變化特征

圖2表示江蘇省2013—2016年大氣氧化劑OX(NO2和O3)、NO2、O3均值的變化趨勢(shì)。從圖2可以看出，2013—2016年江蘇省環(huán)境大氣中的NO2逐年下降，下降幅度為1.53 μg/(m3·a)，表明近年來(lái)江蘇省對(duì)燃煤電廠脫硝的控制措施效果顯著。閆歡歡等[33]研究顯示，2011年長(zhǎng)三角地區(qū)的NO2出現(xiàn)拐點(diǎn)，2012—2014年NO2濃度逐年下降。OX和O3均能評(píng)價(jià)環(huán)境大氣的氧化能力，但OX不受NOx-O3快循環(huán)的干擾，能更好地表征光化學(xué)過(guò)程[34-35]。2013—2016年江蘇省環(huán)境大氣OX和O3的濃度呈逐年升高趨勢(shì)，其年升高速率分別為0.98×10-9a-1和3.70 μg/(m3·a)；2013—2016年全省O3第90百分位日最大8 h平均質(zhì)量濃度(以“第90百分位O3-8 h”表示)以每年9.10 μg/m3的速率增長(zhǎng)，但2016較2015年出現(xiàn)略微下降。整體而言，江蘇省的大氣氧化性逐年升高，影響NOx、VOCs等物質(zhì)的光化學(xué)反應(yīng)，可能對(duì)江蘇省的大氣灰霾、空氣質(zhì)量等產(chǎn)生重要影響。

表1綜述了我國(guó)各地關(guān)于O3的年增長(zhǎng)幅度文獻(xiàn)，不同時(shí)間尺度的研究結(jié)果略有不同，整體看來(lái)，我國(guó)工業(yè)發(fā)達(dá)、人口密集的地區(qū)，如珠三角、長(zhǎng)三角和京津冀等區(qū)域都出現(xiàn)O3增長(zhǎng)的現(xiàn)象，其年增長(zhǎng)幅度為0.51～5.57 μg/m3。目前，江蘇省O3年增幅僅次于ZHANG等[18]研究結(jié)果。ZHANG等[18]的研究是基于北京8月白天時(shí)段統(tǒng)計(jì)結(jié)果，相較于全年統(tǒng)計(jì)會(huì)明顯高估，因而，江蘇省O3的增幅在我國(guó)處于較高水平。

圖2 江蘇省2013—2016年OX、NO2、O3、第90百分位O3-8 h年變化趨勢(shì)Fig.2 Overall trends of OX, NO2, O3 and 90th percentile of O3-8 h during 2013-2016 in Jiangsu Province

地區(qū)年增長(zhǎng)速率/(μg/m3)時(shí)間參考文獻(xiàn)香港1.241994—2007年[36]上甸子1.13±0.012003—2015年[20]北京5.57±1.932005—2011年8月白天[18]瓦里關(guān)0.51±0.341994—2013年白天[19]瓦里關(guān)0.60±0.361994—2013年夜晚[19]江蘇3.702013—2016年本研究

注：英文文獻(xiàn)單位是ppbV，本處將單位都換算為標(biāo)準(zhǔn)狀況(0 ℃,101 kPa)下的質(zhì)量濃度(單位μg/m3)。

O3日變化和季節(jié)變化特征對(duì)判斷其污染來(lái)源有輔助作用。圖3表示2013—2016年O3濃度的日變化和季節(jié)變化趨勢(shì)，O3日變化特征均呈現(xiàn)單峰型，早晨06:00—07:00濃度最低，受太陽(yáng)輻射、溫度、前體物等的影響，15:00—16:00達(dá)到峰值，整個(gè)過(guò)程符合光化學(xué)反應(yīng)特征，表明局地光化學(xué)反應(yīng)對(duì)江蘇地區(qū)的O3濃度日變化起重要作用。張騫等[37]研究發(fā)現(xiàn)，2005、2007、2008年是北京O3濃度較低的年份，O3單峰的右側(cè)出現(xiàn)較為明顯的肩峰，滯后最大值約為3～4 h，該峰值可能來(lái)源于傳輸?shù)挠绊憽Ｍ跽忌降萚22]研究發(fā)現(xiàn)，北京秋季和冬季的夜間，O3會(huì)出現(xiàn)不太明顯的第二峰值，可能是由垂直輸送和夜間邊界層高度較低造成的污染物累積所致，本研究中并未發(fā)現(xiàn)明顯的O3第二峰值。

統(tǒng)計(jì)了江蘇省2013—2016年O3質(zhì)量濃度大于120 μg/m3的持續(xù)時(shí)間，分別為5.05、6.26、6.75、6.93 h，O3濃度高值的持續(xù)時(shí)間逐漸增加。分析原因認(rèn)為，隨著工業(yè)發(fā)展和機(jī)動(dòng)車(chē)保有量的增加，江蘇省VOCs排放量在逐年增加，目前南京市VOCs排放水平已趕超北京[38]，其中VOCs是O3光化學(xué)反應(yīng)HOx循環(huán)的重要前體物，HOx循環(huán)會(huì)氧化VOCs并抑制O3和NO的反應(yīng)[39]，增加了O3的光化學(xué)生成量，延緩了NO的滴定作用，從而使O3高值的持續(xù)時(shí)間逐漸增加。

由圖3可以看出，江蘇省自2月開(kāi)始O3濃度逐漸升高，受溫度、光照和太陽(yáng)輻射等影響，春末和夏季濃度較高，O3污染的高發(fā)季節(jié)一般出現(xiàn)在這一時(shí)段。該時(shí)段出現(xiàn)斷續(xù)的低值部分可能是由于夏季為江蘇的梅雨季，降水頻率較多，降水時(shí)光輻射弱，相對(duì)濕度高，從而影響O3的光化學(xué)反應(yīng)；11月以后，O3濃度則顯著下降。

圖4是2013—2016年江蘇省冬季O3月平均濃度變化。從圖4可以看出，除2014、2015年11月O3濃度基本持平外，2013—2016年1、12月O3濃度均呈逐年遞增的趨勢(shì)，波動(dòng)幅度也逐年增大，表明江蘇省冬季大氣氧化性逐漸增強(qiáng)。冬季大氣氧化性增強(qiáng)能夠促進(jìn)SO2、NOx、VOCs等物質(zhì)轉(zhuǎn)化成二次顆粒物，對(duì)冬季PM2.5的防治存在消極影響。

圖4 2013—2016年江蘇省冬季O3月平均濃度Fig.4 The ozone average season variation of winter during 2013-2016 in Jiangsu Province

2.2O3濃度空間分布特征

圖5為利用72個(gè)國(guó)控站獲得的2013—2016年各設(shè)區(qū)市O3平均濃度的空間分布，整體來(lái)看，2013—2016年江蘇省O3的空間分布基本一致，東部沿海地區(qū)O3濃度相對(duì)高于西部?jī)?nèi)陸地區(qū)，這可能是由于沿海地區(qū)較內(nèi)陸地區(qū)的工業(yè)結(jié)構(gòu)、機(jī)動(dòng)車(chē)保有量、氣象條件、污染物的輸送與擴(kuò)散以及局地光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)度等差異所致[40]。

沿海地區(qū)易出現(xiàn)因海洋和陸地受熱不均勻產(chǎn)生的海陸風(fēng)，海陸風(fēng)可能是造成沿海地區(qū)O3濃度較高的原因之一。2009年和2010年夏季MARTINS等[41]在美國(guó)漢普頓的研究發(fā)現(xiàn)，該地高濃度的O3主要來(lái)源于海洋，海陸風(fēng)是造成2010年4次O3日間最高值和2次超標(biāo)日出現(xiàn)的重要原因。SHAN等[42]研究發(fā)現(xiàn)，海風(fēng)對(duì)上海郊區(qū)空氣污染物濃度和特征有重要影響，海風(fēng)時(shí)O3濃度高于陸風(fēng)時(shí)。WENTWORTH等[43]分析了加拿大安大略湖風(fēng)對(duì)當(dāng)?shù)豋3和NOx的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)湖風(fēng)時(shí)日間最大O3體積分?jǐn)?shù)比陸風(fēng)時(shí)高13.6×10-9～14.6×10-9，O3的1 h和8 h濃度的超標(biāo)現(xiàn)象均發(fā)生在湖風(fēng)時(shí)。

圖52013—2016年江蘇省13個(gè)設(shè)區(qū)市O3平均濃度空間分布示意圖
Fig.5Thespatialdistributionofannualaverageozoneconcentrationin13citiesofJiangsuProvinceduring2013-2016

此外，江蘇省汽車(chē)保有量的不同可能是造成O3濃度分布差異的另一個(gè)重要原因。圖6為2015年江蘇省民用汽車(chē)保有量及其與O3濃度的變化關(guān)系。從圖6可以看到，該省機(jī)動(dòng)車(chē)保有量與O3濃度基本呈負(fù)線性關(guān)系，沿海地區(qū)(除南通外)民用汽車(chē)保有量低于內(nèi)陸地區(qū)，機(jī)動(dòng)車(chē)排放NO等還原性氣體，NO對(duì)O3的滴定作用使得內(nèi)陸地區(qū)O3濃度較沿海地區(qū)低。

從年際變化看，2013—2016年江蘇省各設(shè)區(qū)市O3濃度基本呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，且O3濃度高值由沿海地區(qū)逐漸向內(nèi)陸輻散。江蘇省城市密集，由過(guò)去的單點(diǎn)向面狀分布發(fā)展，初步呈現(xiàn)出區(qū)域性O(shè)3污染，大氣氧化性表現(xiàn)出均一性特征，在O3污染防治時(shí)需充分發(fā)揮區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控的作用。

與2015年相比，2016年鹽城市O3平均濃度出現(xiàn)下降趨勢(shì)，8月和10月的O3質(zhì)量濃度分別由2015年的91.6 μg/m3和96.2 μg/m3降至2016的69.0 μg/m3和66.0 μg/m3。氣象條件變化可能是造成O3濃度出現(xiàn)下降的原因，以氣象要素之一的風(fēng)速為例，鹽城市8月和10月的平均風(fēng)速由2015年的3.18 m/s增至2016年的3.20 m/s，風(fēng)速越大越有利于O3的擴(kuò)散，不利于O3的本地生成。圖7表示2015年和2016年鹽城市8月和10月風(fēng)速平均頻率分布。從圖7可以看出，與2016年相比，2015年8月和10月的風(fēng)速以2 m/s及其以下的靜小風(fēng)為主，對(duì)O3的本地生成和累積起到促進(jìn)作用。

圖6 2015年江蘇省民用汽車(chē)保有量及其與O3濃度的關(guān)系Fig.6 Civil car ownership in Jiangsu Province during 2015 and its linear correlation with ozone

圖7 2015年和2016年鹽城市8月和10月風(fēng)速平均頻率分布Fig.7 The wind speed frequency distribution of August and October in Yancheng during 2015 and 2016

2.3O3濃度空間分區(qū)

為進(jìn)一步探究江蘇省O3空間分布及其變化特征，以江蘇省2013—2015年O3日最大8 h濃度的逐日資料為基礎(chǔ)，對(duì)其空間分布進(jìn)行經(jīng)驗(yàn)正交分解。圖8表示O3日最大8 h濃度經(jīng)驗(yàn)正交分解結(jié)果——方差貢獻(xiàn)率相對(duì)較大的3個(gè)模態(tài)空間分布和時(shí)間序列變化情況，其方差貢獻(xiàn)率分別為73%、7%、4%，累積方差貢獻(xiàn)為84%。

O3日最大8 h濃度經(jīng)驗(yàn)正交分解的第一個(gè)模態(tài)空間分布[圖8(a)]均為暖色系，根據(jù)第1.2節(jié)的介紹可知，該模態(tài)時(shí)江蘇省O3空間分布呈緯向分布全省一致變化型，高值中心位于沿江地區(qū)，其對(duì)應(yīng)的時(shí)間權(quán)重系數(shù)序列具有顯著的季節(jié)變化特征，其中系數(shù)為正值時(shí)代表該日濃度值偏高，負(fù)值則代表該日濃度值偏低，系數(shù)絕對(duì)值越大，這類(lèi)分布類(lèi)型就越顯著。

圖8 江蘇省O3日最大8 h濃度經(jīng)驗(yàn)正交分解的前3個(gè)模態(tài)空間分布Fig.8 Spatial distribution of three partition models, based on EOF analysis of daily maximum ozone 8-hour average in Jiangsu Province

圖9(a)的時(shí)間權(quán)重系數(shù)為-6～8，系數(shù)的絕對(duì)值最大，表明江蘇省O3空間分布主要以全省一致變化型為主，該模態(tài)下江蘇省的時(shí)間權(quán)重系數(shù)表現(xiàn)出夏季濃度高、冬季濃度低的特征，表明該類(lèi)型的影響因素可能主要是太陽(yáng)輻射、溫度季節(jié)變化以及南北不同產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)導(dǎo)致VOCs排放量差異等。第二個(gè)模態(tài)空間分布見(jiàn)[圖8(b)]，其中蘇南為冷色系，蘇北為暖色系，表現(xiàn)為南北反相變化趨勢(shì)，蘇北地區(qū)濃度較高，蘇南地區(qū)濃度較低，時(shí)間權(quán)重序列同樣呈現(xiàn)一定的季節(jié)變化特征，其中在6—7月梅雨季節(jié)時(shí)，時(shí)間系數(shù)急劇下降，該類(lèi)型產(chǎn)生的原因可能由南北相對(duì)濕度、降雨等不同造成。第三個(gè)模態(tài)空間分布[圖8(c)]從北向南呈“- + -”三極型特征，時(shí)間序列主要表現(xiàn)為逐日變化特征，該類(lèi)型空間分布可能受局地性影響而形成。由于第二、第三特征向量的解釋方差較小，其成因不確定性大，未來(lái)可能需要結(jié)合氣象資料進(jìn)行詳細(xì)個(gè)例分析。

圖9 江蘇省O3日最大8 h濃度經(jīng)驗(yàn)正交分解的前3個(gè)模態(tài)的時(shí)間權(quán)重系數(shù)序列Fig.9 Weight coefficients of time series based on EOF analysis of daily maximum ozone 8-hour average in Jiangsu Province

結(jié)合經(jīng)驗(yàn)正交分解方法來(lái)確定中心站，選擇第一特征向量的高荷載區(qū)作為該模態(tài)最有代表性的站點(diǎn)，利用CAST聚類(lèi)統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)對(duì)該模態(tài)下O3日最大8 h濃度分布進(jìn)行客觀分區(qū), 相同符號(hào)的站點(diǎn)歸為一類(lèi)。從江蘇省O38 h最大濃度CAST聚類(lèi)統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)的分區(qū)結(jié)果(圖10)來(lái)看，江蘇省O3分區(qū)主要分為3類(lèi)：第一類(lèi)是蘇南6市，即南京、鎮(zhèn)江、常州、無(wú)錫、南通和蘇州；第二類(lèi)是蘇中4市，即揚(yáng)州、泰州、淮安、鹽城；第三類(lèi)是蘇北3市，即徐州、宿遷、連云港。分區(qū)結(jié)果與江蘇省經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平表現(xiàn)出一定的同步性，經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平的差異影響當(dāng)?shù)豊Ox和VOCs排放水平及其組分特征，從而影響O3的空間分布結(jié)果。

圖10 江蘇省基于EOF分解法的CAST聚類(lèi)統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)的O3分區(qū)結(jié)果Fig.10 The partition of ozone based on EOF analysis and Cluster analysis of Statistic Test in Jiangsu Province

但是目前的研究結(jié)果僅局限于2013—2015年O3日最大8 h濃度，未來(lái)可在更大的時(shí)間尺度和O3前體物VOCs排放特征和排放水平方面進(jìn)行拓展觀測(cè)，進(jìn)一步探究各城市O3的具體成因。

3 結(jié)論

1)2013—2016年江蘇省環(huán)境大氣中OX和O3的濃度逐年升高，升高速率分別為0.98×10-9a-1和3.70 μg/(m3·a)，大氣氧化性逐年增強(qiáng)，其O3增幅在我國(guó)處于較高水平。

2)江蘇省O3日變化特征均呈現(xiàn)單峰型，2013—2016年O3濃度大于120 μg/m3的持續(xù)時(shí)間分別為5.05、6.26、6.75、6.93 h，O3高值濃度的持續(xù)時(shí)間逐漸增加。2013年以來(lái)的1、12月O3濃度均呈逐年遞增的趨勢(shì)，冬季大氣氧化性逐漸增強(qiáng)，對(duì)冬季PM2.5污染的防治存在消極影響。

3)江蘇省O3濃度空間分布呈現(xiàn)東部沿海相對(duì)高于西部?jī)?nèi)陸，海陸風(fēng)是其原因之一。O3濃度高值由沿海地區(qū)逐漸向內(nèi)陸輻散，初步呈現(xiàn)出區(qū)域性O(shè)3污染，在O3污染防治時(shí)需要充分發(fā)揮區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控的作用。

4)經(jīng)驗(yàn)正交分解結(jié)果顯示，O3濃度呈緯向分布全省一致變化型，結(jié)合經(jīng)驗(yàn)正交分解法的CAST聚類(lèi)統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，江蘇省O3區(qū)域分布主要分為蘇南、蘇中和蘇北，與江蘇經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平表現(xiàn)出一定的同步性。

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TemporalandSpatialDistributionCharacteristicsofOzoneinJiangsuProvinceduring2013-2016

ZHANG Xiangzhi1, CHEN Wentai1,2, HUANG Ying3,4, QIN Yanhong1, QIN Wei1, YANG Xue1, LU Weiqing1

1.The Environmental Monitoring Center of Jiangsu Province, Nanjing 210036, China 2.Nanjing Intelligent Environmental Sci-Tech Co, Ltd, Nanjing 211800, China 3.CMA-NJU Joint Laboratory for Climate Prediction Studies, School of Atmospheric Sciences, Nanjing University, Nanjing 210023, China 4.Jiangsu Collaborative Innovation Center for Climate Change, Nanjing 210023, China

Ozone concentrations data obtained from automatic air monitoring stations in Jiangsu Province were used to analyse its temporal and spatial distribution characteristics from 2013 to 2016. Results showed that the long-term trend of the OX and O3had undergone a significant increase in the period of 2013-2016, with an average rate of 0.98×10-9a-1and 3.70 μg/(m3·a), and O3persisted at a high level in China. Spatial distributions of O3were substantially agreed during 2013-2016, O3concentration was lower in western Jiangsu, higher in eastern coastal areas. O3concentrations would diverge gradually from eastern areas to the west, it showed a regional pollution. Based on EOF analysis and Cluster analysis of Statistic Test, the spatial distribution was divided into three parts: south area, middle area and north area which showed a certain synchronicity with the level of economic development.

Jiangsu Province; ozone; temporal and spatial distribution; EOF analysis; cluster analysis of statistic test

X831

：A

：1002-6002(2017)04- 0050- 10

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.07

2017-02-28;

：2017-05-22

國(guó)家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目(2014BAC22B04)；江蘇省環(huán)?？蒲许?xiàng)目(2016001)；江蘇省環(huán)境監(jiān)測(cè)科研基金項(xiàng)目(1202)

張祥志(1967-)，女，安徽馬鞍山人，碩士，研究員級(jí)高工。

黃 櫻